能源枯竭引發(fā)了尋找替代能源的熱潮,氫氣作為一種清潔能源引起了人們的廣泛關(guān)注,尤其關(guān)注于電解水制取氫氣,因此開發(fā)高效、穩(wěn)定、廉價的電解水析氫（HER）的催化劑就成為研究熱點。鉑（Pt）族金屬因其優(yōu)異催化析氫活性一直備受關(guān)注,作為Pt族元素中最便宜的元素,釕和釕基材料因其豐富的氧化還原化學(xué)性質(zhì)和多種價態(tài)呈現(xiàn)出多樣化的優(yōu)異電化學(xué)性質(zhì)而受到越來越多的關(guān)注。眾所周知,氧化釕（Ru02）是一種商業(yè)上常用的析氧反應(yīng)催化劑,且用作析氧反應(yīng)催化劑性能的參比。除此之外,硫化釕（RuS2）是公認的加氫脫硫活化性能最好的催化劑。RuS2是一種典型的過渡金屬二硫化物伴隨著窄帶隙（1.85 eV）,有前人的工作計算出RuS2中（111）晶面的氫吸附自由能（△GH*）的理論計算值約為-0.09 eV,這與Pt的性能相似,且HER與加氫脫硫反應(yīng)機制類似,使RuS2成為HER催化劑的理想候選材料。但是RuS2在HER中應(yīng)用研究報道很少,在新型清潔能源短缺的今天,對于硫化釕這樣應(yīng)用廣泛,析氫催化活性強的材料的探究就頗有必要。本文旨在通過水熱法/溶劑熱法以碳紙為導(dǎo)電基底,合成生長釕基納米顆粒,通過調(diào)控其晶體形態(tài)的變化,研究... 

【文章來源】：蘇州大學(xué)江蘇省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：71 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．２?ＨＫＫ催化劑中常用的元素??

ｓｔａＭｌｎｅ?Ｐｄ＊?Ｐｉ?Ａ?＾?Ｓｉｎｇｌｅ?ｃｒｙｓｔａｌ??ｐｕｒｅ?ｍｅｔａｌｓ?（？）?Ｒｆ＊?Ｐｄｖ?Ｐｄ＇?ｉｉｘ?ｌ＾ｄ＊?Ｒｕ?［ｐｕｒｅ?ｍｅｉａｌｓ?（Ｏ）??Ｑ?－４．?＼?么?ｒ?．?ｓ??氣?＼?／?Ｚ?＼?＼?Ａｇ＾??Ｉ－５．?Ｖ?ｗ?￥、、Ｖ??３?－ｅ－?＼?、、Ａ??７?＾．Ｎｂ?Ｍｏ?＼??Ｚ?７＾?、?４?－?８．??－０．８?－０．６?－０．４?－０．２?０．０?０．２?０．４?０．６?０．８??ＡＧ＾／ｅＶ??圖１．３?ＨＥＲ交換電流密度與根據(jù)ｌ）ＦＴ計算出的理論Ａ?ＧＨ＊之間的火山關(guān)系圖??１．４．４釕基納米材料??作為Ｐｔ族元素中最便ｆｌ：的元素，Ｒｕ和Ｒｕ基化合物由于其多價態(tài)和豐富的氧化??還原化學(xué)性呈現(xiàn)出多樣化的優(yōu)異電化學(xué)性質(zhì)而受到更多的關(guān)注。眾所周知，１＾０２是??－－種廣泛應(yīng)用十各種電化學(xué)屮的催化劑，ＮＩ吋也是商業(yè)上常用的析氧反應(yīng)催化劑，用??作對比ＯＥＲ催化劑性能的參照基準物之－。最近，Ｍｕ等人６７報道了?Ｎ和Ｐ雙摻雜??的碳包覆ＲｕＰ２，在所有ｐＨ值下均表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)穩(wěn)定性和類似Ｐｔ的催化活性。??Ｒｕ的硫化物ＲｕＳ；；則是超級電界器中常用的一種贗電容材料，如圖１．４所示是加氫脫??硫（ｈｙｄｒｏｄｅｓｕｌｆｕｒｉｚａｔｉｏｎ，ＨＤＳ）活性上ｊＭ－Ｓ結(jié)合強度火山圖ｈＸ，司以看到ＲｕＳ？處Ｊ－??火山的最頂端，總味著其在加氫脫硫方而表現(xiàn)非常優(yōu)異。同時，已有的許多研宄表明，??ＨＤＳ的良好催化劑也是？種優(yōu)越的ＨＥＲ電催化劑，這是由于ＨＤＳ與ＨＥＲ?Ｋ有相似??的反應(yīng)機理，即依靠催化劑可逆結(jié)合Ｈ２，?ＨＤＳ過程中Ｈ２離解生成Ｈ２Ｓ，質(zhì)子

００Ｅ＋０３???????Ｓ?ｌｒＳｚ／?＼?〇ｓＳ２??Ｉ?，〇〇Ｅ＋〇２．．＿???Ｉ?／?Ａ??ａ?１．００Ｅ＋０１???１?／？?ＰｄＳ?——郵?Ａ?Ｗｏ８＾???督?／?？Ｃｒ２Ｓ３?＼??￡?／Ｎｉ??ｇ?１，００Ｅ＾００－＾／?Ａ＞ｓ???—??巴?＾ＭｎＳ??ＣＪ＞??１．００Ｅ－０１?ｔ??１——ｌ???３０?４０?５０?６０?７０?８０??Ｍ－Ｓ?ｓｔｒｅｎｇｔｈ?ｂｏｎｄ?（ｋＣａｌ／ｍｏｌ）??圖１．４?ＨＩ）Ｓ活性與Ｍ－Ｓ結(jié)合強度火山圖??１．５釕基硫化物的制備方法??基于前Ｉ＆丨介紹的ＲｕＳ２的優(yōu)異的耐腐性、穩(wěn)定性和優(yōu)異的催化活性，我們對釕基??硫化物的制備方法進行了?１些調(diào)研，對其常見的制備方法總結(jié)如卜??１．５．１超聲化學(xué)法??超聲化學(xué)法ｋ要足指利用超聲波加速化學(xué)反應(yīng)，提高化學(xué)產(chǎn)率的－種新興的化學(xué)??合成方法７３，聲化學(xué)反ｊ、ｖ：并＋足指聲波與反成物分了？的內(nèi)：接相互作用，因為在液休屮??常用的盧波波長？般都遠遠人ｊ？分ｒ？尺度。聲化學(xué)反應(yīng)的反丨、ｖ：機制是液體中空泡的形??成、震蕩、生長、收縮、敁后崩潰，機器引發(fā)的物理、化學(xué)變化。超聲化學(xué)法有①加??速化學(xué)反丨、Ｖ：，提島反〗、Ｖ：產(chǎn)率；②降低反＾條件；③縮短反丨、Ｖ：誘導(dǎo)ｌｌ、ｊ間；④進行有些傳??統(tǒng)方法難以進行的反丨、Ｖ：等等這些優(yōu)點而備受關(guān)注。??９??

【參考文獻】：
期刊論文
[1]非晶非貴金屬催化劑的研究進展及展望（英文）[J]. 徐文策,王紅霞.  催化學(xué)報. 2017(06)
[2]核殼結(jié)構(gòu)納米復(fù)合材料的研究進展[J]. 唐麗梅,黃云鏡,宋浩,楊沖,白愛玲,李青松.  材料導(dǎo)報. 2016(S1)



本文編號：3286462