氫是高效、潔凈的能源載體,為人類應(yīng)對(duì)能源危機(jī)、環(huán)境污染等全球性問(wèn)題提供了一種理想的儲(chǔ)能方式。發(fā)展高效、安全的儲(chǔ)氫技術(shù)是推動(dòng)氫能應(yīng)用的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。水合肼（N2H4 H20）是一種新型化學(xué)儲(chǔ)氫材料,具有儲(chǔ)氫容量高（8 wt%）、材料成本低、便于貯運(yùn)以及制氫反應(yīng)不產(chǎn)生固體副產(chǎn)物等突出優(yōu)點(diǎn),因而受到廣泛關(guān)注。本文圍繞N2H4 H20分解制氫高效催化劑的制備及性能開展研究,并對(duì)N2H4·H2O制氫體系發(fā)展實(shí)用的關(guān)鍵問(wèn)題進(jìn)行探索,包括催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)動(dòng)力規(guī)律、催化劑失活現(xiàn)象、整體式催化劑制備和低成本催化劑制備。主要內(nèi)容如下:本文第一部分,采用共沉淀法制備了系列CeO2負(fù)載的Ni-Pt雙金屬合金催化劑,并研究其催化N2H4·H2O分解制氫的動(dòng)力學(xué)性能。結(jié)果表明Ni60Pt40/C eO2催化劑對(duì)N2H4 H20分解制氫具有高活性和100%選擇性。通過(guò)系統(tǒng)地研究反應(yīng)溫度、N2H4·H2O濃度、NaOH濃度和催化劑濃度對(duì)反應(yīng)速率的影響,我們構(gòu)建N2H4 H20催化分解反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)方程為r=-d[N2H4·H2O]/dt=-k[N2H4·H2O]0.52/0.043[NaOH]0.57/0[catalyst]... 

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【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

圖１－１氫能系統(tǒng)氫循環(huán)示意圖??Ｆｉｇｕｒｅ?１－１?Ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｈｙｄｒｏｇｅｎ?ｅｎｅｒｇｙ?ｓｙｓｔｅｍ??

Ｆｉｇｕｒｅ?１－５?（ａ）?ＴＥＭ?ｉｍａｇｅ?ｏｆ?ｔｈｅ?Ｉｒ／Ａｌ２〇３?ｃａｔａｌｙｓｔ，?ｔｈｅ?ｉｎｓｅｔ?ｓｈｏｗｓ?ｔｈｅ?ｐａｒｔｉｃｌｅ?ｓｉｚｅ?ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ，?（ｂ）?Ｇａｓ??ｅｖｏｌｕｔｉｏｎ?ｒａｔｅ?ａｎｄ?ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?ｃｈａｎｇｅ?ａｇａｉｎｓｔ?ｔｈｅ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｔｉｍｅ?ｄｕｒｉｎｇ?ｔｈｅ?ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ?ｏｆ?Ｎ２Ｈ４?Ｈ２〇［９８Ｊ??２００６年，由〇１〇等＿研制了?Ｉｒ／Ｙ－Ａｌ２０３催化劑，如圖１－５所示。通過(guò)多步浸漬法，??其Ｉｒ負(fù)載量高達(dá)２９?ｗｔ％＿?￣?３５?ｗｔ％，且平均粒徑約為２?ｎｍ。在室溫條件下，該催化劑可??實(shí)現(xiàn)高效催化高濃度Ｎ２Ｈ４＋Ｈ２０分解制氫，制氫選擇性大于９１％，并且該系統(tǒng)動(dòng)態(tài)響應(yīng)??性能較好。由此之后，Ｎ２ＨｒＨ２０分解制氫催化劑研宄得到了大力發(fā)展。??２００９年，由Ｘｕ等［９９］開展了大量的基礎(chǔ)研究工作。首先，采用化學(xué)還原方法制備了??一系列金屬單質(zhì)納米顆粒催化劑（圖ｌ－６ａ），包括Ｒｈ、Ｒｕ、Ｉｒ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｃｏ、Ｎｉ和Ｆｅ??等。而且在制備過(guò)程中，引入了表面活性劑，使得這些金屬單質(zhì)納米顆粒均獲得了較小??的粒徑尺寸。雖然顆粒尺寸較小，但這些單質(zhì)金屬催化劑的催化活性較差，并且其制氫??選擇性都較低。其中催化活性最優(yōu)的貴金屬Ｒｈ單質(zhì)催化劑

圖１－６?（ａ）多種單質(zhì)金屬的催化Ｎ２Ｈ４＋Ｈ２０分解的性能，插圖為Ｒｈ顆粒的ＴＥＭ和ＳＥＡＤ圖像［９９］；??＝＋［１００］?

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]水合肼還原金屬的研究進(jìn)展[J]. 郝帥,蔣冬梅,張曉騰,陳俊暢,夏良樹.  應(yīng)用化學(xué). 2018(07)
[2]水合肼及其應(yīng)用[J]. 陶建軍.  中國(guó)氯堿. 2006(11)
[3]快速凝固MlNi4.0Co0.2Mn0.40Al0.30Cu0.10低Co貯氫合金的相結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能[J]. 杜逸敏,雷永泉,陳立新,呂光烈,張志鴻.  材料科學(xué)與工程學(xué)報(bào). 2006(05)
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