隨著經(jīng)濟的發(fā)展,能源緊缺和環(huán)境污染問題日益嚴重,氫能作為一種清潔能源被廣泛關注。電催化分解水制氫因工藝簡單、環(huán)境友好等優(yōu)點而被廣泛研究,開發(fā)高性能催化劑降低析氫過電位和產(chǎn)氫能耗是大規(guī)模使用電催化分解水制氫的關鍵。碳化鉬因具有與貴金屬Pt類似的電子結構,具有較高的電催化析氫性能,但與貴金屬催化劑相比,其析氫過電位仍有待進一步降低。已有研究表明碳化鉬的制氫催化活性與催化材料形貌、表面活性位點緊密相關,本文主要通過對碳化鉬形貌進行調(diào)控和對碳化鉬催化劑進行水熱處理等方法來優(yōu)化其電解水制氫催化性能。主要研究內(nèi)容如下:一、利用控制合成溫度的方法制備了厚度為4～5 nm的超薄碳化鉬納米片催化劑,相比于顆粒狀的碳化鉬樣品超薄納米片結構的催化劑具有優(yōu)異的電催化活性和穩(wěn)定性。當電流密度達到10 mA/cm²時,在1M KOH溶液中的過電位為-160 mV（vs.RHE）。二、采用水熱法對納米片碳化鉬進行處理,研究結果表明,經(jīng)過水熱處理后催化劑表面的活性含氧基團明顯減少,催化劑表面Mo元素的結合能向低場偏移,電催化析氫活性顯著提高。三、通過在制備碳化鉬催化劑的前驅(qū)體溶液中添加摻雜試劑,... 

【文章來源】：武漢科技大學湖北省

【文章頁數(shù)】：78 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

不同熱處理溫度下催化劑樣品的XRD譜圖

通過場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)表征了制備的純相Mo2C樣品的微觀形貌,如圖3-2所示。Mo2C-900樣品具有納米片狀形貌和多孔表面結構;與Mo2C-900相比,Mo2C-1000樣品顆粒尺寸明顯增大,顆粒之間空隙減小;當合成溫度升至1150℃和1200℃時,顆粒進一步發(fā)育長大和團聚,樣品表面致密平滑,片狀形貌特征完全消失。這表明,合成溫度對于碳化鉬樣品的形貌具有顯著影響,1000℃高溫合成條件可使得碳化鉬納米片軸向生長,納米片厚度明顯增加,當合成溫度升至1150℃以上時,催化劑樣品片狀形貌消失,發(fā)育成大尺寸碳化鉬顆粒。3.3.1.3催化劑N2物理吸脫附分析結果

對所制備的Mo2C-900的比表面積通過氮氣吸脫附測試進行了研究,如圖3-3a所示,Mo2C-900為Ⅳ型等溫線,在P/P0為0-0.5的階段N2分子以單層的形式被吸附到樣品的表面,使得吸附曲線呈現(xiàn)出直線上升的趨勢。在P/P0為0.5-1.0階段,N2分子以多層的形式被吸附到樣品的內(nèi)部,導致吸附量快速增加,在這一階段吸附曲線出現(xiàn)拐點,具有明顯的H1型遲滯回環(huán)線。圖3-3b為根據(jù)吸脫附等溫線采用BJH模型所擬合的孔徑分布圖,可以看出,Mo2C-900樣品中孔徑分布不均一,存在孔徑尺寸分別約為5 nm和10 nm的兩種介孔結構。為了對比研究較高溫合成條件對碳化鉬樣品表面孔結構的影響,選取了Mo2C-1000樣品進行氮氣吸脫附測試(氮氣吸脫附曲線見圖3-3a),由圖可以看出,Mo2C-1000吸脫附等溫線中沒有明顯的吸脫附遲滯回環(huán),表明樣品表面較為致密。使用BET模型對碳化鉬樣品比表面積進行擬合,得到Mo2C-900和Mo2C-1000樣品的比表面積值分別為117.4 m2/g和9.8 m2/g,表明隨著合成溫度的升高,碳化鉬樣品表面比表面積急劇減小,這與上述FESEM觀測結果一致,即高溫條件導致碳化鉬樣品發(fā)育長大,燒結和團聚。3.3.1.4催化劑透射電鏡表征結果

【參考文獻】：
期刊論文
[1]泡沫鎳負載Co-MoC@N-CNS/CNT作為自支撐電極用于全水分解（英文）[J]. 邢江南,林斐,黃柳韜,司玉昌,王一菁,焦麗芳.  Chinese Journal of Catalysis. 2019(09)
[2]全球能源未來發(fā)展的五個趨勢[J]. 周問雪.  新能源經(jīng)貿(mào)觀察. 2018(11)
[3]綠色能源氫能及其電解水制氫技術進展[J]. 劉蕓.  電源技術. 2012(10)
[4]碳化終溫對碳化鉬的制備及甲烷二氧化碳重整催化性能的影響[J]. 程金民,黃偉,左志軍.  高等學�；瘜W學報. 2010(01)
[5]石油峰值理論及世界石油峰值預測[J]. 馮連勇,趙林,趙慶飛,王志明.  石油學報. 2006(05)



本文編號：3281350