隨著全球人口的不斷增加,對化石燃料的過度依賴加劇了能源危機和全球氣候波動。如何在發(fā)展經(jīng)濟(jì)的同時保護(hù)地球的自然環(huán)境,這已經(jīng)成為當(dāng)今社會亟待解決的一個問題。因此,尋求清潔、可再生能源迫在眉睫。太陽能資源豐富,高效利用太陽能資源被認(rèn)為是解決化石能源危機的有效途徑。而光電催化分解水技術(shù)是利用半導(dǎo)體光電極直接將太陽能轉(zhuǎn)化成氫能,可有效同時解決能源需求并降低對環(huán)境的污染,并且氫氣也是未來最有前景的清潔能源之一。高效、穩(wěn)定的半導(dǎo)體光電材料設(shè)計與制備是實現(xiàn)高性能光電催化分解水的關(guān)鍵。赤鐵礦材料因其具備合適的禁帶寬度,化學(xué)穩(wěn)定性高,無毒性,地球上儲備豐富等優(yōu)點,是一種很有前景的半導(dǎo)體光電極材料。然而,它的電荷轉(zhuǎn)移和分離能力較差,空穴擴散長度較短以及水氧化動力學(xué)緩慢,這些缺點都限制了赤鐵礦光陽極的光電催化分解水的性能。在本文中,我們構(gòu)建了理想的赤鐵礦基光陽極模型,通過密度泛函理論（DFT）和X射線光電子能譜（XPS）等表征手段說明催化劑中的電子轉(zhuǎn)移和光生電子空穴對的分離傳輸對光電催化性能的影響。本論文的研究內(nèi)容主要包括以下幾個方面:1、為了闡明Au納米顆粒在光電化學(xué)性能中的特殊作用,我們提出了一種將赤鐵礦... 

【文章來源】：山東師范大學(xué)山東省

【文章頁數(shù)】：74 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１典型光電陽極的ＰＥＣ水分解池的示意圖［７］

Ｐｈｏｔｏａｎｏｄｅ?Ｐｔ??圖１－１典型光電陽極的ＰＥＣ水分解池的示意圖［７］。??當(dāng)光電極與電解液接觸時，電子在半導(dǎo)體以及電解液中傳輸，半導(dǎo)體的費米能級與電??解液的氧化還原電勢達(dá)到平衡，從而形成肖特基結(jié)。半導(dǎo)體和電解質(zhì)之間的電荷轉(zhuǎn)移引起??能帶向上（光電陽極）或向下（光電陰極）彎曲，這可以促進(jìn)光生電子和空穴的分離，以??減少光生電子空穴對的復(fù)合［８＿１（）］。在每個電極上發(fā)生的氧化還原反應(yīng)用以下等式表示：??Ｃａｔｈｏｄｅ：?２Ｈ＋?＋?２ｅ＇－＞Ｈ２?Ｅｏｒｅｄ＝０?Ｖ??Ｐｈｏｔｏａｎｏｄｅ：?２Ｈ２０?＋?４ｈ＋?＾?０２?＋?４Ｈ＋?Ｅ°〇ｘ＝?１．２３?Ｖ??根據(jù)上述等式，我們知道分解水需要的最小電壓是１．２３?Ｖ，因此，激發(fā)一個電子的理??論最小能量應(yīng)為１．２３?ｅＶ。為了滿足這一要求，光電極必須吸收大于或等于１．２３?ｅＶ的能??量［１（）］。但是事實上，由于能量損失，例如電極和導(dǎo)線接觸處的電壓損失還有過電位引起??的能量損失，導(dǎo)致光子吸收的能量應(yīng)遠(yuǎn)大于該理論值［３，８，１（Ｍ２］。為了實現(xiàn)自發(fā)的太陽光驅(qū)動??分解水

?ｈ?一??Ｖａｌｅｎｃｅ?ｂａｎｄ?（Ｖ．Ｂ．）??圖１－２?（ａ）?ＰＥＣ水分解的三個典型步驟的示意圖，（ｂ）自發(fā)的太陽能驅(qū)動分解水??所需的有利的能帶結(jié)構(gòu)［１３］。??為了實現(xiàn)有效的ＰＥＣ分解水，理想的光電極應(yīng)滿足以下幾點要求。首先，光電極材??料的ＣＢ邊緣電位應(yīng)低于Ｈ２的析出電位，而ＶＢ邊緣應(yīng)高于０２析出電位，如圖卜２ｂ所示??［＆１４］。為了補償析氧反應(yīng)（ＯＥＲ）和析氫反應(yīng)（ＨＥＲ）的過電壓，以及電極和電線接觸時??的能量損失，自發(fā)分解水所需的帶隙能量應(yīng)大于１．２３?ｅＶ［３，Ｉ２］。此外，光電極還需要在太??陽光譜中具有強吸收能力，以產(chǎn)生大量的光生電子－空穴對。有一些在可見光區(qū)域具有有??限的光吸收的大帶隙半導(dǎo)體材料，雖然它們可以具有合適的帶邊緣位置，但是并不利于光??電化學(xué)分解水。另外，半導(dǎo)體中有效的電荷分離和傳輸效率對于ＰＥＣ性能也是至關(guān)重要??的。電子和空穴的快速分離減少了載流子的復(fù)合


本文編號：3293599