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非貴金屬/石墨烯納米復(fù)合材料的合成及其催化制氫

發(fā)布時(shí)間:2021-06-16 10:31
  氫氣作為一種存儲(chǔ)量豐富、能量密度高的綠色清潔能源,備受人們的關(guān)注。氫氣的安全存儲(chǔ)與運(yùn)輸是氫能源技術(shù)面臨的的最大挑戰(zhàn)之一。氨硼烷由于具有高的儲(chǔ)氫含量成為目前理想的儲(chǔ)氫材料之一。為實(shí)現(xiàn)氨硼烷制氫的實(shí)際應(yīng)用,發(fā)展廉價(jià)高效的催化劑是目前研究的熱點(diǎn)。石墨烯作為一種新型的單原子層厚度的二維納米碳材料,比表面積大,電導(dǎo)率高,是一種理想的生長(zhǎng)或固定具有高分散性金屬納米粒子的載體,對(duì)于提高催化劑的活性有著潛在的能力。本論文合成、表征了石墨烯負(fù)載的金屬納米粒子,并探索了它們作為氨硼烷水解催化劑的制氫研究。主要內(nèi)容如下:采用簡(jiǎn)單的原位還原合成方法,利用氨硼烷作為還原劑,在室溫下一步還原氧化石墨烯和硫酸銅混合溶液合成了石墨烯負(fù)載銅(Cu/RGO)催化劑。結(jié)果表明,得到的尺寸小于5 nm的銅納米粒子很好的分散在石墨烯片層上。該催化劑對(duì)于氨硼烷水解制氫具有優(yōu)異的催化活性,轉(zhuǎn)化頻率值(TOF)為3.6 mol H2 mol Cu-1 min-1,這是目前利用單質(zhì)銅納米粒子催化氨硼烷水解反應(yīng)的最高值。與單金屬組分相比,雙金屬往往表現(xiàn)出增強(qiáng)的催化性能。利用氨硼烷作為還原劑,一步原位共還原六水氯化鈷、六水氯化鎳和氧化石墨... 

【文章來(lái)源】:江西師范大學(xué)江西省

【文章頁(yè)數(shù)】:74 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 氨硼烷制氫研究
        1.2.1 氨硼烷的性質(zhì)
        1.2.2 氨硼烷水解反應(yīng)的基本原理
        1.2.3 氨硼烷水解放氫催化劑研究
            1.2.3.1 貴金屬催化劑
            1.2.3.2 非貴金屬催化劑
            1.2.3.3 貴金屬和非貴金屬協(xié)同催化劑
    1.3 石墨烯的研究概況
        1.3.1 石墨烯的結(jié)構(gòu)和性能
        1.3.2 石墨烯的制備
        1.3.3 石墨烯納米復(fù)合材料的復(fù)合形式
        1.3.4 金屬/石墨烯納米復(fù)合材料的研究
    1.4 本課題的研究目的、意義和主要內(nèi)容
    參考文獻(xiàn)
第2章 銅/石墨烯的合成及催化制氫
    2.1 前言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.2.2 氧化石墨烯的制備
        2.2.3 銅/石墨烯催化劑的合成及催化性能
        2.2.4 催化劑的分析與表征
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 催化劑的表征
        2.3.2 銅/石墨烯催化氨硼烷水解性能
            2.3.2.1 不同載體以及無(wú)載體的納米粒子催化性能比較
            2.3.2.2 銅/石墨烯催化氨硼烷水解的反應(yīng)級(jí)數(shù)測(cè)定
            2.3.2.3 銅/石墨烯催化氨硼烷水解的活化能
            2.3.2.4 銅/石墨烯循環(huán)穩(wěn)定性測(cè)試
    2.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第3章 鈷-鎳/石墨烯的合成及催化制氫
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 化學(xué)試劑
        3.2.2 鈷-鎳/石墨烯催化劑的合成
        3.2.3 鈷-鎳/石墨烯催化性能測(cè)試
        3.2.4 鈷-鎳/石墨烯催化劑的分析與表征
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑的合成及表征
        3.3.2 鈷-鎳/石墨烯的催化氨硼烷水解速率
        3.3.3 鈷-鎳/石墨烯催化氨硼烷水解的活化能
        3.3.4 鈷-鎳/石墨烯催化劑的循環(huán)使用性能
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第4章 金屬-二氧化鈰/石墨烯的合成及催化制氫
    4.1 前言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 化學(xué)試劑
        4.2.2 鎳-二氧化鈰/石墨烯催化劑的合成
        4.2.3 鈷-二氧化鈰/石墨烯催化劑的合成
        4.2.4 催化劑的分析和表征
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 催化劑的表征
        4.3.2 鎳-二氧化鈰/石墨烯催化氨硼烷水解性能
            4.3.2.1 Ni的負(fù)載量的影響
            4.3.2.2 不同稀土氧化物的影響
            4.3.2.3 CeO2含量的影響
            4.3.2.4 不同催化劑催化氨硼烷水解制氫性能測(cè)試
            4.3.2.5 活化能以及循環(huán)使用性能對(duì)比
        4.3.3 鈷-二氧化鈰/石墨烯催化氨硼烷水解性能
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
結(jié)論與展望
個(gè)人簡(jiǎn)歷
在讀期間公開(kāi)發(fā)表論文及科研情況
致謝


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]原位合成鈷/還原氧化石墨烯納米粒子催化氨硼烷制氫(英文)[J]. 楊宇雯,馮剛,盧章輝,胡娜,張飛,陳祥樹(shù).  物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2014(06)
[2]Graphene nanosheets decorated with Pd,Pt,Au,and Ag nanoparticles:Synthesis,characterization,and catalysis applications[J]. HE HongKun & GAO Chao* MOE Key Laboratory of Macromolecular Synthesis and Functionalization; Department of Polymer Science and Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China.  Science China(Chemistry). 2011(02)



本文編號(hào):3232910

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