基于多功能耦合的微生物燃料電池陰極性能優(yōu)化及功能調(diào)控研究
發(fā)布時間：2021-09-06 02:45
微生物燃料電池（Microbial fuel cell,MFC）是一種利用產(chǎn)電微生物同步去除廢水中污染物和產(chǎn)生電能的廢水處理技術(shù),具有操作條件溫和、資源利用率高、無污染等特點。然而MFC對底物具有一定的選擇性,其產(chǎn)電還需進(jìn)一步提高,陰極造價及擴(kuò)大后陰極性能的下降制約了其實際應(yīng)用。目前,對陰極電化學(xué)性能的調(diào)控與功能耦合是提升陰極性能、促進(jìn)廢水有機(jī)物降解及產(chǎn)電性能提升的關(guān)鍵。本文通過制備陰極高性能與多功能催化劑、將MFC陰極與電芬頓（Electro-Fenton,EF）耦合、并對MFC陰極影響產(chǎn)電超調(diào)的機(jī)理分析,研究提升MFC廢水處理及產(chǎn)電性能。1.制備Fe、N共摻雜碳基MFC陰極催化劑（Fe/N/C）,利用Fe、N摻雜提高氧還原的催化性能,通過催化劑織構(gòu)特性調(diào)控提高電極穩(wěn)定性。以魔芋根莖生物質(zhì)炭為骨架,通過羥甲基化反應(yīng)形成包覆生物質(zhì)炭的三聚氰胺樹脂預(yù)聚體,再與檸檬酸鐵銨進(jìn)行縮聚反應(yīng)形成含F(xiàn)e、N、C前驅(qū)體,經(jīng)爐內(nèi)熱解制備Fe/N共摻雜碳基氧還原催化劑。通過改變前驅(qū)體的物料比和熱解溫度對催化劑的元素形態(tài)、織構(gòu)特性等進(jìn)行調(diào)控。所制備的Fe/N/C因有利的氮摻雜、鑲嵌于碳骨架的Fe3...
【文章來源】：華中科技大學(xué)湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：164 頁
【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
氧氣作陰極電子受體的MFC工作原理示意圖
華中科技大學(xué)博士學(xué)位論文5圖1-2MXCs工作原理示意圖：（a）單室MFC，（b）微生物電解池（MEC），（c）微生物脫鹽池（MDC），（d）微生物電化學(xué)合成池（MESC）Figure1-2Schematicworkingprincipleof(a)singlechamberMFC,(b)microbialelectrolysiscell(MEC),(c)microbialdesalinationcell(MDC)and(d)andmicrobialelectrosynthesiscell(MESC).1.2.2產(chǎn)電微生物及其電子轉(zhuǎn)移機(jī)制自然界中許多微生物可將代謝活動產(chǎn)生的電子傳遞到電極。這些產(chǎn)電微生物廣泛分布于海底沉積物、土壤、河湖底泥、廢水、活性污泥等富含微生物的自然或污染環(huán)境中。目前已知的電活性細(xì)菌（electrochemnicallyactivebacteria，EAB）主要為異化金屬還原菌（Dissmilitorymetalreductingbacteria，DMRB），包括Geobacterspp.，Shewanellaspp.，Rhodoferaxferrireducens，Aeromonashydrophila，Pseudomonasaeruginosa,Clostridiumbutyricum，Enterococcusgallinarum等[17]。DMRB在自然環(huán)境或污染環(huán)境中占微生物數(shù)量較低（3%左右），而在經(jīng)過馴化后的MFC環(huán)境中，這類微生物占比可達(dá)70%以上。一般認(rèn)為，MFC產(chǎn)電過程與DMRB的金屬還原過程相似。在自然界中，DMRB
華中科技大學(xué)博士學(xué)位論文8圖1-3產(chǎn)電微生物向電極的電子轉(zhuǎn)移機(jī)制[16]：①以發(fā)酵產(chǎn)物為電子中介體的間接電子轉(zhuǎn)移；②通過蛋白質(zhì)細(xì)胞色素C的直接電子轉(zhuǎn)移；③通過導(dǎo)電pili的直接電子轉(zhuǎn)移Figure1-3MechanismsinvolvedinelectrontransferfromEABtoelectrode[16]:①indirecttransferviamediatorsorfermentationproducts;②directtransferviacytochromeproteins;③directtransferviaconductivepili.實際上，電活性微生物與電極間的電子傳導(dǎo)通常是上述幾種電子傳導(dǎo)機(jī)制同時存在并相互協(xié)調(diào)的結(jié)果。例如，Shewanellaoneidensis可通過外膜細(xì)胞色素C和細(xì)胞納米導(dǎo)線進(jìn)行直接電子傳遞，其細(xì)胞分泌物核黃素和黃素單核苷酸可作為電子介體促進(jìn)電子傳遞，核黃素還會與細(xì)胞色素C結(jié)合介導(dǎo)電子向電極傳遞[17]。圖1-3是這些交互作用的簡單示意。此外，在MFC環(huán)境中，各種群落微生物形成代謝和呼吸網(wǎng)絡(luò)，非產(chǎn)電微生物還可能會分泌某些電子介體類物質(zhì)，而產(chǎn)電細(xì)菌的不完全代謝產(chǎn)物可能是某些非產(chǎn)電微生物的營養(yǎng)物質(zhì)。1.2.3陽極和陽極材料MFC陽極作為產(chǎn)電微生物生長附著的場所，陽極材料應(yīng)當(dāng)有利于產(chǎn)電微生物快速附著并順利將電子傳遞到陽極。陽極性能影響因素主要包括：1、導(dǎo)電性；2、化學(xué)穩(wěn)定；3、機(jī)械強(qiáng)度；4、表面積；5、生物兼容性等。MFC可采用的陽極材料主要有碳基材料、金屬或金屬化合物、導(dǎo)電聚合物等[28,29]。較常使用的碳基材料包括：碳布、碳刷、碳棒、碳網(wǎng)、碳紙、碳?xì)�、顆�；钚�
