本文采用物理氣相傳輸法對(duì)不同襯底溫度和溫差下制備的氮化鋁（AlN）晶體形貌進(jìn)行研究,研究結(jié)果表明AlN晶體生長(zhǎng)受到AlN晶面表面能、Al基元平均動(dòng)能和AlN晶體表面極性的共同影響。當(dāng)溫差為60℃時(shí), AlN晶體（0001）面生長(zhǎng)速率小于（10-10）面,AlN以帶狀形式生長(zhǎng)。將該工藝應(yīng)用于AlN同質(zhì)生長(zhǎng)中,研究結(jié)果表明:溫差為60℃時(shí)AlN晶體（0001）面呈現(xiàn)疇生長(zhǎng)模式,該晶體質(zhì)量最差;溫差為35℃時(shí)AlN晶體（0001）面呈現(xiàn)臺(tái)階流生長(zhǎng)模式,該晶體質(zhì)量最優(yōu);溫差為20℃時(shí)AlN晶體（0001）面呈現(xiàn)臺(tái)階簇生長(zhǎng)模式,該晶體容易開(kāi)裂。通過(guò)工藝優(yōu)化最終獲得了直徑為40 mm AlN單晶襯底,完全滿足器件制備需求。 

【文章來(lái)源】：人工晶體學(xué)報(bào). 2020,49(11)北大核心

【文章頁(yè)數(shù)】：6 頁(yè)

【部分圖文】：

(a)雙溫區(qū)金屬系統(tǒng)晶體生長(zhǎng)爐結(jié)構(gòu)示意圖;(b)AlN籽晶

通過(guò)雙加熱器耦合,設(shè)定襯底溫度分別為1 850 ℃、1 950 ℃、2 050 ℃、2 150 ℃和2 250 ℃,同時(shí)設(shè)定坩堝底與襯底之間的溫差為20 ℃,獲得的AlN晶體形貌如圖2(a)～(e)所示,可以看出AlN納米線的生長(zhǎng)方向?yàn)閇0001]晶向[9-10],隨著生長(zhǎng)溫度的增加,AlN晶體逐漸從納米線向晶粒轉(zhuǎn)變,在高于2 150 ℃的生長(zhǎng)溫度下,AlN晶體的(0001)晶面出現(xiàn)。圖2(f)～(j)所示襯底溫度分別為1 850 ℃、1 950 ℃、2 050 ℃、2 150 ℃和2 250 ℃,坩堝底與襯底之間的溫差為60 ℃時(shí)獲得的AlN晶體形貌圖。與圖2(a)～(e)相比,該工藝條件下AlN晶體形貌為帶狀結(jié)構(gòu),在本課題組之前的工作已經(jīng)報(bào)道了該結(jié)構(gòu)的表面為(0001)晶面[5],在高于2 150 ℃的生長(zhǎng)溫度下,AlN晶體生長(zhǎng)過(guò)程中,Al原子的遷移是生長(zhǎng)速率限制過(guò)程,進(jìn)而影響了晶體生長(zhǎng)的結(jié)構(gòu)及表面形貌。一般情況下,Al基元的遷移率受AlN晶體各個(gè)生長(zhǎng)面表面能和Al基元平均動(dòng)能的共同影響。首先,Al基元在AlN晶體(0001)面和(000-1)面的遷移能分別為1.2 eV和0.8 eV,在(10-10)面的[11-20]向和[0001]向的遷移能分別為0.11 eV和2.79 eV,在(11-20)面的[10-10]向和[0001]向的遷移能分別為0.56 eV和2.12 eV[11]。由于AlN晶體(000±1)晶面的表面遷移能與(10-10)面和(11-20)面遷移能的低值相比更大,因此理論上,上述AlN晶體的三個(gè)晶面中,(000±1)面生長(zhǎng)速率最大,AlN晶體的(11-20)面其次,(10-10)面最慢,即晶面生長(zhǎng)速率V(000±1)>V(11-20)>V(10-10),這是過(guò)飽和度較低時(shí),AlN傾向于生長(zhǎng)成晶須的原因。其次,Al基元的平均動(dòng)能隨著溫度的增加而增加,高溫下能夠克服晶體表面能的Al基元概率更大,這是隨著生長(zhǎng)溫度的增加AlN晶體形貌逐漸從納米線向晶粒轉(zhuǎn)變根本原因。但實(shí)際上AlN晶體生長(zhǎng)不僅僅受到各個(gè)生長(zhǎng)面的表面能和Al基元的平均動(dòng)能的影響,還受到AlN晶體表面極性的影響。目前,在ZnO晶體的研究中,已有大量關(guān)于表面極性對(duì)晶體生長(zhǎng)形貌影響的報(bào)道[12-14]。AlN晶體的(000±1)面為極性面,其表面極性為-0.081 C/m2,是ZnO晶體的1.42倍,因此推斷圖2(f)～(j)中所示的帶狀A(yù)lN晶體就是在AlN晶體的表面極性作用下獲得的。圖2(k)所示為AlN晶體極性表面Al基元和N基元分布示意圖,隨著坩堝底與襯底之間的溫差增加至60 ℃,根據(jù)生長(zhǎng)速率公式[10],AlN晶體各晶面生長(zhǎng)速率應(yīng)同時(shí)增加。然而,在AlN極性表面的作用下,AlN晶體(0001)面帶有正電荷的Al基元受到排斥,(000-1)面帶有負(fù)電荷的N基元受到排斥,因此AlN晶體極性面,即(000±1)面的生長(zhǎng)速率的增加量受到限制,最終導(dǎo)致晶面生長(zhǎng)速率V(11-20)>V(10-10)>V(000±1)。圖2(l)～(n)所示為坩堝底與襯底之間的溫差為60 ℃時(shí),AlN晶體(0001)面傾斜生長(zhǎng)的情況下AlN帶狀結(jié)構(gòu)的形成過(guò)程,在極性表面的作用下,AlN晶體生長(zhǎng)沿著(0001)面迅速平鋪,最終形成了自支撐帶狀晶體。圖2(o)～(q)所示為坩堝底與襯底之間的溫差為60 ℃時(shí),AlN晶體(0001)面與襯底平行生長(zhǎng)的情況下AlN晶體迅速平鋪的過(guò)程,同樣在極性表面的作用下,AlN晶體的(0001)面迅速擴(kuò)大形成極薄的AlN晶體。

