非貴金屬催化劑CoB、FeB、NiB的電子結構研究
發(fā)布時間:2021-09-30 17:46
納米粒子催化劑具有不同于本體的電子和催化性能,引起了人們的廣泛關注。CoB、FeB、NiB納米材料具有良好的催化性能,在質子交換膜燃料電池儲氫方面具有重要應用。本文綜合利用透射電子顯微學方法,結合第一性原理計算研究了 CoB、FeB、NiB納米催化劑以及CoBx@h-BN核殼納米催化劑材料的形貌、結構及性質。將電子能量損失譜和理論計算得到的分波投影態(tài)密度聯系起來,研究材料的電子結構。得到如下結論:1、應用高分辨透射電鏡對制備的CoBx及CoBx@h-BN納米材料進行表征,結果表明:CoBx納米顆粒由不規(guī)則小顆粒組成,直徑約100 nm左右,CoBx納米粒子在三維空間呈無序狀態(tài),不存在通常晶態(tài)合金所在的晶界,位錯和偏析等缺陷,為典型的非晶結構。CoBx@h-BN納米催化劑由h-BN覆蓋物包封,是具有核-殼結構的納米顆粒。2、應用電子能量損失譜(EELS)技術對不同氨化溫度下的CoBx樣品進行實驗,結果表明:由于成鍵環(huán)境不同,B-K能量損失峰的精細結構不同。CoBx樣品中無N元素,CoBx@h-BN樣品被h-BN納米涂層包覆。靠近外層的電子能量損失譜特征與h-BN結果一致,而靠近內層的電子...
【文章來源】:大連交通大學遼寧省
【文章頁數】:65 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1.2CoB催化劑在不同還原溫度下的SEM圖像:⑷0°C,?(b)25°C,?(c)40°C,?(d)80°C??Fig.?1.2?SEM?image?of?CoB?catalyst?at?different?reduction?temperatures:?(a)?0°C,?(b)?25〇C,?(c)?40°C,?(d)??80?°C??
?大連交通大學工學碩士學位論文???Co金屬在IR-120表面上以更分枝和更寬的形式生長。當還原溫度升高時將發(fā)生相反的??情況。??1.4.3還原溫度對催化劑的表面形態(tài)和組成的影響??圖1.3CoB催化劑在不同還原濃度下的SEM圖像:(a)0.5%,(b)5%,?(c)10%,(d)15%??Fig.?1.3?SEM?images?of?CoB?catalyst?at?different?reduction?concentrations:?(a)?0.5%,?(b)?5%,?(c)?10%,?(d)??15%??實驗表明,當NaBH4?(aq)濃度達到丨0%時,CoB催化劑負載量達到了最大穩(wěn)定??值。因此在隨后的研究中NaBH4?(aq)濃度都設定為10%。??1.4.4還原pH對催化劑的表面形態(tài)和組成的影響??mm編??圖1.4?CoB催化劑在不同還原pH值下的SEM圖像:(a)?12.45,?(b)?12.91??Fig.?1.4?SEM?image?of?CoB?catalyst?at?different?reduction?pH:?(a)?12.45,?(b)?12.91??6??
