過(guò)氧化氫是一種綠色、環(huán)保的化工原料,其自身具有強(qiáng)氧化性且使用后的產(chǎn)物無(wú)污染,因此廣泛的應(yīng)用于各個(gè)領(lǐng)域。過(guò)氧化氫的合成從最早的電解法到現(xiàn)在普遍使用的蒽醌法,它們存在反應(yīng)條件苛刻、設(shè)備繁重、能源消耗量大等缺點(diǎn),人們希望找到一種經(jīng)濟(jì)、便捷的綠色生產(chǎn)方法來(lái)替代傳統(tǒng)的生產(chǎn)方式。直接合成法由于其原料為氫氣和氧氣,反應(yīng)條件簡(jiǎn)單,受到人們廣泛關(guān)注,但是它存在著反應(yīng)的危險(xiǎn)性較大、催化合成的產(chǎn)率和轉(zhuǎn)化效率低等問題,需進(jìn)一步研究。本論文通過(guò)在鈀基催化劑中引入第二類金屬和鹵素兩方面研究了其在氫氧直接合成過(guò)氧化氫反應(yīng)中的催化活性,這為開發(fā)用于直接合成H2O2的高活性和選擇性催化劑提供了有希望的策略。主要研究?jī)?nèi)容如下:（1）根據(jù)模擬計(jì)算預(yù)測(cè)PdW催化劑能表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能,因此,本論文在不添加任何助劑的情況下采用工業(yè)浸漬法,分別以C,MgO,SiO2,TiO2,CeO2,Al2O3為載體,添加非貴金屬鎢合成PdW雙金屬催化劑,表征結(jié)果中可以看到金屬顆粒均勻錨定在支撐面上,在性能測(cè)試中,W-Pd/MgO無(wú)論是在主反應(yīng)還是副反應(yīng)中均表現(xiàn)出良好的催化能力,W-Pd/Al2O3僅在主反應(yīng)H2O2的合成中催化活性突出,歸... 

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圖１－３過(guò)硫酸銨法制備過(guò)氧化氫的裝置圖??－

性和Ｈ２０２的選擇性。ＳｕｎＹａｎｙａｎ等人［４｜］篩選出了化學(xué)上不同的??碳和氮摻雜的介孔碳催化劑材料，探索其在對(duì)Ｈ２０２產(chǎn)生的電催化活性和選擇性，??實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)在酸性溶液中Ｈ２０２選擇性高達(dá)９５－９８?％；在堿性溶液中，Ｈ２０２的催化??產(chǎn)率進(jìn)一步提高，其中Ｈ０２？陰離子的產(chǎn)率高達(dá)５６１．７?ｍｎｉｏｌｇ＾ｈ＇?Ｈ２０２法拉第??選擇性高于７０?％。Ｔｏｒｎ?Ｍｕｒａｙａｍａ等人［４２］采用改進(jìn)的固態(tài)聚合物電解質(zhì)（ＳＰＥ）??—裸露ＳＰＥ電解（Ｅｘｐ－ＳＰＥ）合成中性Ｈ２０２溶液。如圖１－６所示，陰極是由表??面氧化處理過(guò)的活性炭（ＡＣ）、氣相生長(zhǎng)碳纖維（ＶＧＣＦ）和聚四氟乙烯（ＰＴＦＥ）??制成，ＡＣ表面的氧化處理和使用Ｎａｔｉｏｎ溶液對(duì)中性Ｈ２０２形成的電化學(xué)活性有??一定促進(jìn)作用。Ｗａｎｇ?Ｗａｎｇ等人１：４３１展示了一種基于帶有氧化碳電催化劑的鋅－空??氣電池的無(wú)能耗自發(fā)電式Ｈ２０２。希望能研制一種促進(jìn)發(fā)生還原反應(yīng)的陰極材料，??故使用陰極常用的催化材料－活性炭黑進(jìn)行退火處理得到了氧化碳材料，在０．８?Ｖ??的工作電壓下，功率密度為３６０?ＷｍｇＫｒ２的電池中，Ｈ２０２產(chǎn)率達(dá)到了?５．９３??ｍｏＵｇ＾Ｖ１。通過(guò)不斷調(diào)節(jié)含氧基團(tuán)的比例和ＤＦＴ計(jì)算，產(chǎn)生如此高的Ｈ２０２產(chǎn)??率歸因于Ｃ－０－Ｃ和－ＣＨＯ對(duì)Ｈ２０２產(chǎn)生的貢獻(xiàn)。??Ｅｔｅ＾ｙｓｉｓｊ?、??。瑜??２ｈ＋｛ｈ２〇）ｘ??Ｈ〇＾Ｑ－ｙ?，—?ｈ２〇（ｄ??＞４）??Ｊ?Ｏｅ—ｄ?ｗａｔｅｒ??圖１－６?Ｔｏｍ?Ｍｕｍｙａｍａ等人改進(jìn)的固態(tài)聚合物電解質(zhì)（ＳＰＥ）??Ｆｉｇ．?１－６?Ｔｏｒｎ?Ｍｕｒａｙａｍａ?ｅｔ?ａｌ．?Ｉｍｐｒｏｖｅｄ?ｓｏ

