隨著經(jīng)濟(jì)的迅速發(fā)展,能源過度消耗伴隨著環(huán)境污染等現(xiàn)象成為人類面臨的巨大挑戰(zhàn)之一。因此為了減緩資源危機(jī)和減弱環(huán)境污染,找到清潔、可循環(huán)的能源迫在眉睫。氫作為一種具備清潔低碳、應(yīng)用面廣、便與儲(chǔ)存等優(yōu)點(diǎn)的二次能源,引起了全球范圍的高度關(guān)注。另外,為了降低生產(chǎn)成本,諸多科學(xué)家利用廣泛的太陽能作為產(chǎn)氫的一次能源成為當(dāng)下熱門研究,其中使用半導(dǎo)體光催化材料裂解水生產(chǎn)出H₂是比較理想的辦法之一。由于光催化劑作為光裂解水制氫中的核心材料,因此人們不斷探索更優(yōu)質(zhì)的光催化劑。在半導(dǎo)體光催化材料中,具備鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的NaTaO₃由于其較高的穩(wěn)定性和在紫外燈照射下優(yōu)異的光催化活性引發(fā)各國學(xué)者的大量研究。而為了進(jìn)一步提高NaTaO₃催化劑的光解水活性,本文通過對(duì)NaTaO₃摻雜La使其表面形成具有序階梯結(jié)構(gòu)的顆粒粉末。不過,傳統(tǒng)的粉末光催化劑有如下幾點(diǎn)不足:首先,在光解水實(shí)驗(yàn)中,需將催化劑（粉末狀）添加到溶液里,這使得粉末光催化材料散布在液體中,不方便回收再次利用;其次,光催化分解水過程中產(chǎn)生的是氫氣和氧氣的混合氣體,很難單獨(dú)分... 

【文章來源】：吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：65 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

環(huán)境現(xiàn)狀與全球能源結(jié)構(gòu)圖

第一章緒論3效地將光能變?yōu)榛瘜W(xué)能[4,13]。在反應(yīng)過程中，對(duì)光催化材料有一定的標(biāo)準(zhǔn)。根據(jù)熱力學(xué)條件指出，半導(dǎo)體的能帶位置應(yīng)與氫和氧的電勢(shì)相符合，即導(dǎo)帶的位置需比氫電極的反應(yīng)電勢(shì)(0eV)更低一些，這樣才能夠讓光電子的能量達(dá)到析氫反應(yīng)要求；價(jià)帶所處位置要高于氧電極的反應(yīng)電勢(shì)(1.23eV)，讓空穴可以發(fā)生氧化水的反應(yīng)；并且禁帶寬度Eg要滿足：1.23eV＜Eg＜3.26eV，以有效吸收光譜中的光子。如圖1.2為部分半導(dǎo)體光催化材料的能帶位置分布圖。圖1.2部分半導(dǎo)體材料能帶位置分布圖1.3半導(dǎo)體光催化劑1.3.1半導(dǎo)體光催化劑光裂解水制氫原理半導(dǎo)體光催化材料可以裂解水制取氫氣源于物質(zhì)本身具備的光電性能。根據(jù)能帶理論分析，物質(zhì)的能帶構(gòu)成是由導(dǎo)帶(CB,conductionband)和價(jià)帶(VB,valenceband)所組成，其中導(dǎo)帶是最低空能帶，價(jià)帶是最高占有能帶。兩個(gè)能帶之間的區(qū)域部分被稱為禁帶，其寬度的大小就是禁帶寬度，又叫做帶隙(Eg)[14,15]。半導(dǎo)體的吸光波長λg可通過公式1.1分析[16]：λg=1240/Eg…………………………………………（1.1）得知Eg越小，就能夠更大范圍的吸收光。半導(dǎo)體催化劑光裂解水制氫的基本原理是：在光輻射材料時(shí)，若光子能量大于或等于半導(dǎo)體自身的禁帶寬度，則能激起材料體內(nèi)的電子，從最頂部的電子占據(jù)分子軌道（價(jià)帶-HOMO）躍遷到最末端的電子未占據(jù)分子軌道（導(dǎo)帶-LUMO），進(jìn)而在價(jià)帶上保留了空穴(h+)，導(dǎo)帶上出現(xiàn)了電子(e-)，分別具備氧化和還原的能力，因此在半導(dǎo)體材料的不同

第一章緒論4位置將水分解。也就是說半導(dǎo)體導(dǎo)帶的底部要高于H+/H2電位(pH=0,E0=0eV)，導(dǎo)帶位置越往上，說明電位越負(fù)，還原的本領(lǐng)就越強(qiáng)。相反半導(dǎo)體價(jià)帶的頂部要比O2/H2O(pH=0,ENHE=+1.23eV)更低，即說明價(jià)帶的位置越低，電位越正，氧化本領(lǐng)越優(yōu)異[17]。半導(dǎo)體光催化材料光解水產(chǎn)氫機(jī)理如圖1.3所示。具體的光催化機(jī)理可以表示為[18,19]：222222222222222,OOHOHOOHOHOOHHOHOOeOOHOHhstphotocatalHheOy圖1.3半導(dǎo)體光催化材料光解水產(chǎn)氫機(jī)理圖1.3.2半導(dǎo)體光催化劑性能的影響因素及解決措施在光解水實(shí)驗(yàn)中材料性能的高低，本質(zhì)上取決于半導(dǎo)體材料在應(yīng)用過程中產(chǎn)生電子空穴的運(yùn)輸效率，其中最重要的就是要避免光生載流子的復(fù)合作用造成大量電子空穴對(duì)再結(jié)合成水的現(xiàn)象，以此嚴(yán)重降低催化劑活性。具體涉及的問題如半導(dǎo)體能帶的結(jié)構(gòu)、半導(dǎo)體的種類、晶體的結(jié)晶度、晶體形貌特征等因素。（1）半導(dǎo)體能帶的結(jié)構(gòu)對(duì)于半導(dǎo)體材料作為光催化劑其能帶有一定的標(biāo)準(zhǔn)，導(dǎo)帶和價(jià)帶的位置各自應(yīng)高于H2/H2O和低于O2/H2O的電位，也就是說禁帶寬度應(yīng)大于理論值1.23eV[17]。因此，催化劑的光譜響應(yīng)范圍與材料的禁帶寬度有關(guān)，Eg越窄響應(yīng)范圍越廣，就可以使大量的光能被利用，以此形成較多的光生載流子。總的來

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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