耐高溫PBI基質(zhì)子-電子混合傳導(dǎo)復(fù)合膜的構(gòu)制及其氫滲透性能研究
發(fā)布時(shí)間：2021-09-29 08:50
以3,3′-二氨基聯(lián)苯胺（DABz）和間苯二甲酸（IPA）為原料,采用熔融聚合法合成了低分子量可耐高溫的聚[2, 2′-（間苯基）-5,5′-聯(lián)苯并咪唑]（mPBI）有機(jī)膜材料;以異氰尿酸三縮水甘油酯（TGIC）為交聯(lián)劑,并浸漬磷酸提供質(zhì)子傳導(dǎo)路徑,添加片狀石墨作為電子導(dǎo)體,得到質(zhì)子-電子混合導(dǎo)體mPBI-TGIC/石墨/H3PO4交聯(lián)復(fù)合膜.對(duì)交聯(lián)復(fù)合膜進(jìn)行結(jié)構(gòu)和性能表征,結(jié)果表明交聯(lián)復(fù)合膜具有良好的機(jī)械性能和抗氧化穩(wěn)定性.用于H2/CO2混合氣體分離,300℃時(shí),H2選擇性高達(dá)100%,滲透量為4.93×10-9 mol/（m2·s·Pa）;280℃時(shí),可穩(wěn)定運(yùn)行160 h.表明mPBI-TGIC/石墨/H3PO4交聯(lián)復(fù)合膜具有良好的耐高溫性,有望用于工業(yè)高溫氣體的分離.
【文章來源】：膜科學(xué)與技術(shù). 2020,40(06)北大核心CSCD
【文章頁數(shù)】：7 頁
【部分圖文】：
mPBI - TGIC/石墨/H3PO4交聯(lián)復(fù)合膜
以體積分?jǐn)?shù)50% H2/50% CO2混合氣做原料,原料側(cè)加壓至507 kPa,而滲透?jìng)?cè)為101 kPa,進(jìn)行mPBI - TGIC/石墨/H3PO4交聯(lián)復(fù)合膜的H2/CO2分離性能研究,結(jié)果見圖6.從圖6可看出,隨著溫度升高,H2的滲透率顯著提高.從180 ℃增加到300 ℃,氫滲透能力從0.674×10-9增加至4.93×10-9 mol/(m2·s·Pa),提高了約7.3倍,表明隨著溫度的升高,質(zhì)子通過mPBI - TGIC/石墨/H3PO4交聯(lián)復(fù)合膜的擴(kuò)散性明顯增加.同時(shí)發(fā)現(xiàn),在180～300 ℃的操作溫度范圍內(nèi),除了H2以外,滲透?jìng)?cè)沒有檢測(cè)到CO2,此膜對(duì)H2具有幾乎100%的選擇性,說明此膜具有良好的質(zhì)子 - 電子混合傳導(dǎo)性.然而超過300 ℃后H2的滲透性和選擇性明顯降低,在350 ℃趨向于0,這是由于高溫時(shí)磷酸基的流失使得質(zhì)子傳導(dǎo)能力降低.表1為其他用于H2/CO2分離的聚合物PBI基膜的H2滲透性能[14,16,23-24].可見本文制備的膜具有較高的H2滲透率和100%的選擇性.為進(jìn)一步確定mPBI - TGIC/石墨/H3PO4交聯(lián)復(fù)合膜的耐高溫性能,選取新制備的交聯(lián)復(fù)合膜在280 ℃下進(jìn)行長(zhǎng)達(dá)160 h的H2滲透性能測(cè)試,見圖7.可見,在100%的H2選擇性下,160 h內(nèi)H2滲透量無顯著變化,這表明制備的mPBI - TGIC/石墨/H3PO4交聯(lián)復(fù)合膜具有良好的熱穩(wěn)定性.可能由于膜厚度稍薄,相同溫度下新膜的H2滲透量比圖6稍高.長(zhǎng)期實(shí)驗(yàn)后的膜微觀結(jié)構(gòu)與測(cè)試前基本一致(圖2).以上結(jié)果表明,制備的mPBI - TGIC/石墨/H3PO4交聯(lián)復(fù)合膜不但具有優(yōu)異的H2選擇性,而且在高溫下能夠長(zhǎng)期穩(wěn)定運(yùn)行,能夠應(yīng)用于高溫H2生產(chǎn)過程.