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【參考文獻】:
期刊論文
[1]CoB催化劑在硼氫化鈉-乙醇體系中制氫的應用[J]. 梁志花,李其明,李芳,徐國菲,夏鑫,趙士奪,任書成. 應用化工. 2017(11)
[2]非晶態(tài)Ni-B/MCM-22催化劑上二氧化碳甲烷化的研究[J]. 王城,田英,梁海燕,李懿桐,商永臣,魏樹權,曲楓楓,吳雪紅. 化學工程師. 2014(08)
[3]CoB催化劑制備中的溶劑效應及催化硼氫化鈉水解產氫的性能(英文)[J]. 沈曉晨,戴敏,高鳴,趙斌,丁維平. 催化學報. 2013(05)
[4]電子顯微學進展及其在材料科學中的應用[J]. 李建奇,段曉峰. 物理. 2008(06)
[5]密度泛函理論研究ZrnCo(n=1—13)團簇的結構和磁性[J]. 任鳳竹,王淵旭,田付陽,趙文杰,羅有華. 物理學報. 2008(04)
[6]FeBN(N≤6)團簇的結構與磁性[J]. 楊致,閆玉麗,趙文杰,雷雪玲,葛桂賢,羅有華. 物理學報. 2007(05)
[7]硼及其硼化物的應用現狀與研究進展[J]. 劉然,薛向欣,姜濤,張淑會,段培寧,楊合,黃大威. 材料導報. 2006(06)
[8]液體和非晶態(tài)Ni64B36合金結構的從頭算分子動力學模擬[J]. 祝江波,喬明華,李振華,王文寧,范康年. 化學學報. 2005(18)
[9]電子能量損失譜學及其在材料科學中的應用[J]. 王永瑞,鄒騏,盧黨吾. 物理. 1994(06)
[10]氫氣的儲存[J]. 陳文理. 艦船防化. 2002 (02)
博士論文
[1]鉑—釕電催化劑中助劑釕的形態(tài)及穩(wěn)定性研究[D]. 馬俊紅.大連理工大學 2010
[2]PMN和KNN鐵電材料的電子顯微學及第一性原理研究[D]. 呂寧.清華大學 2010
[3]KNbO3/NaNbO3超晶格及KNbO3疇結構的第一性原理研究[D]. 李占芳.吉林大學 2009
[4]非晶態(tài)NiB合金催化劑的性能及其改性研究[D]. 石秋杰.華南理工大學 1998
碩士論文
[1]新型干水滅火劑的研究[D]. 賀娟.西安科技大學 2014
[2]燃料電池用不銹鋼基雙極板表面改性研究[D]. 張峰磊.大連海事大學 2009
[3]納米晶鎳鋁及其復合材料的機械合金化制備研究[D]. 婁琦.中國石油大學 2008
[4]煙氣脫硫產物亞硫酸銨氧化動力學研究[D]. 陳枝.重慶大學 2007
[5]密度泛函理論研究FeBN(N=1-10)團簇[D]. 楊致.河南大學 2007
本文編號:3416366
【文章來源】:大連交通大學遼寧省
【文章頁數】:65 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1.2CoB催化劑在不同還原溫度下的SEM圖像:⑷0°C,?(b)25°C,?(c)40°C,?(d)80°C??Fig.?1.2?SEM?image?of?CoB?catalyst?at?different?reduction?temperatures:?(a)?0°C,?(b)?25〇C,?(c)?40°C,?(d)??80?°C??
?大連交通大學工學碩士學位論文???Co金屬在IR-120表面上以更分枝和更寬的形式生長。當還原溫度升高時將發(fā)生相反的??情況。??1.4.3還原溫度對催化劑的表面形態(tài)和組成的影響??圖1.3CoB催化劑在不同還原濃度下的SEM圖像:(a)0.5%,(b)5%,?(c)10%,(d)15%??Fig.?1.3?SEM?images?of?CoB?catalyst?at?different?reduction?concentrations:?(a)?0.5%,?(b)?5%,?(c)?10%,?(d)??15%??實驗表明,當NaBH4?(aq)濃度達到丨0%時,CoB催化劑負載量達到了最大穩(wěn)定??值。因此在隨后的研究中NaBH4?(aq)濃度都設定為10%。??1.4.4還原pH對催化劑的表面形態(tài)和組成的影響??mm編??圖1.4?CoB催化劑在不同還原pH值下的SEM圖像:(a)?12.45,?(b)?12.91??Fig.?1.4?SEM?image?of?CoB?catalyst?at?different?reduction?pH:?(a)?12.45,?(b)?12.91??6??
