發(fā)布時間：2021-08-07 09:24

　　電解水被認(rèn)為是最有效的制氫技術(shù)之一。為了降低析氫反應(yīng)（HER）和析氧反應(yīng)（OER）的過電位,提高反應(yīng)速率,需要開發(fā)高活性、高穩(wěn)定性的催化劑。本論文設(shè)計合成了不同種類的鎳鈷基過渡金屬化合物作為HER和OER的雙功能催化劑催化電解水反應(yīng),通過構(gòu)建多組分催化劑及異質(zhì)結(jié)構(gòu),優(yōu)化催化劑的性能,從而降低電解水的分解電壓。論文研究內(nèi)容包括以下三部分:（1）通過先水熱再氧化和磷化的方法制備了NiCoP/NiO異質(zhì)結(jié)構(gòu)雙功能催化劑。所得催化劑在堿性條件下對HER和OER表現(xiàn)出了優(yōu)異的催化活性。尤其是,優(yōu)化后的催化劑NiCoP/NiO-310在1 M KOH中催化HER和OER時,當(dāng)電流密度為10 mA/cm²時的過電位分別為147 mV和267 mV;在催化水分解反應(yīng)時,在低至1.63 V的分解電壓下,電流密度即可達(dá)到10 mA/cm²。（2）通過部分硫化尖晶石NiCo₂O₄的方法制備了系列具有異質(zhì)結(jié)構(gòu)的NiCo₂O_4-xS_x納米片催化劑。所得催化劑在... 

【文章來源】：西北師范大學(xué)甘肅省

【文章頁數(shù)】：88 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

催化劑NiCoP/NiO-310的SEM圖(a)；mapping圖(b),TEM圖(c)和HRTEM圖(d)

3異質(zhì)結(jié)構(gòu)NiCo2O4-XSX納米片的制備及催化電解水性能研究41氣氛中，350℃下氧化2h。再以硫粉為硫源，在N2氣氛中，于300℃下對氧化后的樣品進(jìn)行硫化，得到最終產(chǎn)物，表示為NiCo2O4-xSx-0.8（0.8表示硫粉用量為0.8g）。為了考察硫化程度對催化活性的影響，采用相同的制備方法，在硫粉用量為0.6g和1.0g的條件下，分別制得催化劑NiCo2O4-xSx-0.6和NiCo2O4-xSx-1.0。為了比較組分對催化活性的影響，在不氧化的條件下直接硫化制得催化劑NiCo2S4，在氧化后不硫化的條件下制得催化劑NiCo2O4。3.2.4催化劑的表征與2.2.4相同。3.2.5電化學(xué)性能測試本實(shí)驗(yàn)中待測催化劑的制備：稱取5.0mg催化劑，分散至480μL乙醇和20μL蒸餾水的混合溶劑中，超聲分散至形成均勻懸濁液。催化HER、OER和電解水活性測試時，催化劑的負(fù)載量分別為0.65mg/cm2、0.42mg/cm2和1mg/cm2。3.3結(jié)果與討論3.3.1物理表征圖3.1是催化劑NiCo2OxS4-x-0.8的SEM圖，由SEM圖中可以看出，催化劑主要由厚度均勻的納米片組成，HRTEM圖片顯示出明顯的晶格條紋，且晶格間距為0.244nm處對應(yīng)NiCo2O4的（311）晶面；間距為0.284nm處對應(yīng)NiCo2S4的（311）晶面，表明該復(fù)合催化劑具有異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，mapping測試表明Ni、Co、O和S均勻的分布在所得催化劑中。圖3.1催化劑NiCo2O4-xSx-0.8的SEM圖(a)、HRTEM圖(b)和mapping圖(c)Figure3.1SEMimage(a),HRTEMimage(b)andmappingimages(c)oftheNiCo2O4-xSx-0.8.

4NiCo2S4納米花的制備及催化電解水性能研究624.2.5電化學(xué)性能測試本實(shí)驗(yàn)中待測催化劑的制備：稱取5mg催化劑，將其分散至300μL乙醇和200μL蒸餾水，超聲分散至均勻懸濁液。催化OER活性測試時負(fù)載量為0.78mg/cm2；催化HER活性測試時負(fù)載量為0.65mg/cm2；催化電解水活性測試時催化劑的負(fù)載量為2mg/cm2。4.3結(jié)果與討論4.3.1物理表征圖4.1是催化劑NiCo2OS4-NF和NiCo2OS4-NP的SEM圖，由圖a可以看出，催化劑NiCo2OS4-NF為片層厚度均勻的納米片構(gòu)成的納米花；圖b顯示NiCo2OS4-NP主要由粒徑在50-200nm的納米顆粒組成。圖4.1催化劑NiCo2OS4-NF(a)和NiCo2OS4-NP(b)的SEM圖Figure4.1SEMimagesoftheNiCo2OS4-NF(a)andNiCo2OS4-NP(b).圖4.2a為催化劑的XRD譜圖。由圖可以看出，催化劑NiCo2OS4-NF和NiCo2OS4-NP在2θ為26.8°、31.6°、38.3°、50.4°和55.3°處分別出現(xiàn)了NiCo2S4的(220)、(311)、(400)、(511)和(440)晶面的衍射峰(JCPDS20-0782)[30]，表明NiCo2OS4-NF和NiCo2OS4-NP均為尖晶石結(jié)構(gòu)。由圖4.2b可以看出，催化劑NiS在2θ為18.4°、32.2°、35.7°、40.5°和48.8°處分別出現(xiàn)了NiS的(110)、(300)、(021)、(211)和(131)晶面的衍射峰(JCPDS12-0041)[31]。由圖4.2c可以看出，催化劑CoS2在2θ為27.9°、32.3°、36.2°、39.8°、46.3°和54.9°處分別出現(xiàn)了CoS2的(111)、(200)、(210)、(211)、(221)和(311)晶面的衍射峰(JCPDS41-1471)[16]。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Bifunctional Electrocatalysts Based on Mo?Doped NiCoP Nanosheet Arrays for Overall Water Splitting[J]. Jinghuang Lin,Yaotian Yan,Chun Li,Xiaoqing Si,Haohan Wang,Junlei Qi,Jian Cao,Zhengxiang Zhong,Weidong Fei,Jicai Feng.  Nano-Micro Letters. 2019(04)
[2]Ru@RuO2 Core-Shell Nanorods: A Highly Active and Stable Bifunctional Catalyst for Oxygen Evolution and Hydrogen Evolution Reactions[J]. Rongzhong Jiang,Dat T.Tran,Jiangtian Li,Deryn Chu.  能源與環(huán)境材料(英文). 2019(03)



本文編號：3327535