本文以甘油為原料,在固定床反應(yīng)器中采用水蒸氣重整法制取氫氣,考察了不同種類的載體及載體改性等對(duì)催化劑催化性能的影響,并對(duì)失活催化劑進(jìn)行了再生研究,探索了三種不同的再生方法對(duì)催化劑再生性能的影響。論文以氧化鋁（A12O3）和凹凸棒土（ATP）為載體,采用浸漬法制備了兩種Ni基催化劑。對(duì)兩種催化劑進(jìn)行了 BET、XRD、H2-TPR、NH3-TPD、TG等分析,并在固定床反應(yīng)器中進(jìn)行了甘油蒸汽重整制氫的研究。研究表明,ATP載體表面酸度較低使得其擁有更優(yōu)異的抗積碳性能以及催化性能。另外,論文對(duì)催化劑的制備條件進(jìn)行考察。結(jié)果表明,在煅燒溫度700℃、煅燒時(shí)間4h,反應(yīng)溫度為600℃、WHSV為1h-1、W/G為3:1的實(shí)驗(yàn)條件下,Ni-ATP催化甘油水蒸氣重整制氫的甘油轉(zhuǎn)化率達(dá)到90.23%,氫產(chǎn)率為59.80%。論文以CaO為改性劑對(duì)ATP進(jìn)行了改性研究。以CaO-ATP為載體,采用浸漬法制備了 Ni-CaO-ATP催化劑。研究表明,通過(guò)CaO對(duì)載體進(jìn)行改性后降低了催化劑表面的酸度,使得Ni-CaO-ATP催化劑具有更高的活性、抗積碳性能和壽命。在反應(yīng)溫度為600℃、WHSV為1h-1、W... 

【文章來(lái)源】：華東理工大學(xué)上海市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：66 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【圖文】：

圖１．２不同金屬的催化能力圖：Ｃ－Ｃ鍵斷裂（白）、水汽變換（灰）和甲烷化（黑）??Ｆｉｇ．?１．２?Ｒｅｌａｔｉｖｅ?ｒａｔｅｓ?ｏｆ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｍｅｔａｌｓ?ｃａｔａｌｙｚｉｎｇ?Ｃ－Ｃ?ｂｏｎｄ?ｂｒｅａｋｉｎｇ?（ｗｈｉｔｅ），?ｗａｔｅｒ?ｖａｐｏｒ?ｓｈｉｆｔ??

華東理工大學(xué)碩士學(xué)位論文?第１９頁(yè)??相近，但是Ｎｉ－ＡＴＰ作用下的氫產(chǎn)率要優(yōu)于Ｎｉ－Ａｈ〇３催化劑。以上研究表明，Ｎｉ－ＡＴＰ??催化劑催化甘油水蒸氣重整制氫的催化效果要更優(yōu)于Ｎｉ－Ａｌ２０３催化劑。??

第２０頁(yè)?華東理工大學(xué)碩士學(xué)位論文??９５???＼?￣■—Ｎｉ－ＡＫＯ－??９０?＿?－■？－？Ｎｉ－ＡＴＰ??Ｖ＼?＾??８５－?Ａ?？??ｇ?＼?、？、??Ｓ８０－?＼?？＇??ｘ°?、＇??７５??７。?＇：：：．??６５?－Ｉ?ｉ?■?ｉ?■?ｉ?１?ｉ?■?ｉ?１?ｉ??０?５?１０?１５?２０?２５??Ｔｉｍｅ（ｈ）??圖２．５甘油轉(zhuǎn)化率隨時(shí)間變化圖??Ｆｉｇ．２．５?Ｇｒａｐｈ?ｏｆ?ｇｌｙｃｅｒｏｌ?ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ?ｏｖｅｒ?ｔｉｍｅ??氫產(chǎn)率隨時(shí)間變化的趨勢(shì)如圖２．６所示。從圖中可以看出，對(duì)于Ｎｉ－Ａｌ２０３催化劑，??氫產(chǎn)率在前７ｈ內(nèi)急劇下降，從ｌｈ的５３．４１％下降到７ｈ的２６．３９％，在７－１２ｈ緩慢下降并??趨于穩(wěn)定，在２５ｈ最終降低至２１．１５％；對(duì)于Ｎｉ－ＡＴＰ催化劑，氫產(chǎn)率在前４ｈ內(nèi)穩(wěn)定在??６０％左右并從４ｈ開始逐漸下降到２５ｈ氫產(chǎn)率僅為２９．７４％。氫產(chǎn)率的降低同樣驗(yàn)證了?Ｎｉ－??Ａｈ〇３催化劑逐漸失活的問(wèn)題。另外，在Ｎｉ－ＡＴＰ催化劑作用下的氫產(chǎn)率在各個(gè)時(shí)間段都??要高于在Ｎｉ－Ａｌ２０３作用下的氫產(chǎn)率，這也說(shuō)明了?Ｎｉ－ＡＴＰ催化劑的活性和壽命都要優(yōu)于??Ｎｉ－Ａｌ２０３催化劑。??６０－?？？”?｜－＊－Ｎｉ－ＡＩ２０＾??、？、、?Ｎｉ－ＡＴＰ??５０?－?＼?＊＇＊＇＊＇．．??！?■?＼?＼??Ｉ?４０－??＆?＼?Ｘ??３０－?Ｖ??２〇＿??０?５?１０?１５?２０?２５??Ｔｉｍｅ（ｈ）??圖２．６氫產(chǎn)率隨時(shí)間變化圖??Ｆｉｇ．２．６?Ｇｒａｐｈ?ｏｆ?ｈｙｄｒｏｇｅｎ?ｙｉ

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Co-La-Ni/Al2O3催化甘油水蒸氣重整制氫[J]. 張志凱,周慧珍,李曉陽(yáng),許慶利,張素平,顏涌捷.  石油化工. 2015(06)
[2]甘油水相重整制氫研究進(jìn)展[J]. 郭勇,張永光,藺建民,王艷芹.  化工進(jìn)展. 2014(01)
[3]甘油水蒸汽重整制氫研究進(jìn)展[J]. 王文舉.  能源與節(jié)能. 2012(05)
[4]甘油水蒸氣重整制氫催化劑研究進(jìn)展[J]. 劉琦,張鵬博,王星會(huì),陳崇啟,林性貽,鄭起,詹瑛瑛.  分子催化. 2012(01)
[5]乙酸鎂改性條件對(duì)凹凸棒黏土黏度的影響[J]. 蔡佳佳,徐惠,王愛(ài)勤.  應(yīng)用化工. 2011(12)
[6]烴類/醇類重整制氫的研究進(jìn)展[J]. 賀德華,馬蘭,劉金堯.  石油化工. 2008(04)
[7]凹凸棒石粘土的顯微結(jié)構(gòu)特征[J]. 周杰,劉寧,李云,馬毅杰.  硅酸鹽通報(bào). 1999(06)

碩士論文
[1]生物甘油自熱重整制氫強(qiáng)化手段的研究[D]. 王琦.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2017
[2]生物油CO2/水蒸氣重整制富氫氣體研究[D]. 付明.華東理工大學(xué) 2017
[3]蒙脫石負(fù)載納米鎳甘油水蒸氣重整制氫[D]. 張川.大連理工大學(xué) 2016
[4]生物質(zhì)甘油重整制氫研究[D]. 張志凱.華東理工大學(xué) 2015



本文編號(hào)：3254216