?北京化工大學(xué)專業(yè)學(xué)位碩士研宂生學(xué)位論文???論??．ａｎｔｉ??Ｏ??￥??１?Ｊ?ｎ?１??叢１進(jìn)??■酸溶硫酸鋪??液?櫬準(zhǔn)溶液??圖２－２鈰量法滴定過(guò)氧化氫的示意圖??Ｆｉｇ．?２－２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｉｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｈｙｄｒｏｇｅｎ?ｐｅｒｏｘｉｄｅ?ｗｉｔｈ?ｃｅｒｉｕｍ．??２．４．２氣相色譜工作站測(cè)試??本論文使用Ｇ４０００氣相色譜儀來(lái)測(cè)定Ｈ２的含量，Ｇ４０００氣相色譜儀的組成??結(jié)構(gòu)如圖２－３所示。其中分析條件為ＡＤ２２４雙通道數(shù)據(jù)采集儀，需要測(cè)Ｈ２的含??量，故選擇使用Ｈ２分子篩填充柱，整個(gè)測(cè)試過(guò)程中需要對(duì)反應(yīng)環(huán)境設(shè)定一定的??檢測(cè)溫度，在這里根據(jù)設(shè)備適應(yīng)條件設(shè)計(jì)如下：柱箱溫度：７０?°Ｃ，注樣器溫度：??７０?°Ｃ，檢測(cè)器溫度：１００?°Ｃ，所有設(shè)定溫度不宜過(guò)高，設(shè)定溫度應(yīng)在設(shè)備參數(shù)??允許的范圍之內(nèi)，載氣ＳＮ２，氣體通過(guò)氣柱檢測(cè)分析出氣體的成分，并通過(guò)軟??件Ａ５０００根據(jù)設(shè)定的參數(shù)確定標(biāo)準(zhǔn)曲線，再通過(guò)檢測(cè)器檢測(cè)到的Ｈ２氣氛的數(shù)值??依據(jù)歸一法來(lái)獲得Ｈ：的含量，由此來(lái)根據(jù)公式得到Ｈ２的轉(zhuǎn)化率。??氣相色譜儀工作原理為：在使用前，需要通入一定量的載氣（純氮?dú)猓??待測(cè)氣體從氣相色譜的進(jìn)氣閥通入，在此操作要確定通氣閥是打開狀態(tài)，待測(cè)氣??體足夠量完全通入到色譜儀器中。待測(cè)氣體會(huì)隨著早已充滿色譜儀器的載氣（氮??氣）進(jìn)入色譜柱中，在這里色譜柱起到分離作用，色譜柱的選取會(huì)根據(jù)測(cè)量所需??氣體配置的不同種類的柱子，因此，通入到色譜柱的氣體會(huì)在此處分離進(jìn)入到各??個(gè)檢測(cè)器開始檢測(cè)，并通過(guò)雙通道數(shù)據(jù)采集儀將信號(hào)采集。??２８??


本文編號(hào)：3362074