發(fā)布時(shí)間：2021-09-02 23:15

　　能源危機(jī)和環(huán)境污染情況日益嚴(yán)重,制備無污染、高清潔的H2能源,成為代替?zhèn)鹘y(tǒng)化石能源的可行性方案。介于此,本文主要研究基于CN和Cd S的復(fù)合型納米半導(dǎo)體材料的制備,構(gòu)建特殊的電荷傳輸路徑,提高可見光驅(qū)動下分解水制H2的催化性能,同時(shí)探討光催化劑的光學(xué)性能、電學(xué)性能以及光解水的反應(yīng)機(jī)理。本文主要涉及三個(gè)研究內(nèi)容:1、通過水熱合成法用雙金屬磷化物（Co Mo P）納米顆粒修飾CN納米片,成功制備了納米光催化劑Co Mo P/CN,在HER中表現(xiàn)出可喜的光催化活性,可見光照射5h后的H2產(chǎn)量達(dá)到646.4μmol,是純CN的66.7倍之多。FTIR、XRD、FESEM和TEM的表征結(jié)果顯示,復(fù)合催化劑具有良好的晶型和特有的官能團(tuán),UV-vis DR、瞬態(tài)熒光和電化學(xué)的測試結(jié)果顯示,復(fù)合物催化劑具有更強(qiáng)的可見光吸收性能和電化學(xué)性能。附著在CN表面的納米顆粒Co Mo P為HER過程提供了足夠多的活性位點(diǎn),使其電荷與空穴的分離效率、光生電子的轉(zhuǎn)移效率得到極大提高,加速了在水中的還原反應(yīng)速率并提升了H2產(chǎn)量。針對在EY敏化體系中高效的光催化析氫活性,提出了可能的電荷傳輸及HER機(jī)理。2、在Cd S... 

【文章來源】：北方民族大學(xué)寧夏回族自治區(qū)

【文章頁數(shù)】：85 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

可見光照射下半導(dǎo)體TiO2光催化分解水制氫和制氧

的主要組成部分，含量極多，物理化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定。通過溫高壓、電解等條件，較難實(shí)現(xiàn)且耗能巨大，因此光催一。光催化技術(shù)是在可見光照射下，合成或分解有機(jī)、[17]。包括兩個(gè)部分，即分解水制 H2和制 O2，此過程是能量體的能帶理論。當(dāng)具有光敏特性的半導(dǎo)體獲取的能量帶寬度，即照射的光子能量高于電子躍遷所需要的能為激發(fā)態(tài)并躍遷至 CB 上，此時(shí)空穴（h+）留在 VB 上用于內(nèi)部可分離產(chǎn)生的 e-和 h+，并使 e-遷移到催化劑表氧化性能，從而吸附溶液中犧牲試劑的 e-或氧化溶液中有還原性能的光生電子吸收水中的質(zhì)子（H+），發(fā)生水反應(yīng)得以完成。圖 1.2 為光解水的過程示意圖[19]：

1.2 幾種半導(dǎo)體材料的性能和應(yīng)用1.2.1 類石墨相氮化碳（g-C3N4）在二維半導(dǎo)體材料 CN 出現(xiàn)之前，多數(shù)光催化劑只活躍在紫外光區(qū)域，且性能適中，而 CN可以吸收小于 475nm 的藍(lán)紫光，引發(fā)了極大的關(guān)注。自從 20 世紀(jì) 90 年代末，有學(xué)者從理論上證實(shí)并確認(rèn)的 CN 包括α-C3N4，β-C3N4，c-C3N4，p-C3N4和 g-C3N4(類石墨相) 等 5 種類型，且推算出它的晶體結(jié)構(gòu)之后，CN 的諸多優(yōu)越性能和應(yīng)用被許多科研工作者陸續(xù)發(fā)掘出來[45, 46]。其中g(shù)-C3N4有兩種結(jié)構(gòu)，一種是以三嗪環(huán)的基本結(jié)構(gòu)單元組成如圖 1.3（A），另一種由 3-s-三嗪環(huán)為基本結(jié)構(gòu)單元組成如圖 1.3（B），兩種類型的 CN 納米片層之間均通過范德華力結(jié)合[47]。以 3-s-三嗪為基本結(jié)構(gòu)單元的類石墨相 CN 具有化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性（高壓反應(yīng)釜在水溶液中超過170℃可分解），其禁帶寬度約為 2.7eV[48]。在 2008 年就有學(xué)者證明，有機(jī)聚合物半導(dǎo)體 CN 作為非金屬光催化劑，在可見光照射下能產(chǎn)生 H2從而實(shí)現(xiàn)能量轉(zhuǎn)化[49]。此后，關(guān)于 CN 及其衍生物的光催化制 H2研究內(nèi)容如雨后春筍般紛至沓來。CN 的結(jié)構(gòu)如圖 1.3 所示。


本文編號：3379918