?大連交通大學工學碩士學位論文???Co金屬在IR-120表面上以更分枝和更寬的形式生長。當還原溫度升高時將發(fā)生相反的??情況。??1.4.3還原溫度對催化劑的表面形態(tài)和組成的影響??圖1.3CoB催化劑在不同還原濃度下的SEM圖像:(a)0.5%,(b)5%,?(c)10%,(d)15%??Fig.?1.3?SEM?images?of?CoB?catalyst?at?different?reduction?concentrations:?(a)?0.5%,?(b)?5%,?(c)?10%,?(d)??15%??實驗表明,當NaBH4?(aq)濃度達到丨0%時,CoB催化劑負載量達到了最大穩(wěn)定??值。因此在隨后的研究中NaBH4?(aq)濃度都設定為10%。??1.4.4還原pH對催化劑的表面形態(tài)和組成的影響??mm編??圖1.4?CoB催化劑在不同還原pH值下的SEM圖像:(a)?12.45,?(b)?12.91??Fig.?1.4?SEM?image?of?CoB?catalyst?at?different?reduction?pH:?(a)?12.45,?(b)?12.91??6??
【參考文獻】:
期刊論文
[1]CoB催化劑在硼氫化鈉-乙醇體系中制氫的應用[J]. 梁志花,李其明,李芳,徐國菲,夏鑫,趙士奪,任書成. 應用化工. 2017(11)
[2]非晶態(tài)Ni-B/MCM-22催化劑上二氧化碳甲烷化的研究[J]. 王城,田英,梁海燕,李懿桐,商永臣,魏樹權,曲楓楓,吳雪紅. 化學工程師. 2014(08)
[3]CoB催化劑制備中的溶劑效應及催化硼氫化鈉水解產氫的性能(英文)[J]. 沈曉晨,戴敏,高鳴,趙斌,丁維平. 催化學報. 2013(05)
[4]電子顯微學進展及其在材料科學中的應用[J]. 李建奇,段曉峰. 物理. 2008(06)
[5]密度泛函理論研究ZrnCo(n=1—13)團簇的結構和磁性[J]. 任鳳竹,王淵旭,田付陽,趙文杰,羅有華. 物理學報. 2008(04)
[6]FeBN(N≤6)團簇的結構與磁性[J]. 楊致,閆玉麗,趙文杰,雷雪玲,葛桂賢,羅有華. 物理學報. 2007(05)
[7]硼及其硼化物的應用現狀與研究進展[J]. 劉然,薛向欣,姜濤,張淑會,段培寧,楊合,黃大威. 材料導報. 2006(06)
[8]液體和非晶態(tài)Ni64B36合金結構的從頭算分子動力學模擬[J]. 祝江波,喬明華,李振華,王文寧,范康年. 化學學報. 2005(18)
[9]電子能量損失譜學及其在材料科學中的應用[J]. 王永瑞,鄒騏,盧黨吾. 物理. 1994(06)
[10]氫氣的儲存[J]. 陳文理. 艦船防化. 2002 (02)
博士論文
[1]鉑—釕電催化劑中助劑釕的形態(tài)及穩(wěn)定性研究[D]. 馬俊紅.大連理工大學 2010
[2]PMN和KNN鐵電材料的電子顯微學及第一性原理研究[D]. 呂寧.清華大學 2010
[3]KNbO3/NaNbO3超晶格及KNbO3疇結構的第一性原理研究[D]. 李占芳.吉林大學 2009
[4]非晶態(tài)NiB合金催化劑的性能及其改性研究[D]. 石秋杰.華南理工大學 1998
碩士論文
[1]新型干水滅火劑的研究[D]. 賀娟.西安科技大學 2014
[2]燃料電池用不銹鋼基雙極板表面改性研究[D]. 張峰磊.大連海事大學 2009
[3]納米晶鎳鋁及其復合材料的機械合金化制備研究[D]. 婁琦.中國石油大學 2008
[4]煙氣脫硫產物亞硫酸銨氧化動力學研究[D]. 陳枝.重慶大學 2007
[5]密度泛函理論研究FeBN(N=1-10)團簇[D]. 楊致.河南大學 2007
本文編號:3416366
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