高效催化劑的設(shè)計、制備和開發(fā)始終是催化科學(xué)研究的重中之重。水煤氣變換（WGS）反應(yīng)是傳統(tǒng)化石燃料制氫的必經(jīng)過程,在石油化學(xué)工業(yè)中有著極為重要的意義。而氨分解反應(yīng)可實現(xiàn)在線清潔制氫,在氫能的新興應(yīng)用中展現(xiàn)了巨大潛力。然而,燃料電池的商業(yè)化過程也對WGS及氨分解催化劑的性能（活性、穩(wěn)定性、循環(huán)性能）提出了更高的要求,對于這兩個反應(yīng)體系,其高效催化劑的開發(fā)和改良也始終是研究者所關(guān)注的焦點。由于材料體系的結(jié)構(gòu)復(fù)雜性及原位表征手段的應(yīng)用不足,目前對于體相型催化劑中的重要科學(xué)問題如組分間相互作用、反應(yīng)前后的結(jié)構(gòu)變化、活性組分的精確指認(rèn)及作用機(jī)理等仍認(rèn)識不清晰。本論文在充分調(diào)研文獻(xiàn)資料后,選擇CeO2、Al2O3、Fe3O4等助劑,通過超聲噴霧法成功制備了高性能的體相型Cu基WGS催化劑及Ni基氨分解催化劑。通過對助劑種類、含量的選擇和調(diào)控,分別實現(xiàn)了對催化劑活性和穩(wěn)定性的大幅度提升。采用多種原位表征手段來追蹤體相型催化劑的結(jié)構(gòu)變化及吸附行為,精確指認(rèn)各催化劑體系中的活性組分,闡明活性組分性質(zhì)與催化性能之間的構(gòu)效關(guān)系,為新型高效催化劑的設(shè)計及優(yōu)化策略做出有效探索和指導(dǎo)。1.Cu常作為Fe3O4高溫W... 

【文章來源】：山東大學(xué)山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：164 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１－２質(zhì)子膜燃料電池工作示意圖??燃料電池（Ｆｕｅｌ?Ｃｅｌｌ，ＦＣ）可以通過電化學(xué)反應(yīng)將燃料（Ｈ２＋０２）中的化學(xué)能??

以儲運的特性，采用催化技術(shù)現(xiàn)場制氫更能滿足對設(shè)備和技術(shù)的要求。在通過催??化重整如甲烷、甲醇、丙烷、汽油等燃料的過程中，產(chǎn)生的ＣＯ雜質(zhì)往往通過??ＣＯ優(yōu)先氧化（ＣＯ－ＰＲＯＸ）或水煤氣變換反應(yīng)進(jìn)行消除Ｉ２７�。▓D１－３）�，F(xiàn)有的燃??料電池系統(tǒng)最高工作效率與內(nèi)燃機(jī)相比并無絕對優(yōu)勢，但是在污染和噪音控制方??面體現(xiàn)出了很大的優(yōu)越性。目前ＰＥＭＦＣ在應(yīng)用上的發(fā)展主要受到兩大因素的制??約：Ｕ）現(xiàn)有的質(zhì)子交換膜材料性質(zhì)不夠穩(wěn)定，難以在工作溫度下長時間工作。??（２）用作燃料的高純Ｈ２無法實現(xiàn)規(guī)模化的生產(chǎn)和運輸。針對以上問題我們可以??發(fā)現(xiàn)，除了開發(fā)探索新型的膜材料和儲氫材料之外，潔凈Ｈ２的制取是氫能利用??的關(guān)鍵。若能找到高效經(jīng)濟(jì)的方法，實現(xiàn)潔凈Ｈ２的大規(guī)�；蛟诰�制取，氫能的??開發(fā)利用將會得到突破性進(jìn)展。??ＣＨ．＾Ｋ＾Ｏ?－？ＣＯＯＭ，??Ｒｅｆｏｒｍｉｎｇ?Ｈｅａｔ?ＷＧＳ?、了??ｃ〇．?〇?＿＞?ｃ〇?Ｐｒｏｃｅｓｓ?ｉｎｔｅｎｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?＿?？?ｎ??」?ｒ｜?Ｐｒ０ｘ?２??Ｈ，?Ｐｒ〇Ｘ?ＨＭ，?Ｈ，?＾ｏｆｏｎｅｅｆｆｉｃｉｅｎｔ??ｃａｔａｌｙｓｔ?ｆｏｒ?ｂｏｔｈ?ｒｅａｃｔｉｏｎｓ??圖１－３經(jīng)由ＷＧＳ－ＰＲＯＸ反應(yīng)的比凈化過程ｍ??針對燃料電池Ｈ２中痕量ＣＯ的去除

以儲運的特性，采用催化技術(shù)現(xiàn)場制氫更能滿足對設(shè)備和技術(shù)的要求。在通過催??化重整如甲烷、甲醇、丙烷、汽油等燃料的過程中，產(chǎn)生的ＣＯ雜質(zhì)往往通過??ＣＯ優(yōu)先氧化（ＣＯ－ＰＲＯＸ）或水煤氣變換反應(yīng)進(jìn)行消除Ｉ２７�。▓D１－３）�，F(xiàn)有的燃??料電池系統(tǒng)最高工作效率與內(nèi)燃機(jī)相比并無絕對優(yōu)勢，但是在污染和噪音控制方??面體現(xiàn)出了很大的優(yōu)越性。目前ＰＥＭＦＣ在應(yīng)用上的發(fā)展主要受到兩大因素的制??約：Ｕ）現(xiàn)有的質(zhì)子交換膜材料性質(zhì)不夠穩(wěn)定，難以在工作溫度下長時間工作。??（２）用作燃料的高純Ｈ２無法實現(xiàn)規(guī)模化的生產(chǎn)和運輸。針對以上問題我們可以??發(fā)現(xiàn)，除了開發(fā)探索新型的膜材料和儲氫材料之外，潔凈Ｈ２的制取是氫能利用??的關(guān)鍵。若能找到高效經(jīng)濟(jì)的方法，實現(xiàn)潔凈Ｈ２的大規(guī)�；蛟诰�制取，氫能的??開發(fā)利用將會得到突破性進(jìn)展。??ＣＨ．＾Ｋ＾Ｏ?－？ＣＯＯＭ，??Ｒｅｆｏｒｍｉｎｇ?Ｈｅａｔ?ＷＧＳ?、了??ｃ〇．?〇?＿＞?ｃ〇?Ｐｒｏｃｅｓｓ?ｉｎｔｅｎｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?＿?？?ｎ??」?ｒ｜?Ｐｒ０ｘ?２??Ｈ，?Ｐｒ〇Ｘ?ＨＭ，?Ｈ，?＾ｏｆｏｎｅｅｆｆｉｃｉｅｎｔ??ｃａｔａｌｙｓｔ?ｆｏｒ?ｂｏｔｈ?ｒｅａｃｔｉｏｎｓ??圖１－３經(jīng)由ＷＧＳ－ＰＲＯＸ反應(yīng)的比凈化過程ｍ??針對燃料電池Ｈ２中痕量ＣＯ的去除

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]變換催化劑研究進(jìn)展[J]. 劉全生,張前程,馬文平,何潤霞,寇麗杰,牟占軍.  化學(xué)進(jìn)展. 2005(03)



本文編號：3260306