微波等離子體化學(xué)氣相沉積技術(shù)（Chemical Vapor Deposition）是近幾十年來(lái)發(fā)展起來(lái)的用于制備碳材料的新技術(shù),并且相比于其它的CVD技術(shù),微波等離子CVD技術(shù)具有沉積質(zhì)量高、沉積面積大、沉積過(guò)程穩(wěn)定等優(yōu)點(diǎn)�，F(xiàn)階段微波等離子體CVD技術(shù)是合成高品質(zhì)碳材料的最佳方法,但是其瓶頸在于沉積速率偏低,該設(shè)備的沉積速率范圍一般在0.1～34?m/h,并且現(xiàn)在人們對(duì)該技術(shù)的沉積機(jī)制的認(rèn)識(shí)還在探索中。本文針對(duì)工藝參數(shù)對(duì)微波等離子體特征的影響規(guī)律和沉積腔內(nèi)的化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行了研究,為解決微波CVD技術(shù)的瓶頸問(wèn)題奠定一些基礎(chǔ)。首先本文針對(duì)微波等離子體構(gòu)建了一個(gè)耦合的多物理場(chǎng)模型,涉及到了電場(chǎng)、等離子體以及溫度場(chǎng),不同的物理場(chǎng)之間通過(guò)傳遞相關(guān)的物理量實(shí)現(xiàn)耦合。電磁場(chǎng)激發(fā)產(chǎn)生的等離子體的特征通過(guò):電場(chǎng)強(qiáng)度、電子密度、氣體溫度和電子溫度來(lái)進(jìn)行表征。通過(guò)研究發(fā)現(xiàn),不同的特征量對(duì)工藝參數(shù)的敏感程度不同,電場(chǎng)強(qiáng)度和電子密度受微波功率的影響較大,而氣體溫度和電子溫度受沉積壓力的影響較大。并且等離子體球的體積隨著微波功率的增加而增大,隨著沉積壓力的增加又有所縮小,所以要想在保證等離子球大小不變的前... 

【文章來(lái)源】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)黑龍江省 211工程院校 985工程院校

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

三種CVD技術(shù)的原理圖

哈爾濱工業(yè)大學(xué)工程碩士學(xué)位論文-6-出電子溫度，最后再將電子溫度耦合到氣體的傳熱方程中去，實(shí)現(xiàn)自洽耦合。國(guó)內(nèi)北京科技大學(xué)的研究團(tuán)隊(duì)在MPCVD沉積裝置模擬方面開(kāi)展了較多工作[21,22]。他們從所要獲得的重要物理參數(shù)出發(fā)（電場(chǎng)場(chǎng)強(qiáng)、電子密度、氣體溫度）提出了一種簡(jiǎn)化的計(jì)算模型，即從微波電場(chǎng)的求解模塊、等離子體的求解模塊、氣體溫度分布的求解模塊入手，獲得三個(gè)偏微分程，并將偏微分方程聯(lián)立求解，即可以獲得待求的物理量。20()0rrEkE=222e(D)evreaeienRnRn=REn楨(1-2)()ghkT=Q其中r和r分別為介質(zhì)的相對(duì)磁導(dǎo)率和相對(duì)介電常數(shù)；0k是微波在真空中傳播的波數(shù)；eD是雙極擴(kuò)散系數(shù)；vrR、aR和iR分別指的是電子與離子、中性分子、氣體分子之間碰撞的復(fù)合、吸附和電離的速率常數(shù)；hQ為等離子體吸收微波的功率密度。圖1-2微波激發(fā)產(chǎn)生的等離子體[18]上述都是主要從等離子體模擬的角度出發(fā)，接下來(lái)從化學(xué)氣相沉積的角度來(lái)描述近些年來(lái)國(guó)內(nèi)外的研究現(xiàn)狀。在1989年Harris[23]提出了一種涉及10種反應(yīng)物質(zhì)，20個(gè)化學(xué)反應(yīng)過(guò)程的動(dòng)力學(xué)模型。研究了熱絲化學(xué)氣相沉積的過(guò)程中各種中性基團(tuán)的分布，重點(diǎn)探究了沉積過(guò)程中的主要物質(zhì)H、CH3和C2H2等的分布。研究發(fā)現(xiàn)H原子在化學(xué)氣相沉積過(guò)程中不僅僅起到優(yōu)先刻蝕石墨的作用，還起到對(duì)抑制氣相中芳香族物質(zhì)的產(chǎn)生起到重要作用。在2005年Lombardi[24]針對(duì)鐘罩式微波化學(xué)沉積設(shè)備如下圖1-3-a所示，建立了一個(gè)一維模型，描述了等離子體球內(nèi)徑向傳熱、傳質(zhì)和化學(xué)反應(yīng)過(guò)程的耦