本文編號：3386582
【文章來源】：華中科技大學(xué)湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
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【學(xué)位級別】：博士
【部分圖文】：
氧氣作陰極電子受體的MFC工作原理示意圖
華中科技大學(xué)博士學(xué)位論文5圖1-2MXCs工作原理示意圖：（a）單室MFC，（b）微生物電解池（MEC），（c）微生物脫鹽池（MDC），（d）微生物電化學(xué)合成池（MESC）Figure1-2Schematicworkingprincipleof(a)singlechamberMFC,(b)microbialelectrolysiscell(MEC),(c)microbialdesalinationcell(MDC)and(d)andmicrobialelectrosynthesiscell(MESC).1.2.2產(chǎn)電微生物及其電子轉(zhuǎn)移機(jī)制自然界中許多微生物可將代謝活動產(chǎn)生的電子傳遞到電極。這些產(chǎn)電微生物廣泛分布于海底沉積物、土壤、河湖底泥、廢水、活性污泥等富含微生物的自然或污染環(huán)境中。目前已知的電活性細(xì)菌（electrochemnicallyactivebacteria，EAB）主要為異化金屬還原菌（Dissmilitorymetalreductingbacteria，DMRB），包括Geobacterspp.，Shewanellaspp.，Rhodoferaxferrireducens，Aeromonashydrophila，Pseudomonasaeruginosa,Clostridiumbutyricum，Enterococcusgallinarum等[17]。DMRB在自然環(huán)境或污染環(huán)境中占微生物數(shù)量較低（3%左右），而在經(jīng)過馴化后的MFC環(huán)境中，這類微生物占比可達(dá)70%以上。一般認(rèn)為，MFC產(chǎn)電過程與DMRB的金屬還原過程相似。在自然界中，DMRB
華中科技大學(xué)博士學(xué)位論文8圖1-3產(chǎn)電微生物向電極的電子轉(zhuǎn)移機(jī)制[16]：①以發(fā)酵產(chǎn)物為電子中介體的間接電子轉(zhuǎn)移；②通過蛋白質(zhì)細(xì)胞色素C的直接電子轉(zhuǎn)移；③通過導(dǎo)電pili的直接電子轉(zhuǎn)移Figure1-3MechanismsinvolvedinelectrontransferfromEABtoelectrode[16]:①indirecttransferviamediatorsorfermentationproducts;②directtransferviacytochromeproteins;③directtransferviaconductivepili.實際上，電活性微生物與電極間的電子傳導(dǎo)通常是上述幾種電子傳導(dǎo)機(jī)制同時存在并相互協(xié)調(diào)的結(jié)果。例如，Shewanellaoneidensis可通過外膜細(xì)胞色素C和細(xì)胞納米導(dǎo)線進(jìn)行直接電子傳遞，其細(xì)胞分泌物核黃素和黃素單核苷酸可作為電子介體促進(jìn)電子傳遞，核黃素還會與細(xì)胞色素C結(jié)合介導(dǎo)電子向電極傳遞[17]。圖1-3是這些交互作用的簡單示意。此外，在MFC環(huán)境中，各種群落微生物形成代謝和呼吸網(wǎng)絡(luò)，非產(chǎn)電微生物還可能會分泌某些電子介體類物質(zhì)，而產(chǎn)電細(xì)菌的不完全代謝產(chǎn)物可能是某些非產(chǎn)電微生物的營養(yǎng)物質(zhì)。1.2.3陽極和陽極材料MFC陽極作為產(chǎn)電微生物生長附著的場所，陽極材料應(yīng)當(dāng)有利于產(chǎn)電微生物快速附著并順利將電子傳遞到陽極。陽極性能影響因素主要包括：1、導(dǎo)電性；2、化學(xué)穩(wěn)定；3、機(jī)械強(qiáng)度；4、表面積；5、生物兼容性等。MFC可采用的陽極材料主要有碳基材料、金屬或金屬化合物、導(dǎo)電聚合物等[28,29]。較常使用的碳基材料包括：碳布、碳刷、碳棒、碳網(wǎng)、碳紙、碳?xì)�、顆�；钚�
本文編號：3386582
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