基于半導(dǎo)體材料的光催化制氫可將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換成氫氣,是一種清潔、可持續(xù)的太陽(yáng)能利用技術(shù)。最近,一種以MAPbI3為代表的有機(jī)無(wú)機(jī)鈣鈦礦材料由于其合適的帶隙結(jié)構(gòu)、高的光吸收系數(shù)和高載流子遷移率等出色的光電性能而在光催化分解氫碘酸（HI）產(chǎn)氫領(lǐng)域引起了關(guān)注。然而,MAPbI3納米晶體內(nèi)光生電荷的嚴(yán)重復(fù)合限制了其析氫反應(yīng)（HER）速率的提升。針對(duì)這個(gè)問(wèn)題,本論文設(shè)計(jì)并合成了兩種高效的2D納米材料/MAPbI3基復(fù)合光催化劑,利用2D納米材料（黑磷和MXene）優(yōu)異的電子傳輸性能,實(shí)現(xiàn)可見(jiàn)光驅(qū)動(dòng)光催化高效分解HI產(chǎn)氫,通過(guò)一系列表征對(duì)其微觀結(jié)構(gòu)以及光催化產(chǎn)氫機(jī)制進(jìn)行了探究,具體研究結(jié)果如下:（1）通過(guò)溶劑剝離法制備少層的黑磷（BP）納米片,經(jīng)靜電耦合將少層BP納米片負(fù)載到MAPbI3晶體上制備出異質(zhì)結(jié)構(gòu)BP/MAPbI3復(fù)合材料,將其用于光催化分解HI產(chǎn)氫。結(jié)果發(fā)現(xiàn):可見(jiàn)光下,1.2%BP/MAPbI3的光催化HER速率可以達(dá)到3742μmol h-1 g-1,比純MAPbI3（35 μmol h-1 g-1）高兩個(gè)數(shù)量級(jí)。此外,BP/MAPb13在200 h的光催化循環(huán)產(chǎn)氫測(cè)試中展現(xiàn)出優(yōu)異的光催... 

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圖１－１光催化分解Ｈ２０的過(guò)程??Ｆｉｇ．?１－１?Ｔｈｅ?ｐｒｏｃｅｄｕｒｅ?ｏｆ?ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｔｉｃ?Ｈ２０?ｓｐｌｉｔｔｉｎｇ??

???ＢＰ作為二維材料的新成員具有相當(dāng)大的吸引力［４９］。目前ＢＰ已被用于多個(gè)領(lǐng)域，例??如，場(chǎng)效應(yīng)晶體管、鋰離子電池、鈉離子電池、氧氣和氫氣析出反應(yīng)、光催化制氫和??光催化有機(jī)污染物降解等。在本論文中，我們將圍繞ＢＰ的光催化制氫特性展開研究。??１．４．１．１黑磷的結(jié)構(gòu)??作為磷材料中熱力學(xué)最穩(wěn)定的同素異形體，ＢＰ由褶皺的磷原子平面組成，該平??面具有牢固的層內(nèi)ｓｐ３雜化共價(jià)鍵和弱的層間范德華力相互作用，層間空間為０．５３??ｎｍ。此外我們可以從塊狀ＢＰ中分離得到單層ＢＰ，如圖１－４所示為ＢＰ的層狀結(jié)構(gòu)，??可以發(fā)現(xiàn)其由二維納米片構(gòu)成，磷原子排列在皺折的蜂窩狀晶格中，相鄰的層通過(guò)弱??的范德華力相互作用，并按照ＡＢＡ的堆積順序進(jìn)行堆積［５＜），５１］。由于其獨(dú)特的微觀結(jié)??構(gòu)，塊狀ＢＰ是一種在表面具有金屬性質(zhì)的晶體，并且具有高電導(dǎo)率。ＢＰ還可以在層??之間具有弱范德華力作用以及在平面中具有強(qiáng)共價(jià)鍵作用，從而形成分層結(jié)構(gòu)。此外??值得注意的是ＢＰ的帶隙隨厚度變化而變化，在單層ＢＰ中帶隙約為２?ｅＶ，在塊狀ＢＰ??中約為０．３?ｅＶ。特別地，ＢＰ帶隙能量的厚度依賴性比其他材料要強(qiáng)得多，并且可以??基于光致發(fā)光或電傳輸來(lái)獲得帶隙能量，這意味著為了進(jìn)一步使用ＢＰ材料，應(yīng)首先??對(duì)不同厚度的ＢＰ進(jìn)行分析測(cè)試。??魯此ｔＬ??＾Ｌｔ??圖１－４由密度泛函理論計(jì)算確定的ＢＰ的結(jié)構(gòu)圖：（ａ）?３Ｄ結(jié)構(gòu)圖；（ｂ）側(cè)視圖；（ｃ）頂視圖??Ｆｉｇ．?１－４?Ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?ＢＰ?ａｓ?ｄｅｔｅｒｍｉｎｅｄ?ｂｙ?ｄｅｎｓｉｔｙ?ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ?ｔｈｅｏｒｙ?ｃａｌｃｕｌａｔｉｏｎｓ：?（ａ）?

圖１－６?（ａ）二維ＭＸｅｎｅ材料的研究發(fā)展和（ｂ）?ＭＸｅｎｅ的最廣泛合成方法??Ｆｉｇ．?１－６?（ａ）?Ｔｈｅ?ｒａｐｉｄ?ｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ?ｏｆ?２Ｄ?ＭＸｅｎｅ?ｍａｔｅｒｉａｌｓ?ａｎｄ?（ｂ）?ｔｈｅ?ｍｏｓｔ?ｗｉｄｅｌｙ?ｕｓｅｄ?ｍｅｔｈｏｄｓ?ｔｏ??

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Photocatalytic H2 Evolution on TiO2 Assembled with Ti3C2 MXene and Metallic 1T-WS2 as Co-catalysts[J]. Yujie Li,Lei Ding,Shujun Yin,Zhangqian Liang,Yanjun Xue,Xinzhen Wang,Hongzhi Cui,Jian Tian.  Nano-Micro Letters. 2020(01)
[2]2D MXenes as Co?catalysts in Photocatalysis: Synthetic Methods[J]. Yuliang Sun,Xing Meng,Yohan Dall’Agnese,Chunxiang Dall’Agnese,Shengnan Duan,Yu Gao,Gang Chen,Xiao?Feng Wang.  Nano-Micro Letters. 2019(04)



本文編號(hào)：3282859