新型Fe/N/C電催化劑的制備及在燃料電池陰極氧還原反應(yīng)中的應(yīng)用
發(fā)布時(shí)間:2021-11-02 08:33
燃料電池具有較高的能量密度和發(fā)電效率、以清潔的能源為原料、并且零污染排放,是一種有發(fā)展前景的能源利用裝置。陰極氧還原反應(yīng)(ORR)在燃料電池中起著關(guān)鍵作用。燃料電池的快速發(fā)展需要ORR催化劑的進(jìn)步。盡管,鉑基催化劑的ORR催化活性最好,但是它們有一些缺點(diǎn)如價(jià)格昂貴、電子動(dòng)力學(xué)轉(zhuǎn)移速率慢、堿性條件下易團(tuán)聚,這阻礙了其廣泛商業(yè)化。近期,一些非貴金屬催化劑被廣泛研究,例如氮摻雜碳材料、Fe/N/C材料等,它們有可能在未來(lái)替代鉑基催化劑。一些新型的微孔碳載鐵基催化劑和鉑基催化劑的ORR催化性能相當(dāng)。我們的目標(biāo)是合成新型高催化活性的Fe/N/C及其衍生非貴金屬材料,用于ORR催化反應(yīng)。由于石墨烯具有獨(dú)特的形貌、較大的比表面積、良好的導(dǎo)電性、及表面含有功能化的官能團(tuán),所以本論文選擇用石墨烯作為碳載體。首先,我們用改性休克爾方法合成了氧化石墨烯(GO),為了提高其催化活性對(duì)其進(jìn)行了氮摻雜和硫摻雜改性處理,制備了聚吡咯/氧化石墨烯(Ppy/GO).硫脲/氧化石墨烯(Sulfourea/GO).GO、Ppy/GO、 Sulfourea/GO都是二維片層形貌,并且都具有ORR催化活性。通過(guò)ORR催化性能測(cè)...
【文章來(lái)源】:大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:74 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
1.1 燃料電池概述
1.1.1 燃料電池的發(fā)展
1.1.2 燃料電池工作原理及分類(lèi)
1.1.3 燃料電池關(guān)鍵技術(shù)
1.2 常見(jiàn)的ORR催化劑
1.2.1 鉑基催化劑
1.2.2 非貴金屬催化劑
1.2.2.1 碳及其改性材料
1.2.2.2 過(guò)渡金屬化合物
1.2.2.3 Metal-Nitrogen-Carbon (M/N/C)
1.3 ORR反應(yīng)機(jī)理及電子轉(zhuǎn)移機(jī)理研究
1.4 論文的選題依據(jù)及研究?jī)?nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑
2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.2 表征
2.2.1 形貌分析
2.2.2 X射線(xiàn)粉末衍射譜(XRD)
2.2.3 X射線(xiàn)光電子能譜(XPS)
2.2.4 傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)
2.2.5 拉曼光譜(Raman spectroscopy)
2.2.6 熱重分析(TGA)
2.2.7 比表面測(cè)定(BET)
2.3 ORR催化性能測(cè)試
2.3.1 工作電極制備
2.3.2 旋轉(zhuǎn)圓盤(pán)電極法測(cè)定ORR催化性能
3 GO、Ppy/GO、Sulfourea/GO制備及催化性能研究
3.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.1.1 改性休克爾法制備GO
3.1.2 Ppy/GO的制備
3.1.3 Sulfourea/GO的制備
3.2 結(jié)果與討論
3.2.1 樣品形貌
3.2.2 樣品組成及結(jié)構(gòu)分析
3.2.3 樣品的ORR催化性能分析
3.3 本章小結(jié)
4 Fe_2O_3/Ppy/GO制備及其ORR催化性能研究
4.1 實(shí)驗(yàn)部分
4.1.1 Fe_2O_3/Ppy/GO的制備
4.1.2 Fe_2O_3/Ppy、Fe_2O_3/GO的制備
4.2 結(jié)果與討論
4.2.1 樣品形貌
4.2.2 樣品組成及結(jié)構(gòu)分析
4.2.3 Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化性能
4.2.4 不同鐵摻雜量的Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化性能
4.2.5 不同煅燒溫度的Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化性能
4.2.6 Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化機(jī)理探究
4.2.7 Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化穩(wěn)定性測(cè)試
4.3 本章小結(jié)
5 Co_3O_4/Ppy/GO、Co_xFe_yO_z/Ppy/GO制備及催化性能研究
5.1 實(shí)驗(yàn)部分
5.1.1 Co_3O_4/Ppy/GO的制備
5.1.2 Co_xFe_yO_z/Ppy/GO的制備
5.2 結(jié)果與討論
5.2.1 樣品的微觀(guān)形貌
5.2.2 樣品的組成及結(jié)構(gòu)分析
5.2.3 不同金屬摻雜Metal/Ppy/GO的ORR催化性能
5.2.4 不同煅燒溫度的Co_3O_4/Ppy/GO的ORR催化性能
5.2.5 Co_3O_4/Ppy/GO-800的電子轉(zhuǎn)移機(jī)理探究
