發(fā)布時間：2021-05-24 07:00

　　眾所周知,氫氣被認(rèn)為是能有效解決“環(huán)境污染”及“能源緊缺”兩大難題的理想清潔能源。然而,高效的制氫方法以及氫氣的儲運(yùn)一直限制著氫氣的應(yīng)用,從一種穩(wěn)定的液體溶劑中原位釋放出氫氣能夠同時解決上述兩個難題。在眾多液體溶劑中,甲醇含氫量為12.5%,被認(rèn)為是理想的儲氫溶劑。原位的通過對甲醇進(jìn)行重整制得氫氣是一種有效的制氫方式。傳統(tǒng)甲醇重整反應(yīng)需要在高溫（>250℃）和高壓（2.5-5MPa）下進(jìn)行,這種苛刻的反應(yīng)條件嚴(yán)重限制了甲醇重整產(chǎn)業(yè)的發(fā)展。并且重整反應(yīng)會產(chǎn)生大量的CO副產(chǎn)物,這對氫氣隨后的使用不利,比如說燃料電池,CO會嚴(yán)重毒化燃料電池催化劑。因此,人們致力于研發(fā)一種新型的高活性、高選擇性和高穩(wěn)定性的甲醇重整催化劑。水煤氣變換反應(yīng)（water-gas shift,WGS）通常用來對重整制氫反應(yīng)后的產(chǎn)物進(jìn)行提純,除去重整氣中的副產(chǎn)物CO,從而提高產(chǎn)物氫氣的純度,以滿足后續(xù)使用要求。工業(yè)WGS催化劑的活性遠(yuǎn)遠(yuǎn)不能滿足燃料電池等對氫氣的需求,并且催化穩(wěn)定性較差。研究表明,Pt等貴金屬負(fù)載于ZnO等氧化物上,表現(xiàn)出很高的WGS催化活性。然而,Pt基催化劑的CO毒化現(xiàn)象非常嚴(yán)重,對WGS催化... 

【文章來源】：中國石油大學(xué)(北京)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：65 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 甲醇重整制氫反應(yīng)
        1.2.1 甲醇重整制氫反應(yīng)體系
            1.2.1.1 甲醇水蒸氣重整制氫(MSR)
            1.2.1.2 甲醇部分氧化催化重整制氫(POR)
            1.2.1.3 甲醇自熱催化重整制氫(ATR)
        1.2.2 甲醇重整制氫反應(yīng)催化劑的研究進(jìn)展
            1.2.2.1 銅基催化劑的研究進(jìn)展
            1.2.2.2 Zn-Cr催化劑的研究進(jìn)展
            1.2.2.3 貴金屬催化劑的研究進(jìn)展
        1.2.3 影響貴金屬催化劑性能的因素
            1.2.3.1 貴金屬催化劑的形貌
            1.2.3.2 貴金屬催化劑的尺寸
            1.2.3.3 貴金屬催化劑的組分
    1.3 水煤氣變換反應(yīng)
        1.3.1 Fe Cr、CuZn催化劑
        1.3.2 整體式蜂窩狀催化劑
        1.3.3 貴金屬催化劑
    1.4 課題的研究內(nèi)容及創(chuàng)新點(diǎn)
        1.4.1 研究內(nèi)容
        1.4.2 創(chuàng)新點(diǎn)
第二章 實(shí)驗(yàn)方法和研究
    2.1 實(shí)驗(yàn)藥品
    2.2 甲醇重整制氫催化劑的制備
        2.2.1 PtPb圓片狀納米晶的制備
        2.2.2 PtPb_(0.58) 納米顆粒的制備
        2.2.3 催化劑的負(fù)載
    2.3 水煤氣變換反應(yīng)催化劑的制備
        2.3.1 PtPb花生狀納米晶的制備
        2.3.2 PtPb八面體納米晶的制備
        2.3.3 多孔PtPb花生狀納米晶與多孔PtPb八面體納米晶的制備
        2.3.4 催化劑的負(fù)載
    2.4 催化劑的表征
        2.4.1 低倍透射電子顯微鏡(TEM)
        2.4.2 高角暗場透射電鏡(HAADF-STEM)與高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)
        2.4.3 掃描電子顯微鏡及X-射線能譜(SEM-EDS)
        2.4.4 粉末X射線衍射(XRD)
        2.4.5 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜(ICP-AES)
    2.5 甲醇重整制氫催化性能測試
    2.6 水煤氣變換反應(yīng)催化性能測試
第三章 PtPb/Pt納米圓片可控合成及其甲醇重整催化性能研究
    3.1 引言
    3.2 物理表征
        3.2.1 PtPb_(0.56)納米圓片形貌表征
        3.2.2 PtPb_(0.56)納米圓片生長機(jī)理研究
        3.2.3 其他Pt/Pb納米圓片形貌表征
    3.3 甲醇重整催化性能研究
    3.4 催化機(jī)理研究
        3.4.1 XPS分析
        3.4.2 原位紅外分析
    3.5 本章結(jié)論
第四章 多孔PtPb納米晶可控制備及其水煤氣變換性能研究
    4.1 引言
    4.2 物理表征
        4.2.1 多孔PtPb花生狀納米晶形貌表征
        4.2.2 多孔PtPb八面體納米晶形貌表征
    4.3 WGS催化性能研究
    4.4 催化機(jī)理研究
        4.4.1 XPS分析
        4.4.2 CO剝離分析
    4.5 本章結(jié)論
第五章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Zn-Cr整體催化劑中Ce-Zr溶膠涂層的制備、表征及對甲醇自熱重整反應(yīng)的影響[J]. 劉娜,袁中山,張純希,王淑娟,李德意,王樹東.  催化學(xué)報. 2005(12)
[2]ZnO／Cr2O3／CeO2／ZrO2整體催化劑上甲醇重整的工藝參數(shù)分析[J]. 汪叢偉,潘立衛(wèi),袁中山,張純希,劉娜,王樹東.  中國稀土學(xué)報. 2005(S1)
[3]甲醇氧化重整催化劑的研究[J]. 亓愛篤,洪學(xué)倫,王樹東,付桂枝,吳迪鏞.  現(xiàn)代化工. 2000(07)



本文編號：3203762