改性碳材料對(duì)鉑基催化劑氧還原活性及穩(wěn)定性的影響研究
發(fā)布時(shí)間:2021-09-04 11:26
隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,人們對(duì)化石能源的持續(xù)開(kāi)發(fā)和大量使用帶來(lái)了嚴(yán)重的環(huán)境污染等問(wèn)題。質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)具有清潔、高效、操作簡(jiǎn)便、工作溫度低、啟動(dòng)快等優(yōu)點(diǎn)被研究人員重點(diǎn)關(guān)注,但其成本及壽命等制約了PEMFC的產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程。其中,在陰極大規(guī)模使用的鉑碳催化劑是PEMFC成本的主要制約因素。因此,探究低鉑、高活性、高穩(wěn)定性、低成本的催化劑成為PEMFC研究的重點(diǎn)及熱點(diǎn)。本文采用乙二醇還原法制備碳載鉑催化劑,考察了鐵氮摻雜碳載體、鐵氮摻雜碳載體的熱處理?xiàng)l件等對(duì)所制備碳載鉑碳催化劑氧還原(ORR)活性及穩(wěn)定性的影響。并初步探索了石墨烯的制備及改性方法對(duì)催化劑性能的影響。采用電化學(xué)表征對(duì)催化劑進(jìn)行了ORR活性測(cè)試和穩(wěn)定性測(cè)試,采用比表面積及孔徑測(cè)試儀(BET)、透射電子顯微鏡(TEM)、X射線衍射(XRD)、X射線光電子能譜(XPS)等測(cè)試方法對(duì)催化劑及其載體材料的結(jié)構(gòu)進(jìn)行物化性能表征,探究催化劑的催化活性及穩(wěn)定性與催化劑結(jié)構(gòu)的關(guān)系。主要結(jié)果如下:1.以BP,EC600JD碳和改性的BP,EC600JD碳制備鉑碳催化劑。當(dāng)催化劑的載體為鐵氮摻雜改性的BP碳時(shí),Pt/Fe(N)BP-10 mi...
【文章來(lái)源】:貴州師范大學(xué)貴州省
【文章頁(yè)數(shù)】:100 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
質(zhì)子交換膜燃料電池原理圖
碳腐蝕問(wèn)題[23,24]。Ying 等[25]制備了具有超薄鋸齒狀納米線結(jié)三維高孔 PtCu 無(wú)載體電催化劑。合成的 Pt76Cu24具有 Pt 皮的商業(yè)鉑碳在 ORR 中具有更高的活性、穩(wěn)定性和耐久性。這種制備出具有良好性能的三維多孔網(wǎng)狀的三金屬 PtCuAu 催化劑元或多元金屬催化劑可以提高單位質(zhì)量鉑基催化劑的內(nèi)在氧面的鉑原子能有效阻擋底層活潑金屬的解離,可在一定程度上動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定性[8,26]。Zhao 等[27]制備了粒徑相近但組成不同的 P,通過(guò)將 Pt-Pt 鍵間距的收縮率定義為晶格收縮率,研究了定R 活性的關(guān)系。如圖 1-2 所示,Cu 與 Pt 形成合金會(huì)引起晶格縮率隨 Cu 原子比的增加而增大,其中 Pt-Cu 合金 NPs 的 OR率呈明顯的火山型關(guān)系。
圖 1-3 ORR 活性中心示意圖Figure 1-3 ORR active center diagram基活性位點(diǎn),對(duì) ORR 的直接 4 電子反應(yīng)歷程有利的。例如和各種不含金屬的活性中心位(其中氧被鄰近的氮原子解離)劑都形成這類(lèi)的活性中心(圖 1-3(b));(3)石墨化氮基活性中心的碳基體中氮的分布有利于 4 電子(慢或快)ORR 的活性碳納米管的 ORR 活性含有這類(lèi)的活性中心(圖 1-3(c))。等[53]采用簡(jiǎn)單的硅酸鹽合成工藝制備了多孔鐵/氮摻雜高晶陰極催化劑。催化劑具有較大的比表面積、良好的納米孔結(jié)均勻的基體異質(zhì)性分布。其中 FeTMPP-C-500/50 的雙峰多摻雜,以及優(yōu)良的結(jié)晶碳結(jié)構(gòu),對(duì) ORR 的性能有很好的影響黃素為原料,在無(wú)水氯化鐵存在下使用一步熱解制備 Fe-N-能與 Pt/C 催化劑相當(dāng),且穩(wěn)定性明顯提高。催化劑的碳結(jié)
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]非貴金屬鈷、氮共摻雜碳納米管負(fù)載紙衍生多孔碳電催化劑的制備及其氧還原性能研究(英文)[J]. 劉高鵬,王彬,徐麗,丁鵬輝,張鵬飛,夏杰祥,李華明,錢(qián)君超. 催化學(xué)報(bào). 2018(04)
[2]微波溶劑熱法制備摻氮石墨烯用于堿性氧還原反應(yīng)(英文)[J]. 程銘,史瑞娜,劉樹(shù)森,趙金仙,任軍. 無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2018(01)
[3]Fe-PPy-TsOH/C用作質(zhì)子交換膜燃料電池氧電極催化劑的研究[J]. 李姝玲,原鮮霞,孔海川,徐進(jìn),馬紫峰. 無(wú)機(jī)材料學(xué)報(bào). 2017(04)
[4]摻氮石墨烯的制備及其催化性能研究[J]. 周雪君,時(shí)鵬輝,姚偉峰. 上海電力學(xué)院學(xué)報(bào). 2016(04)
