基于半導體材料的光催化制氫可將太陽能轉換成氫氣,是一種清潔、可持續(xù)的太陽能利用技術。最近,一種以MAPbI3為代表的有機無機鈣鈦礦材料由于其合適的帶隙結構、高的光吸收系數(shù)和高載流子遷移率等出色的光電性能而在光催化分解氫碘酸（HI）產氫領域引起了關注。然而,MAPbI3納米晶體內光生電荷的嚴重復合限制了其析氫反應（HER）速率的提升。針對這個問題,本論文設計并合成了兩種高效的2D納米材料/MAPbI3基復合光催化劑,利用2D納米材料（黑磷和MXene）優(yōu)異的電子傳輸性能,實現(xiàn)可見光驅動光催化高效分解HI產氫,通過一系列表征對其微觀結構以及光催化產氫機制進行了探究,具體研究結果如下:（1）通過溶劑剝離法制備少層的黑磷（BP）納米片,經靜電耦合將少層BP納米片負載到MAPbI3晶體上制備出異質結構BP/MAPbI3復合材料,將其用于光催化分解HI產氫。結果發(fā)現(xiàn):可見光下,1.2%BP/MAPbI3的光催化HER速率可以達到3742μmol h-1 g-1,比純MAPbI3（35 μmol h-1 g-1）高兩個數(shù)量級。此外,BP/MAPb13在200 h的光催化循環(huán)產氫測試中展現(xiàn)出優(yōu)異的光催... 

【文章來源】：北京化工大學北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：92 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１光催化分解Ｈ２０的過程??Ｆｉｇ．?１－１?Ｔｈｅ?ｐｒｏｃｅｄｕｒｅ?ｏｆ?ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃ?Ｈ２０?ｓｐｌｉｔｔｉｎｇ??

???ＢＰ作為二維材料的新成員具有相當大的吸引力［４９］。目前ＢＰ已被用于多個領域，例??如，場效應晶體管、鋰離子電池、鈉離子電池、氧氣和氫氣析出反應、光催化制氫和??光催化有機污染物降解等。在本論文中，我們將圍繞ＢＰ的光催化制氫特性展開研究。??１．４．１．１黑磷的結構??作為磷材料中熱力學最穩(wěn)定的同素異形體，ＢＰ由褶皺的磷原子平面組成，該平??面具有牢固的層內ｓｐ３雜化共價鍵和弱的層間范德華力相互作用，層間空間為０．５３??ｎｍ。此外我們可以從塊狀ＢＰ中分離得到單層ＢＰ，如圖１－４所示為ＢＰ的層狀結構，??可以發(fā)現(xiàn)其由二維納米片構成，磷原子排列在皺折的蜂窩狀晶格中，相鄰的層通過弱??的范德華力相互作用，并按照ＡＢＡ的堆積順序進行堆積［５＜），５１］。由于其獨特的微觀結??構，塊狀ＢＰ是一種在表面具有金屬性質的晶體，并且具有高電導率。ＢＰ還可以在層??之間具有弱范德華力作用以及在平面中具有強共價鍵作用，從而形成分層結構。此外??值得注意的是ＢＰ的帶隙隨厚度變化而變化，在單層ＢＰ中帶隙約為２?ｅＶ，在塊狀ＢＰ??中約為０．３?ｅＶ。特別地，ＢＰ帶隙能量的厚度依賴性比其他材料要強得多，并且可以??基于光致發(fā)光或電傳輸來獲得帶隙能量，這意味著為了進一步使用ＢＰ材料，應首先??對不同厚度的ＢＰ進行分析測試。??魯此ｔＬ??＾Ｌｔ??圖１－４由密度泛函理論計算確定的ＢＰ的結構圖：（ａ）?３Ｄ結構圖；（ｂ）側視圖；（ｃ）頂視圖??Ｆｉｇ．?１－４?Ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?ＢＰ?ａｓ?ｄｅｔｅｒｍｉｎｅｄ?ｂｙ?ｄｅｎｓｉｔｙ?ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ?ｔｈｅｏｒｙ?ｃａｌｃｕｌａｔｉｏｎｓ：?（ａ）?

圖１－６?（ａ）二維ＭＸｅｎｅ材料的研究發(fā)展和（ｂ）?ＭＸｅｎｅ的最廣泛合成方法??Ｆｉｇ．?１－６?（ａ）?Ｔｈｅ?ｒａｐｉｄ?ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ?ｏｆ?２Ｄ?ＭＸｅｎｅ?ｍａｔｅｒｉａｌｓ?ａｎｄ?（ｂ）?ｔｈｅ?ｍｏｓｔ?ｗｉｄｅｌｙ?ｕｓｅｄ?ｍｅｔｈｏｄｓ?ｔｏ??

【參考文獻】：
期刊論文
[1]Photocatalytic H2 Evolution on TiO2 Assembled with Ti3C2 MXene and Metallic 1T-WS2 as Co-catalysts[J]. Yujie Li,Lei Ding,Shujun Yin,Zhangqian Liang,Yanjun Xue,Xinzhen Wang,Hongzhi Cui,Jian Tian.  Nano-Micro Letters. 2020(01)
[2]2D MXenes as Co?catalysts in Photocatalysis: Synthetic Methods[J]. Yuliang Sun,Xing Meng,Yohan Dall’Agnese,Chunxiang Dall’Agnese,Shengnan Duan,Yu Gao,Gang Chen,Xiao?Feng Wang.  Nano-Micro Letters. 2019(04)



本文編號：3282859