5.3 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]碳載氧化錳表面氧還原反應(yīng)路徑研究(英文)[J]. 姜魯華,唐琪雯,劉靜,孫公權(quán). 催化學(xué)報(bào). 2015(02)
[2]燃料電池概述[J]. 劉建國(guó),孫公權(quán). 物理. 2004(02)
[3]燃料電池的原理、技術(shù)狀態(tài)與展望[J]. 衣寶廉. 電池工業(yè). 2003(01)
[4]中國(guó)燃料電池的發(fā)展[J]. 畢道治. 電源技術(shù). 2000(02)
[5]我國(guó)燃料電池發(fā)展概況[J]. 陸天虹,孫公權(quán). 電源技術(shù). 1998(04)
本文編號(hào):3471695
【文章來(lái)源】:大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:74 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
1.1 燃料電池概述
1.1.1 燃料電池的發(fā)展
1.1.2 燃料電池工作原理及分類(lèi)
1.1.3 燃料電池關(guān)鍵技術(shù)
1.2 常見(jiàn)的ORR催化劑
1.2.1 鉑基催化劑
1.2.2 非貴金屬催化劑
1.2.2.1 碳及其改性材料
1.2.2.2 過(guò)渡金屬化合物
1.2.2.3 Metal-Nitrogen-Carbon (M/N/C)
1.3 ORR反應(yīng)機(jī)理及電子轉(zhuǎn)移機(jī)理研究
1.4 論文的選題依據(jù)及研究?jī)?nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑
2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.2 表征
2.2.1 形貌分析
2.2.2 X射線(xiàn)粉末衍射譜(XRD)
2.2.3 X射線(xiàn)光電子能譜(XPS)
2.2.4 傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)
2.2.5 拉曼光譜(Raman spectroscopy)
2.2.6 熱重分析(TGA)
2.2.7 比表面測(cè)定(BET)
2.3 ORR催化性能測(cè)試
2.3.1 工作電極制備
2.3.2 旋轉(zhuǎn)圓盤(pán)電極法測(cè)定ORR催化性能
3 GO、Ppy/GO、Sulfourea/GO制備及催化性能研究
3.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.1.1 改性休克爾法制備GO
3.1.2 Ppy/GO的制備
3.1.3 Sulfourea/GO的制備
3.2 結(jié)果與討論
3.2.1 樣品形貌
3.2.2 樣品組成及結(jié)構(gòu)分析
3.2.3 樣品的ORR催化性能分析
3.3 本章小結(jié)
4 Fe_2O_3/Ppy/GO制備及其ORR催化性能研究
4.1 實(shí)驗(yàn)部分
4.1.1 Fe_2O_3/Ppy/GO的制備
4.1.2 Fe_2O_3/Ppy、Fe_2O_3/GO的制備
4.2 結(jié)果與討論
4.2.1 樣品形貌
4.2.2 樣品組成及結(jié)構(gòu)分析
4.2.3 Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化性能
4.2.4 不同鐵摻雜量的Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化性能
4.2.5 不同煅燒溫度的Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化性能
4.2.6 Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化機(jī)理探究
4.2.7 Fe_2O_3/Ppy/GO的ORR催化穩(wěn)定性測(cè)試
4.3 本章小結(jié)
5 Co_3O_4/Ppy/GO、Co_xFe_yO_z/Ppy/GO制備及催化性能研究
5.1 實(shí)驗(yàn)部分
5.1.1 Co_3O_4/Ppy/GO的制備
5.1.2 Co_xFe_yO_z/Ppy/GO的制備
5.2 結(jié)果與討論
5.2.1 樣品的微觀(guān)形貌
5.2.2 樣品的組成及結(jié)構(gòu)分析
5.2.3 不同金屬摻雜Metal/Ppy/GO的ORR催化性能
5.2.4 不同煅燒溫度的Co_3O_4/Ppy/GO的ORR催化性能
5.2.5 Co_3O_4/Ppy/GO-800的電子轉(zhuǎn)移機(jī)理探究
5.3 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]碳載氧化錳表面氧還原反應(yīng)路徑研究(英文)[J]. 姜魯華,唐琪雯,劉靜,孫公權(quán). 催化學(xué)報(bào). 2015(02)
[2]燃料電池概述[J]. 劉建國(guó),孫公權(quán). 物理. 2004(02)
[3]燃料電池的原理、技術(shù)狀態(tài)與展望[J]. 衣寶廉. 電池工業(yè). 2003(01)
[4]中國(guó)燃料電池的發(fā)展[J]. 畢道治. 電源技術(shù). 2000(02)
[5]我國(guó)燃料電池發(fā)展概況[J]. 陸天虹,孫公權(quán). 電源技術(shù). 1998(04)
本文編號(hào):3471695
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