腫⑵?絞嬌梢越?粱?俁忍岣?0%，均勻性以及質(zhì)量都較好；而第三種注入方式卻導(dǎo)致沉積速度降低了40%，沉積所得材料的均勻性質(zhì)量都比較差。Mesbahi通過(guò)數(shù)值模擬進(jìn)一步解釋了該現(xiàn)象，其通過(guò)數(shù)值模擬計(jì)算得到第二種注氣方式襯底周?chē)鶦H3的濃度分布達(dá)到了最大。已有研究表明，碳材料的沉積速度與沉底表面的CH3的濃度呈現(xiàn)正相關(guān)，所以從沉積表面附近注入CH4更有利CH4進(jìn)入高溫區(qū)域生成CH3，而且通入的CH4的流量很低，此時(shí)物質(zhì)的輸運(yùn)主要靠擴(kuò)散進(jìn)行，即保證了材料的均勻性。(a)鐘罩式設(shè)備[26](b)第二代SEKI式設(shè)備圖1-3兩種微波等離子體化學(xué)氣相沉積設(shè)備簡(jiǎn)圖1.2.2國(guó)內(nèi)外文獻(xiàn)綜述的簡(jiǎn)析MPCVD沉積腔中等離子體數(shù)值模擬以及關(guān)于氣相沉積的研究已經(jīng)開(kāi)展了將近30年，至今仍然還有許多問(wèn)題值得去探討和研究。早期德國(guó)的M.Füner開(kāi)發(fā)的唯象線性模型，只是簡(jiǎn)單的將電場(chǎng)強(qiáng)度與電子密度聯(lián)系起來(lái)，而影響電子密度的其它因素例如沉積功率、沉積壓力以及等離子體本身的存在對(duì)電場(chǎng)的影響，都進(jìn)行了很大的簡(jiǎn)化。最簡(jiǎn)單的來(lái)講，由于等離子體的趨膚深度的存在，高頻電磁波無(wú)法深入到等離子體的核心區(qū)域，所以說(shuō)等離子體的中心位置不會(huì)與電磁場(chǎng)的中心位置完全吻合，然而在線性模型中無(wú)法體現(xiàn)出這一點(diǎn)。雖然線性模型非常簡(jiǎn)單，但是從設(shè)計(jì)MPCVD諧振腔的角度來(lái)說(shuō)，M.Füner所提出的模型仍然是簡(jiǎn)單而有效的，并且橢球型諧振腔的研制成功也印證了這一點(diǎn)。之后的日本的Yamada在M.Füner的研究基礎(chǔ)上提出了一些改進(jìn)，并提高了模型的準(zhǔn)確性。法國(guó)的K.Hassouni選擇一種最為復(fù)雜，但是從理論上來(lái)講最為準(zhǔn)確的方法，其是基于等離子體中的粒子碰撞過(guò)程和化學(xué)反應(yīng)來(lái)進(jìn)行研究，涉及各種粒子之間的碰撞、電離、激發(fā)等，并將等離子體中

【參考文獻(xiàn)】：
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