在自然界生物體中的天然[鐵鐵]-氫化酶具有高效催化質(zhì)子還原成氫氣的能力,而氫氣是最具有潛力的可再生能源之一,所以對(duì)[鐵鐵]-氫化酶活性中心進(jìn)行結(jié)構(gòu)和功能模擬已成為科學(xué)家的研究熱點(diǎn)�；诖�,我們?cè)O(shè)計(jì)合成了一系列新型[鐵鐵]-氫化酶模擬物,并對(duì)其結(jié)構(gòu)和催化性能進(jìn)行了研究,取得如下結(jié)果:（1）本論文總共合成了28個(gè)結(jié)構(gòu)新穎的新型[鐵鐵]-氫化酶模擬物,均經(jīng)過(guò)元素分析、FT-IR、¹H-NMR、³¹P{¹H}-NMR表征,利用X-射線衍射技術(shù)表征了15個(gè)模擬物的單晶結(jié)構(gòu),利用電化學(xué)循環(huán)伏安法測(cè)試了代表性模擬物的電化學(xué)性能;將碳點(diǎn)與模擬物進(jìn)行自組裝,初步探究碳點(diǎn)對(duì)模擬物催化性能的影響。（2）本論文的第二章第一節(jié)主要介紹了全羰前體化合物Fe₂（μ-xdt）（CO）₆[xdt=adt^NPh（SCH₂N（Ph）CH₂S）和edt（SCH₂CH₂S）]和不同的雙膦配體PNP[PNP=（P... 

【文章來(lái)源】：中北大學(xué)山西省

【文章頁(yè)數(shù)】：116 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 [鐵鐵]-氫化酶活性中心結(jié)構(gòu)
    1.2 [鐵鐵]-氫化酶活性中心催化機(jī)理過(guò)程研究
    1.3 [鐵鐵]-氫化酶活性中心[2Fe2S]簇模擬物研究
        1.3.1 丙撐橋類[鐵鐵]-氫化酶模擬物
        1.3.2 氮雜丙撐橋類[鐵鐵]-氫化酶模擬物
        1.3.3 氧雜丙撐橋類[鐵鐵]-氫化酶模擬物
        1.3.4 羰基配體取代的[鐵鐵]-氫化酶模擬物
    1.4 本課題的研究思路和研究?jī)?nèi)容
        1.4.1 研究思路
        1.4.2 研究?jī)?nèi)容
第二章 氮雜丙撐基[鐵鐵]-氫化酶模擬物的合成、結(jié)構(gòu)及電催化性能研究
    第一節(jié) PNP-螯合取代[鐵鐵]-氫化酶模擬物的合成、結(jié)構(gòu)與催化性能研究
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)部分
            2.1.1.1 材料的制備
            2.1.1.2 測(cè)試方法及表征手段
        2.1.2 結(jié)果與討論
            2.1.2.1 模擬物1-10 的合成與表征
            2.1.2.2 模擬物1、2、6和9 的分子結(jié)構(gòu)
            2.1.2.3 模擬物2和7 的電化學(xué)和電催化研究
        2.1.3 本節(jié)小結(jié)
    第二節(jié) 膦配體單取代[鐵鐵]-氫化酶模擬物的合成、結(jié)構(gòu)與催化性能研究
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)部分
            2.2.1.1 材料的制備
            2.2.1.2 測(cè)試方法及表征手段
        2.2.2 結(jié)果與討論
            2.2.2.1 模擬物11-17 的合成與波譜表征
            2.2.2.2 模擬物11、12、14、17 的分子結(jié)構(gòu)
            2.2.2.3 模擬物11-15和17 的電化學(xué)和電催化研究
        2.2.3 本節(jié)小結(jié)
第三章 氧雜丙撐基[鐵鐵]-氫化酶模擬物的合成、結(jié)構(gòu)及電催化性能研究
    第一節(jié) PNP-螯合和橋連取代[鐵鐵]-氫化酶模擬物的合成、結(jié)構(gòu)與催化性能研究
        3.1.1 實(shí)驗(yàn)部分
            3.1.1.1 材料的制備
            3.1.1.2 測(cè)試方法及表征手段
        3.1.2 結(jié)果與討論
            3.1.2.1 螯合取代模擬物18-20 和橋連取代模擬物21-23 的合成與表征
            3.1.2.2 模擬物18和21-23 的分子結(jié)構(gòu)
            3.1.2.3 模擬物18和21 的電化學(xué)和電催化研究
        3.1.3 本節(jié)小結(jié)
    第二節(jié) 小角度雙膦選擇取代[鐵鐵]-氫化酶模擬物的合成、結(jié)構(gòu)與催化性能研究
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)部分
            3.2.1.1 材料的制備
            3.2.1.2 測(cè)試方法及表征手段
        3.2.2 結(jié)果與討論
            3.2.2.1 模擬物24-27 的合成與表征
            3.2.2.2 模擬物24-26 的分子結(jié)構(gòu)
            3.2.2.3 模擬物25-27 的電化學(xué)和電催化研究
        3.2.3 本節(jié)小結(jié)
第四章 碳點(diǎn)修飾[鐵鐵]-氫化酶模擬物的性能研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 材料的制備
        4.2.2 測(cè)試方法及表征手段
    4.3 結(jié)構(gòu)與討論
2（μ-SCH₂）₂N（CH₂CH₂SO₃H）（CO）₆、CQDs-COOH、CQDs-COONa合成及表征">        4.3.1 Fe₂（μ-SCH₂）₂N（CH₂CH₂SO₃H）（CO）₆、CQDs-COOH、CQDs-COONa合成及表征
2（μ-SCH₂）₂N（CH₂CH₂SO₃H）（CO）₆和CQDs-COONa催化性能測(cè)試">        4.3.2 Fe₂（μ-SCH₂）₂N（CH₂CH₂SO₃H）（CO）₆和CQDs-COONa催化性能測(cè)試
    4.4 本章小結(jié)
第五章 總結(jié)
    5.1 研究?jī)?nèi)容總結(jié)
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士期間的研究成果
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
博士論文
[1]二級(jí)微環(huán)境對(duì)鐵鐵氫化酶活性中心模型配合物氧化還原反應(yīng)和碳?xì)滏I活化的影響[D]. 鄭德華.大連理工大學(xué) 2015



本文編號(hào)：3163621