(0001)面的平鋪生長(zhǎng)是獲得大尺寸高質(zhì)量AlN晶體的前提,根據(jù)上述實(shí)驗(yàn)及分析,當(dāng)坩堝底與襯底溫差較大時(shí),即晶體生長(zhǎng)過(guò)飽和度較大時(shí),AlN表面極性將限制(0001)晶面生長(zhǎng)速率的增加,因此,按照生長(zhǎng)溫度和溫度梯度的不同,將同質(zhì)籽晶生長(zhǎng)AlN晶體的生長(zhǎng)工藝圖譜分為四個(gè)區(qū)域,分別為多晶生長(zhǎng)區(qū)、(0001)面生長(zhǎng)優(yōu)勢(shì)區(qū)、(0001)面與(10-10)面生長(zhǎng)相當(dāng)區(qū)、(0001)面生長(zhǎng)劣勢(shì)區(qū)。進(jìn)一步,為了觀察AlN表面極性在同質(zhì)AlN晶體生長(zhǎng)中的作用,在同樣的籽晶溫度下,分別在坩堝底與籽晶溫差為100 ℃、60 ℃、35 ℃和20 ℃情況下生長(zhǎng)AlN晶體,獲得的晶體圖片分別如圖3(a)、(b)、(e)和(h)所示。當(dāng)溫差為100 ℃時(shí),AlN晶體生長(zhǎng)表面過(guò)飽和度極大,在籽晶表面形成了多晶點(diǎn),最終獲得的晶體為多晶晶體。溫差為60 ℃時(shí),AlN晶體生長(zhǎng)表面過(guò)飽和度較大,獲得的AlN晶體為圓柱狀,可觀察到具有平整大面積的(0001)面生長(zhǎng),但該生長(zhǎng)表面微觀圖顯示疇生長(zhǎng)模式如圖3(c)所示,這是由于在該過(guò)飽和度下,表面極性促進(jìn)了(0001)面的產(chǎn)生,但在生長(zhǎng)過(guò)程中,各個(gè)生長(zhǎng)中心生長(zhǎng)均具有較強(qiáng)的生長(zhǎng)能力,不能實(shí)現(xiàn)完美的吞并過(guò)程,最終在生長(zhǎng)表面形成了疇區(qū)域,在這樣的生長(zhǎng)模式下獲得的晶體質(zhì)量極差,如圖3(d)所示,其XRD雙晶搖擺曲線半峰寬為980 arcsec,并且可以明顯觀察到多個(gè)峰肩的存在。溫差為35 ℃時(shí),AlN晶體生長(zhǎng)表面過(guò)飽和度適中,獲得的AlN晶體截面為梯形,其(0001)生長(zhǎng)面尺寸與圖3(b)中晶體相比較尺寸變小,生長(zhǎng)表面微觀圖顯示為臺(tái)階流生長(zhǎng)模式如圖3(f)所示,該生長(zhǎng)表面是在表面極性和熱場(chǎng)的共同作用下產(chǎn)生的,籽晶中間的溫度相比四周略低,具更大的過(guò)飽和度,極性表面的作用更強(qiáng),因此在晶體上表面中心形成了單一或少數(shù)幾個(gè)生長(zhǎng)中心,在這樣的生長(zhǎng)模式下獲得的晶體質(zhì)量最好,如圖3(g)所示,其XRD雙晶搖擺曲線半峰寬為92 arcsec。溫差為20 ℃時(shí),AlN晶體生長(zhǎng)表面過(guò)飽和度較小,獲得晶體(0001)生長(zhǎng)面尺寸極小,這是由于在該過(guò)飽和度下表面極性幾乎不起作用,該生長(zhǎng)形貌完全受到熱場(chǎng)分布的影響,在這樣的生長(zhǎng)模式下獲得的晶體質(zhì)量同樣較高,如圖3(j)所示,其XRD雙晶搖擺曲線半峰寬為176 arcsec,但該生長(zhǎng)環(huán)境下獲得晶體熱應(yīng)力較大,晶體在降溫過(guò)程中將會(huì)產(chǎn)生大量裂紋,不適合AlN襯底的制備。在大量的實(shí)驗(yàn)工作下,目前,可制備出直徑40 mm的(0001)面AlN單晶襯底,如圖4(a)所示,拋光后晶面粗糙度Ra≤0.08 nm,并且可以觀察到晶體臺(tái)階排布,如圖4(b)所示,其XRD雙晶搖擺曲線半峰寬為52 arcsec,如圖4(c)所示,拉曼E2(high)半峰寬為5.3 cm-1,如圖4(d)所示。本研究的AlN晶體樣品已在多家單位得到應(yīng)用驗(yàn)證,相關(guān)內(nèi)容將在后續(xù)持續(xù)報(bào)道。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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本文編號(hào)：3338197