石墨相氮化碳（g–CN）被認為是合成高密度超硬碳氮材料最為合適的前驅(qū)物,它在光催化領域所表現(xiàn)出的優(yōu)異性能也受到了廣泛的關注。然而g–CN的結構復雜,其性能隨制備條件的不同而變化明顯;本論文采用X射線衍射與紅外光譜相結合的方法對g–CN及其衍生物的結構進行表征,并利用基于團簇模型的理論方法對產(chǎn)物的紅外光譜進行了詳細的模擬與解析。在此基礎上探討了聚合方式對g–CN結構和成分的影響,研究了基于三嗪環(huán)結構單元的產(chǎn)物在高壓下的穩(wěn)定性。以最基本的、基于三嗪環(huán)結構單元的三聚氰胺分子晶體為出發(fā)點,利用Material Studio（MS）軟件中的DMol³量子化學模塊對其晶體結構進行了優(yōu)化;通過Reflex模塊對優(yōu)化后結構的X射線衍射譜進行了模擬并與實驗結果進行了對比。在此基礎上構建了具有一定普適性的團簇模型,利用基于量子化學的Gaussian軟件包對其紅外光譜進行了模擬;并根據(jù)計算所得的勢能分布（PED）,對三聚氰胺晶體的紅外振動模式進行了詳細、準確的解析。通過熱解三聚氰胺制備了melam、melem和g–CN三種不同結構的樣品,對它們的晶體結構進行了表征。利用上一章中提出的團... 

【文章來源】：燕山大學河北省

【文章頁數(shù)】：117 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 碳氮化合物的研究現(xiàn)狀
        1.2.1 碳氮化合物的結構
        1.2.2 g–CN的結構
        1.2.3 碳氮化合物的實驗合成
    1.3 理論計算方法介紹
        1.3.1 相關理論基礎
        1.3.2 軟件簡介
    1.4 碳氮化合物研究面臨的挑戰(zhàn)
    1.5 本論文的主要內(nèi)容
第2章 基于團簇模型的三聚氰胺紅外光譜模擬及優(yōu)化
    2.1 引言
    2.2 研究方法
        2.2.1 三聚氰胺的X射線及紅外測試方法
        2.2.2 MS及Gaussian的參數(shù)選擇
    2.3 三聚氰胺晶體結構的X射線表征
    2.4 32分子團簇模型
        2.4.1 32分子團簇模型的構建
        2.4.2 32分子團簇模型的紅外光譜模擬
    2.5 13分子團簇模型的構建與紅外光譜模擬
    2.6 本章小結
第3章 g–CN及其中間產(chǎn)物的結構表征與紅外光譜模擬
    3.1 引言
    3.2 樣品的制備及表征方法
        3.2.1 熱解實驗方法及參數(shù)
        3.2.2 計算方法及參數(shù)的選擇
    3.3 Melem的晶體結構表征及其紅外光譜模擬
        3.3.1 Melem晶體結構的X射線表征
        3.3.2 Melem團簇模型的構建
        3.3.3 Melem紅外光譜的模擬
    3.4 Melam的晶體結構表征及其紅外光譜模擬
        3.4.1 Melam晶體結構的X射線表征
        3.4.2 Melam團簇模型的構建
        3.4.3 Melam紅外光譜的模擬
    3.5 g–CN的晶體結構表征及其紅外光譜模擬
        3.5.1 g-CN晶體結構的X射線表征
        3.5.2 g-CN團簇模型的構建
        3.5.3 g-CN紅外光譜的模擬
    3.6 本章小結
第4章 高聚合度g–CN的結晶性及其光學性質(zhì)
    4.1 引言
    4.2 g–CN聚合度的表征及制備方法
        4.2.1 g–CN聚合度的計算方法
        4.2.2 熱解法合成g–CN
    4.3 g–CN產(chǎn)物成分與聚合度的計算分析
        4.3.1 鏈狀聚合g–CN的成分隨聚合度的變化規(guī)律分析
        4.3.2 片狀聚合g–CN的成分隨聚合度的變化規(guī)律分析
    4.4 g–CN樣品的成分與結構分析
        4.4.1 g–CN樣品的成分分析
        4.4.2 g–CN樣品的結晶性分析
        4.4.3 g–CN樣品結構的光譜分析
    4.5 本章小結
第5章 Melam在高壓下的穩(wěn)定性
    5.1 引言
    5.2 樣品的制備與表征方法
        5.2.1 高壓樣品的組裝與制備
        5.2.2 樣品的表征方法
    5.3 樣品的表征與分析
        5.3.1 樣品的物相分析
        5.3.2 樣品的成分分析
        5.3.3 樣品的紅外光譜分析
    5.4 本章小結
結論
參考文獻
附錄
攻讀博士學位期間承擔的科研任務與主要成果
致謝



本文編號：3284765