電催化在清潔能源轉(zhuǎn)化中起到中轉(zhuǎn)站的作用,而發(fā)展電解水制氫要以研發(fā)高效且穩(wěn)定的催化劑為主要推手。鉑基材料無論是在酸性還是堿性環(huán)境中都具有最為高效和穩(wěn)定的催化能力,與之相矛盾的是鉑的低存儲量導(dǎo)致其價格高昂,為降低電催化制氫的成本,開發(fā)非鉑基高效電催化劑勢在必行。本文選擇了物理化學(xué)性質(zhì)均與鉑相近的鈀基材料作為主要研究對象,試圖開發(fā)出可替代鉑的催化材料。由于在堿性介質(zhì)中進(jìn)行電解水制氫是當(dāng)前最利于工業(yè)生產(chǎn)與應(yīng)用的便捷方法之一,合成堿性條件下具有高催化活性的鈀基催化劑是本文的主要研究目標(biāo)。目前報道的鈀基材料在堿性介質(zhì)中通常表現(xiàn)出較強(qiáng)的吸附氫氣的能力,導(dǎo)致析氫反應(yīng)動力學(xué)緩慢。本文采用了甲硼烷叔丁胺絡(luò)合物（BTB）為還原劑,以乙酰丙酮鈀（II）[Pd（acac）₂]為鈀源,采用一鍋法溶劑熱合成鈀基金屬磷化物,通過對材料組分和形貌進(jìn)行調(diào)控,進(jìn)而對鈀基金屬磷化物在電化學(xué)催化析氫反應(yīng)中的活性與穩(wěn)定性進(jìn)行研究。1.本文第三章以三苯基膦（TPP）為磷前驅(qū)體合成PdP納米粒子,其物理表征結(jié)果顯示P被成功嵌入到Pd的晶格之間,改變了PdP納米合金表面疏松程度,Pd與P的電子間相互作用進(jìn)一步促進(jìn)... 

【文章來源】：中國礦業(yè)大學(xué)江蘇省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：74 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

水電解裝置原理圖

3PdP納米粒子催化劑的設(shè)計及其在堿性介質(zhì)中催化析氫反應(yīng)25圖3-1PdPNPs-1（a），PdPNPs-2（c）及PdPNPs-3（e）的TEM圖像；PdPNPs-1（b）和PdPNPs-2（d）的粒徑分布圖像Figure3-1TEMimagesofcarbon-supportedPdPNPs-1(a),PdPNPs-2(c)andPdPNPs-3(e).ParticlesizedistributionsofPdPNPs-1(b)andPdPNPs-2(d)由PdPNPs-1[圖3-2（a）]，PdPNPs-2[圖3-2（b）]和PdPNPs-3[圖3-2（f）]掃描電鏡（SEM）圖像可知，三種樣品在SEM下均呈現(xiàn)出具有一定厚度的片狀結(jié)構(gòu)，片狀結(jié)構(gòu)的表面較為粗糙并且分布著微小的凹陷空隙，而三種樣品的致密程度隨著樣品制備前期磷前驅(qū)體投入量的不同而存在一定差異，磷源的初始投入量可能是影響PdP納米合金表面疏松程度的原因之一。SEM下的X-射線能譜分析（EDX）的結(jié)果表示PdPNPs-1[圖3-3（a）]、PdPNPs-2[圖3-2（c、d和e）、圖3-3（b）]和PdPNPs-3[圖3-3（c）]中所含Pd與P的原子數(shù)比值分別為4:1、3:1和2:1，這與X射線衍射的結(jié)果一致。其中[圖3-2（c）]PdPNPs-2的

碩士學(xué)位論文26面分析疊加圖顯示樣品中鈀和磷兩種元素分布均勻且混合程度較高，可知該樣品中這兩種元素的結(jié)合程度較好。圖3-2PdPNPs-1（a），PdPNPs-2（b）和PdPNPs-3（f）的SEM圖像。PdPNPs-2中PdP（c），P（d）和Pd（e）的EDX圖像，Pd和P的原子數(shù)所占合金總原子數(shù)的比重分別為74.18%和25.82%Figure3-2SEMimagesofPdPNPs-1(a),PdPNPs-2(b)andPdPNPs-3(f).EDXmappingsofPdP(c),P(d)andPd(e)ofPdPNPs-2,theatomicnumberratioofpalladiumtophosphorusis74.18%to25.82%


本文編號：3351244