直接乙醇燃料電池中Pt、Pd和Ru等貴金屬在乙醇催化氧化方面表現(xiàn)出較高的催化性能。但是,這些貴金屬的成本高且穩(wěn)定性差,這是因為在醇氧化反應(yīng)階段產(chǎn)生一些中間體物質(zhì),這些物質(zhì)吸附到催化劑表面,阻止催化劑與電解質(zhì)進一步反應(yīng),此外,醇類物質(zhì)在反應(yīng)的過程中,由于CO中間體的產(chǎn)生可使Pt等貴金屬催化劑中毒。而雙金屬催化劑可以有效地解決此問題。因此,鉑與其它過渡金屬形成的雙金屬催化劑成為近年的研究熱點。本論文研究內(nèi)容如下:本文首先以尿素作為氮源,葡萄糖作為碳源制備催化劑的載體,隨后使用采用浸漬還原法在載體上負載金屬（PtSn）,再改變氯鉑酸和氯化錫金屬鹽溶液的比例,制備了Pt2Sn/NC、PtSn/NC和PtSn2/NC催化劑。結(jié)果表明,金屬鹽溶液的比例不同會影響載體上所形成的金屬顆粒的大小,而金屬粒徑的大小會影響催化劑對乙醇的催化氧化性能。當氯鉑酸與氯化錫溶液的比例為1:2時,PtSn2/NC催化劑金屬粒子的平均粒徑為2.4 nm,對乙醇具有較高的催化活性和良好的穩(wěn)定性,乙醇氧化電流密度為133.13 mA mg-1。此外,本文制備了Pt2Ni3/C-Nx催化劑,并改變了尿素的摻雜量以及過渡金屬類... 

【文章來源】：天津工業(yè)大學(xué)天津市

【文章頁數(shù)】：65 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１直接乙醇燃料電池的工作原理示意圖??Ｆｉｇｕｒｅ?１－１?Ｔｈｅ?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ＤＥＦＣｓ??下列方程是關(guān)于乙醇燃料電池在酸性或堿性電解質(zhì)條件下的反應(yīng)方程式：??

Ｆｉｇ．?３－１．?ＳＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?Ｎｏｎｅ?Ｎ－ｄｏｐｅｄ?ｃａｒｂｏｎ?ｃａｒｒｉｅｒｓ?（ａ，?ｂ）?ａｎｄ?Ｎ－ｄｏｐｅｄ?ｃａｒｂｏｎ?ｃａｒｒｉｅｒ?（ｃ，?ｄ）．??３．３．２?Ｘ射線衍射分析??圖３－２顯示的是Ｐｔ２Ｓｎ／ＮＣ、ＰｔＳｎ／ＮＣ和ＰｔＳｎ２／ＮＣ的ＸＲＤ圖，這顯示了??Ｐｔ－Ｓｎ／ＮＣ催化劑的晶體結(jié)構(gòu)，石墨碳（００２）的晶面可以在圖中的衍射峰（２５°）??處觀察到［８９１。根據(jù)ＸＲＤ衍射圖顯示，在角度（２０）為３９．５°、４５．７°和６７．３°處出??現(xiàn)對應(yīng)于單晶Ｐｔ?（ｆｅｅ）相的衍射峰，這些衍射峰分別對應(yīng)Ｐｔ?（１１１）、Ｐｔ?（２００）??和?Ｐｔ（２２０）晶面（ＰＤＦ＝０４－０８０２），這與?ＰｔＳｎ?標準?ＰＤＦ?卡片相符（ＰＤＦ＝３５－１３６０）。??在ＸＲＤ衍射峰中并沒有觀察到Ｓｎ的單晶結(jié)構(gòu)，這是由于Ｓｎ極易容易氧化，因??此，無法在衍射圖譜中觀察到Ｓｎ的衍射峰。此外，由于尿素具有還原性，金屬??的被還原量會隨著尿素的含量增加而增加。在本文所制備的催化劑中，氧化態(tài)??Ｓｎ的衍射峰應(yīng)為３４°和５２°

Ｆｉｇ．?３－４．?ＣＶ?ｃｕｒｖｅｓ?ｏｆ?ＰｔＳｎ／ＮＣ，?ＰｔＳｎ２／ＮＣ?ａｎｄ?Ｐｔ２Ｓｎ／ＮＣ?ｍｅａｓｕｒｅｄ?ｉｎ?ｔｈｅ?Ｎ２－ｓａｔｕｒａｔｅｄ?０．５Ｍ??Ｈ２ＳＯ４?ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ?ａｔ?ｓｗｅｅｐ?ｒａｔｅ?ｏｆ?５０?ｍＶ?ｓ＇１．??如圖３－５所示，循環(huán)伏安測試在氮氣飽和的０．５Ｍ硫酸＋?１Ｍ乙醇溶液中進??行，掃速為５０?ｍＶ?ｓ－１。乙醇正向掃描氧化的電流峰值出現(xiàn)在約為０．６５?Ｖ左右的??電壓位置，乙醇反向掃描氧化電流峰值在０．４至０．４５?Ｖ之間，在這個電壓區(qū)間內(nèi)??未被氧化的乙醇中間體進一步被完全氧化為Ｃ０２。通過ＣＶ測試表征催化劑的電??化學(xué)性能，結(jié)果顯示ＰｔＳｎ２／ＮＣ?（１３３．１３?ｍＡ．ｍｇ－１）的催化活性遠高于其他兩種??ＰｔＳｎ／ＮＣ?催化劑（３７．４３?ｍＡ．ｍｇ－１）和?Ｐｔ２Ｓｎ／ＮＣ?（９．１９?ｍＡ＿ｍｇ」）。上述結(jié)果表明，??納米顆粒的大小也會影響催化劑的催化活性，當Ｐｔ與Ｓｎ的金屬鹽溶液比例為１：??２５??

【參考文獻】：
期刊論文
[1]Nitrogen-Doped Carbon Nanotube-Supported Pd Catalyst for Improved Electrocatalytic Performance toward Ethanol Electrooxidation[J]. Ying Wei,Xinyuan Zhang,Zhiyong Luo,Dian Tang,Changxin Chen,Teng Zhang,Zailai Xie.  Nano-Micro Letters. 2017(03)
[2]高性能核殼結(jié)構(gòu)催化劑PdRu@Pt/CNT的制備[J]. 黨岱,高海麗,彭良進,蘇允蘭,廖世軍,王曄.  物理化學(xué)學(xué)報. 2011(10)

碩士論文
[1]質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFC）檢測系統(tǒng)[D]. 張偉.山東大學(xué) 2005



本文編號：3392594