基于g-C 3 N 4 、CdSWO 3 異質(zhì)結(jié)光催化劑的構筑及其光解水制氫性能研究
發(fā)布時間:2021-09-02 23:15
能源危機和環(huán)境污染情況日益嚴重,制備無污染、高清潔的H2能源,成為代替?zhèn)鹘y(tǒng)化石能源的可行性方案。介于此,本文主要研究基于CN和Cd S的復合型納米半導體材料的制備,構建特殊的電荷傳輸路徑,提高可見光驅(qū)動下分解水制H2的催化性能,同時探討光催化劑的光學性能、電學性能以及光解水的反應機理。本文主要涉及三個研究內(nèi)容:1、通過水熱合成法用雙金屬磷化物(Co Mo P)納米顆粒修飾CN納米片,成功制備了納米光催化劑Co Mo P/CN,在HER中表現(xiàn)出可喜的光催化活性,可見光照射5h后的H2產(chǎn)量達到646.4μmol,是純CN的66.7倍之多。FTIR、XRD、FESEM和TEM的表征結(jié)果顯示,復合催化劑具有良好的晶型和特有的官能團,UV-vis DR、瞬態(tài)熒光和電化學的測試結(jié)果顯示,復合物催化劑具有更強的可見光吸收性能和電化學性能。附著在CN表面的納米顆粒Co Mo P為HER過程提供了足夠多的活性位點,使其電荷與空穴的分離效率、光生電子的轉(zhuǎn)移效率得到極大提高,加速了在水中的還原反應速率并提升了H2產(chǎn)量。針對在EY敏化體系中高效的光催化析氫活性,提出了可能的電荷傳輸及HER機理。2、在Cd S...
【文章來源】:北方民族大學寧夏回族自治區(qū)
【文章頁數(shù)】:85 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
可見光照射下半導體TiO2光催化分解水制氫和制氧
的主要組成部分,含量極多,物理化學性質(zhì)穩(wěn)定。通過溫高壓、電解等條件,較難實現(xiàn)且耗能巨大,因此光催一。光催化技術是在可見光照射下,合成或分解有機、[17]。包括兩個部分,即分解水制 H2和制 O2,此過程是能量體的能帶理論。當具有光敏特性的半導體獲取的能量帶寬度,即照射的光子能量高于電子躍遷所需要的能為激發(fā)態(tài)并躍遷至 CB 上,此時空穴(h+)留在 VB 上用于內(nèi)部可分離產(chǎn)生的 e-和 h+,并使 e-遷移到催化劑表氧化性能,從而吸附溶液中犧牲試劑的 e-或氧化溶液中有還原性能的光生電子吸收水中的質(zhì)子(H+),發(fā)生水反應得以完成。圖 1.2 為光解水的過程示意圖[19]:
1.2 幾種半導體材料的性能和應用1.2.1 類石墨相氮化碳(g-C3N4)在二維半導體材料 CN 出現(xiàn)之前,多數(shù)光催化劑只活躍在紫外光區(qū)域,且性能適中,而 CN可以吸收小于 475nm 的藍紫光,引發(fā)了極大的關注。自從 20 世紀 90 年代末,有學者從理論上證實并確認的 CN 包括α-C3N4,β-C3N4,c-C3N4,p-C3N4和 g-C3N4(類石墨相) 等 5 種類型,且推算出它的晶體結(jié)構之后,CN 的諸多優(yōu)越性能和應用被許多科研工作者陸續(xù)發(fā)掘出來[45, 46]。其中g-C3N4有兩種結(jié)構,一種是以三嗪環(huán)的基本結(jié)構單元組成如圖 1.3(A),另一種由 3-s-三嗪環(huán)為基本結(jié)構單元組成如圖 1.3(B),兩種類型的 CN 納米片層之間均通過范德華力結(jié)合[47]。以 3-s-三嗪為基本結(jié)構單元的類石墨相 CN 具有化學穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性(高壓反應釜在水溶液中超過170℃可分解),其禁帶寬度約為 2.7eV[48]。在 2008 年就有學者證明,有機聚合物半導體 CN 作為非金屬光催化劑,在可見光照射下能產(chǎn)生 H2從而實現(xiàn)能量轉(zhuǎn)化[49]。此后,關于 CN 及其衍生物的光催化制 H2研究內(nèi)容如雨后春筍般紛至沓來。CN 的結(jié)構如圖 1.3 所示。
本文編號:3379918
【文章來源】:北方民族大學寧夏回族自治區(qū)
【文章頁數(shù)】:85 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
可見光照射下半導體TiO2光催化分解水制氫和制氧
的主要組成部分,含量極多,物理化學性質(zhì)穩(wěn)定。通過溫高壓、電解等條件,較難實現(xiàn)且耗能巨大,因此光催一。光催化技術是在可見光照射下,合成或分解有機、[17]。包括兩個部分,即分解水制 H2和制 O2,此過程是能量體的能帶理論。當具有光敏特性的半導體獲取的能量帶寬度,即照射的光子能量高于電子躍遷所需要的能為激發(fā)態(tài)并躍遷至 CB 上,此時空穴(h+)留在 VB 上用于內(nèi)部可分離產(chǎn)生的 e-和 h+,并使 e-遷移到催化劑表氧化性能,從而吸附溶液中犧牲試劑的 e-或氧化溶液中有還原性能的光生電子吸收水中的質(zhì)子(H+),發(fā)生水反應得以完成。圖 1.2 為光解水的過程示意圖[19]:
1.2 幾種半導體材料的性能和應用1.2.1 類石墨相氮化碳(g-C3N4)在二維半導體材料 CN 出現(xiàn)之前,多數(shù)光催化劑只活躍在紫外光區(qū)域,且性能適中,而 CN可以吸收小于 475nm 的藍紫光,引發(fā)了極大的關注。自從 20 世紀 90 年代末,有學者從理論上證實并確認的 CN 包括α-C3N4,β-C3N4,c-C3N4,p-C3N4和 g-C3N4(類石墨相) 等 5 種類型,且推算出它的晶體結(jié)構之后,CN 的諸多優(yōu)越性能和應用被許多科研工作者陸續(xù)發(fā)掘出來[45, 46]。其中g-C3N4有兩種結(jié)構,一種是以三嗪環(huán)的基本結(jié)構單元組成如圖 1.3(A),另一種由 3-s-三嗪環(huán)為基本結(jié)構單元組成如圖 1.3(B),兩種類型的 CN 納米片層之間均通過范德華力結(jié)合[47]。以 3-s-三嗪為基本結(jié)構單元的類石墨相 CN 具有化學穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性(高壓反應釜在水溶液中超過170℃可分解),其禁帶寬度約為 2.7eV[48]。在 2008 年就有學者證明,有機聚合物半導體 CN 作為非金屬光催化劑,在可見光照射下能產(chǎn)生 H2從而實現(xiàn)能量轉(zhuǎn)化[49]。此后,關于 CN 及其衍生物的光催化制 H2研究內(nèi)容如雨后春筍般紛至沓來。CN 的結(jié)構如圖 1.3 所示。
本文編號:3379918
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