[5]氮摻雜活性炭及其載鉑催化劑氧還原催化活性[J]. 李莉香,張硯秋,孫盼松,安百鋼,邢天宇,宋仁峰. 新型炭材料. 2016(03)
[6]摻氮石墨烯研究[J]. 陳旭,何大平,木士春. 化學(xué)進(jìn)展. 2013(08)
[7]改性石墨烯用作燃料電池陰極催化劑[J]. 鐘軼良,莫再勇,楊莉君,廖世軍. 化學(xué)進(jìn)展. 2013(05)
[8]燃料電池技術(shù)發(fā)展現(xiàn)狀與展望[J]. 侯明,衣寶廉. 電化學(xué). 2012(01)
碩士論文
[1]超重力法制備摻氮石墨烯及其在ORR中應(yīng)用研究[D]. 高飛.北京化工大學(xué) 2016
[2]CVD法合成摻氮石墨烯及其電化學(xué)性能研究[D]. 卞亞偉.重慶大學(xué) 2015
本文編號(hào):3383177
【文章來(lái)源】:貴州師范大學(xué)貴州省
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【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
質(zhì)子交換膜燃料電池原理圖
碳腐蝕問(wèn)題[23,24]。Ying 等[25]制備了具有超薄鋸齒狀納米線結(jié)三維高孔 PtCu 無(wú)載體電催化劑。合成的 Pt76Cu24具有 Pt 皮的商業(yè)鉑碳在 ORR 中具有更高的活性、穩(wěn)定性和耐久性。這種制備出具有良好性能的三維多孔網(wǎng)狀的三金屬 PtCuAu 催化劑元或多元金屬催化劑可以提高單位質(zhì)量鉑基催化劑的內(nèi)在氧面的鉑原子能有效阻擋底層活潑金屬的解離,可在一定程度上動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定性[8,26]。Zhao 等[27]制備了粒徑相近但組成不同的 P,通過(guò)將 Pt-Pt 鍵間距的收縮率定義為晶格收縮率,研究了定R 活性的關(guān)系。如圖 1-2 所示,Cu 與 Pt 形成合金會(huì)引起晶格縮率隨 Cu 原子比的增加而增大,其中 Pt-Cu 合金 NPs 的 OR率呈明顯的火山型關(guān)系。
圖 1-3 ORR 活性中心示意圖Figure 1-3 ORR active center diagram基活性位點(diǎn),對(duì) ORR 的直接 4 電子反應(yīng)歷程有利的。例如和各種不含金屬的活性中心位(其中氧被鄰近的氮原子解離)劑都形成這類(lèi)的活性中心(圖 1-3(b));(3)石墨化氮基活性中心的碳基體中氮的分布有利于 4 電子(慢或快)ORR 的活性碳納米管的 ORR 活性含有這類(lèi)的活性中心(圖 1-3(c))。等[53]采用簡(jiǎn)單的硅酸鹽合成工藝制備了多孔鐵/氮摻雜高晶陰極催化劑。催化劑具有較大的比表面積、良好的納米孔結(jié)均勻的基體異質(zhì)性分布。其中 FeTMPP-C-500/50 的雙峰多摻雜,以及優(yōu)良的結(jié)晶碳結(jié)構(gòu),對(duì) ORR 的性能有很好的影響黃素為原料,在無(wú)水氯化鐵存在下使用一步熱解制備 Fe-N-能與 Pt/C 催化劑相當(dāng),且穩(wěn)定性明顯提高。催化劑的碳結(jié)
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]非貴金屬鈷、氮共摻雜碳納米管負(fù)載紙衍生多孔碳電催化劑的制備及其氧還原性能研究(英文)[J]. 劉高鵬,王彬,徐麗,丁鵬輝,張鵬飛,夏杰祥,李華明,錢(qián)君超. 催化學(xué)報(bào). 2018(04)
[2]微波溶劑熱法制備摻氮石墨烯用于堿性氧還原反應(yīng)(英文)[J]. 程銘,史瑞娜,劉樹(shù)森,趙金仙,任軍. 無(wú)機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2018(01)
[3]Fe-PPy-TsOH/C用作質(zhì)子交換膜燃料電池氧電極催化劑的研究[J]. 李姝玲,原鮮霞,孔海川,徐進(jìn),馬紫峰. 無(wú)機(jī)材料學(xué)報(bào). 2017(04)
[4]摻氮石墨烯的制備及其催化性能研究[J]. 周雪君,時(shí)鵬輝,姚偉峰. 上海電力學(xué)院學(xué)報(bào). 2016(04)
[5]氮摻雜活性炭及其載鉑催化劑氧還原催化活性[J]. 李莉香,張硯秋,孫盼松,安百鋼,邢天宇,宋仁峰. 新型炭材料. 2016(03)
[6]摻氮石墨烯研究[J]. 陳旭,何大平,木士春. 化學(xué)進(jìn)展. 2013(08)
[7]改性石墨烯用作燃料電池陰極催化劑[J]. 鐘軼良,莫再勇,楊莉君,廖世軍. 化學(xué)進(jìn)展. 2013(05)
[8]燃料電池技術(shù)發(fā)展現(xiàn)狀與展望[J]. 侯明,衣寶廉. 電化學(xué). 2012(01)
碩士論文
[1]超重力法制備摻氮石墨烯及其在ORR中應(yīng)用研究[D]. 高飛.北京化工大學(xué) 2016
[2]CVD法合成摻氮石墨烯及其電化學(xué)性能研究[D]. 卞亞偉.重慶大學(xué) 2015
本文編號(hào):3383177
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