發(fā)布時間：2021-08-18 02:02

　　采用等體積浸漬法制備Ni/α-Al₂O₃與Ni-Fe/α-Al₂O₃,在固定床反應(yīng)器中進行催化甲苯裂解和重整性能實驗,對不同反應(yīng)階段的催化劑進行程序升溫氧化-質(zhì)譜聯(lián)用（TPO-MS）、掃描電子顯微鏡（SEM）等表征。結(jié)果表明:鎳基催化劑表面積碳包括無定形碳和石墨型碳,其中石墨型碳主要為碳納米管。隨著反應(yīng)的進行,積碳量先顯著增大后保持穩(wěn)定。在反應(yīng)初期,催化劑表面主要生成無定形碳;反應(yīng)中部分無定形碳轉(zhuǎn)化生成石墨型碳,后者所占比例逐漸增大。在裂解反應(yīng)（不添加水）中,Ni/α-Al₂O₃表面積碳以無定形碳為主,比例達到85%以上;在重整反應(yīng)中,水的加入可顯著促進石墨型碳（碳納米管）的生成,石墨型碳比例達到30%以上。添加鐵助劑改性明顯抑制無定形碳的生成,Ni-Fe/α-Al₂O₃積碳以石墨型碳為主,比例達到70%以上。 

【文章來源】：太陽能學(xué)報. 2020,41(10)北大核心EICSCD

【文章頁數(shù)】：8 頁

【部分圖文】：

固定床反應(yīng)系統(tǒng)示意圖

NA/NFA氫氣還原曲線

圖4所示為NA催化裂解與NA催化重整2種反應(yīng)的積碳量隨時間的變化趨勢。裂解反應(yīng)的2～60 min內(nèi)，積碳量從50 mg/（g-cata）逐漸增至152 mg/（g-cata),60 min后積碳量基本保持穩(wěn)定。在重整反應(yīng)中積碳量變化趨勢與裂解反應(yīng)基本一致，在60 min處積碳量達到最大值。積碳的生成主要來源于甲苯裂解（式（2））、甲烷裂解（式（3））和一氧化碳的歧化反應(yīng)（式（4））。受催化劑表面活性位數(shù)量以及孔隙結(jié)構(gòu)的限制[6]，在反應(yīng)初期，積碳前驅(qū)物（如甲苯、CO等）在活性位上生成大量積碳；隨著反應(yīng)的進行，積碳覆蓋活性位表面導(dǎo)致其反應(yīng)活性降低，從而導(dǎo)致積碳生成量逐漸降低，直至趨于穩(wěn)定。與裂解反應(yīng)相比，水蒸氣的添加顯著提高了表面積碳量。反應(yīng)60 min后催化重整生成積碳量為裂解反應(yīng)的5倍以上。這是因為重整反應(yīng)的甲苯轉(zhuǎn)化率顯著高于裂解反應(yīng)（見2.3節(jié)），在反應(yīng)過程中產(chǎn)生更多小分子產(chǎn)物，如CH4、CO等，從而促進積碳的生成。

【參考文獻】：
期刊論文
[1]生物質(zhì)焦油及其餾分的成分分析[J]. 王素蘭,張全國,李繼紅.  太陽能學(xué)報. 2006(07)
[2]水蒸汽對Ni/Ce-Zr-Al-Ox催化劑上CO2-CH4反應(yīng)積碳的影響[J]. 李春林,伏義路.  物理化學(xué)學(xué)報. 2004(S1)
[3]生物質(zhì)熱解焦油的熱裂解與催化裂解[J]. 駱仲泱,張曉東,周勁松,倪明江,岑可法.  高校化學(xué)工程學(xué)報. 2004(02)



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