表1 mPBI/石墨/H3PO4膜與其他用于H2/CO2分離的聚合物PBI基膜的H2滲透性比較Table 1 The hydrogen permeation of mPBI/graphite/H3PO4 membrane comparing with the other PBI-based polymer membrane for H2/CO2 separation 膜組成 H2滲透機(jī)理 厚度/μm 溫度/℃ H2滲透率/Barrer 選擇性 參考文獻(xiàn) mPBI/石墨/H3PO4 混合傳導(dǎo) 100.7 300 1 472 100% 本文 PBI - H3PO4 篩分 10 150 12 34 [16] PBI - TBB 篩分 20±3 150 9.6 24 [23] TR - PBI 篩分 120 1 624 1.98 [24] PBI - DBX 篩分 80±5 150 46.2 9.9 [14] 注:1 Barrer=7.5×10-14cm3(STP)·cm/(cm2·s·Pa).3 結(jié)論
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]PBI膜在CO2捕集方面的研究進(jìn)展[J]. 楊勝,張顯娟,逯鵬,魏雅宇,陳晨,李硯碩. 膜科學(xué)與技術(shù). 2019(06)
[2]聚苯并咪唑（PBI）滲透汽化膜的研究進(jìn)展[J]. 夏玲玲,王艷. 膜科學(xué)與技術(shù). 2014(05)
本文編號(hào)：3413424
【文章來源】：膜科學(xué)與技術(shù). 2020,40(06)北大核心CSCD
【文章頁數(shù)】：7 頁
【部分圖文】：
mPBI - TGIC/石墨/H3PO4交聯(lián)復(fù)合膜
以體積分?jǐn)?shù)50% H2/50% CO2混合氣做原料,原料側(cè)加壓至507 kPa,而滲透?jìng)?cè)為101 kPa,進(jìn)行mPBI - TGIC/石墨/H3PO4交聯(lián)復(fù)合膜的H2/CO2分離性能研究,結(jié)果見圖6.從圖6可看出,隨著溫度升高,H2的滲透率顯著提高.從180 ℃增加到300 ℃,氫滲透能力從0.674×10-9增加至4.93×10-9 mol/(m2·s·Pa),提高了約7.3倍,表明隨著溫度的升高,質(zhì)子通過mPBI - TGIC/石墨/H3PO4交聯(lián)復(fù)合膜的擴(kuò)散性明顯增加.同時(shí)發(fā)現(xiàn),在180～300 ℃的操作溫度范圍內(nèi),除了H2以外,滲透?jìng)?cè)沒有檢測(cè)到CO2,此膜對(duì)H2具有幾乎100%的選擇性,說明此膜具有良好的質(zhì)子 - 電子混合傳導(dǎo)性.然而超過300 ℃后H2的滲透性和選擇性明顯降低,在350 ℃趨向于0,這是由于高溫時(shí)磷酸基的流失使得質(zhì)子傳導(dǎo)能力降低.表1為其他用于H2/CO2分離的聚合物PBI基膜的H2滲透性能[14,16,23-24].可見本文制備的膜具有較高的H2滲透率和100%的選擇性.為進(jìn)一步確定mPBI - TGIC/石墨/H3PO4交聯(lián)復(fù)合膜的耐高溫性能,選取新制備的交聯(lián)復(fù)合膜在280 ℃下進(jìn)行長(zhǎng)達(dá)160 h的H2滲透性能測(cè)試,見圖7.可見,在100%的H2選擇性下,160 h內(nèi)H2滲透量無顯著變化,這表明制備的mPBI - TGIC/石墨/H3PO4交聯(lián)復(fù)合膜具有良好的熱穩(wěn)定性.可能由于膜厚度稍薄,相同溫度下新膜的H2滲透量比圖6稍高.長(zhǎng)期實(shí)驗(yàn)后的膜微觀結(jié)構(gòu)與測(cè)試前基本一致(圖2).以上結(jié)果表明,制備的mPBI - TGIC/石墨/H3PO4交聯(lián)復(fù)合膜不但具有優(yōu)異的H2選擇性,而且在高溫下能夠長(zhǎng)期穩(wěn)定運(yùn)行,能夠應(yīng)用于高溫H2生產(chǎn)過程.
表1 mPBI/石墨/H3PO4膜與其他用于H2/CO2分離的聚合物PBI基膜的H2滲透性比較Table 1 The hydrogen permeation of mPBI/graphite/H3PO4 membrane comparing with the other PBI-based polymer membrane for H2/CO2 separation 膜組成 H2滲透機(jī)理 厚度/μm 溫度/℃ H2滲透率/Barrer 選擇性 參考文獻(xiàn) mPBI/石墨/H3PO4 混合傳導(dǎo) 100.7 300 1 472 100% 本文 PBI - H3PO4 篩分 10 150 12 34 [16] PBI - TBB 篩分 20±3 150 9.6 24 [23] TR - PBI 篩分 120 1 624 1.98 [24] PBI - DBX 篩分 80±5 150 46.2 9.9 [14] 注:1 Barrer=7.5×10-14cm3(STP)·cm/(cm2·s·Pa).3 結(jié)論
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]PBI膜在CO2捕集方面的研究進(jìn)展[J]. 楊勝,張顯娟,逯鵬,魏雅宇,陳晨,李硯碩. 膜科學(xué)與技術(shù). 2019(06)
[2]聚苯并咪唑（PBI）滲透汽化膜的研究進(jìn)展[J]. 夏玲玲,王艷. 膜科學(xué)與技術(shù). 2014(05)
本文編號(hào)：3413424
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