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基于無定形MOF為前驅(qū)體的氧還原反應(yīng)催化劑研究

發(fā)布時(shí)間:2021-04-14 08:32
  隨著化石燃料的消耗和能源需求的增加,可再生能源的發(fā)展受到了人們的高度關(guān)注。燃料電池是一種把燃料的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)換為電能的發(fā)電裝置,由于其陰極氧還原反應(yīng)(ORR)動(dòng)力學(xué)緩慢,在實(shí)際應(yīng)用過程中,需要使用大量的貴金屬Pt作為催化劑來加速反應(yīng)。但是Pt的高成本和稀缺性阻礙了燃料電池的商業(yè)化進(jìn)程,開發(fā)廉價(jià)高效的非貴金屬ORR催化劑對(duì)燃料電池大規(guī)模商業(yè)化具有重要的意義。金屬有機(jī)框架(MOFs)衍生的ORR催化劑因其低成本和高催化性能得到了人們廣泛關(guān)注。本論文以無定形金屬(Co,Fe,Zn)有機(jī)框架作為前驅(qū)體制備了一系列的非貴金屬ORR催化劑,主要研究工作包括以下三個(gè)方面:(1)基于無定形Co(Ⅱ)-有機(jī)框架(Co-MOF)為前驅(qū)體的ORR催化劑研究。本章以3,6-二(1-咪唑基)-1,2,4,5-四嗪(BIMT)為配體,Co(Ⅱ)為配位金屬離子,通過溶劑熱法合成了無定形Co(Ⅱ)-有機(jī)框架(Co-MOF),MM2分子力學(xué)計(jì)算顯示Co(Ⅱ)與BIMT的咪唑環(huán)N通過配位鍵形成Co-MOF。將Co-MOF作為前驅(qū)體進(jìn)一步熱解制備Co/N共摻雜ORR催化劑(Co/N-C-800)。Co/N-C-800催化劑... 

【文章來源】:湘潭大學(xué)湖南省

【文章頁數(shù)】:76 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
abstract
第1章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 燃料電池陰極ORR催化劑研究進(jìn)展
        1.1.1 過渡金屬氮摻雜碳催化劑(M-N/C)
        1.1.2 氮摻雜碳催化劑(N/C)
    1.2 金屬有機(jī)框架化合物(MOFS)概述
        1.2.1 結(jié)晶型MOFs制備ORR催化劑
        1.2.2 無定形MOFs制備ORR催化劑
    1.3 本論文研究內(nèi)容及創(chuàng)新點(diǎn)
第2章 基于無定形Co(Ⅱ)-有機(jī)框架(Co-MOF)為前驅(qū)體制備ORR催化劑
    2.1 前言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 3,6-二(1-咪唑基)-1,2,4,5-四嗪(BIMT)的合成
        2.2.2 Co-MOF的合成
        2.2.3 Co/N共摻雜ORR催化劑(Co-N/C)的制備
        2.2.4 工作電極的制備和電化學(xué)測試
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 Co-MOF的合成與表征
        2.3.2 Co/N-C催化劑的制備與表征
        2.3.3 Co/N-C-800 催化劑的ORR催化性能研究
    2.4 本章小結(jié)
第3章 基于無定形Fe(Ⅱ)-有機(jī)框架(Fe-MOF)為前驅(qū)體制備ORR催化劑
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 Fe-MOF的制備
        3.2.2 Fe/S/N共摻雜ORR催化劑(Fe/SN-C)的制備
        3.2.3 工作電極的制備和電化學(xué)測試
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 Fe-MOF的合成與表征
        3.3.2 Fe/SN-C催化劑的制備與表征
        3.3.3 Fe/SN-C-800 催化劑的ORR催化性能研究
    3.4 本章小結(jié)
第4章 基于無定形Zn(Ⅱ)-有機(jī)框架(Zn-MOF)為前驅(qū)體制備ORR催化劑
    4.1 前言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 3,6-二(4-甲基-1H-咪唑基)-1,2,4,5-四嗪(m BIMT)的合成
        4.2.2 Zn-MOF的合成
        4.2.3 氮摻雜碳ORR催化劑(N/C)的制備
        4.2.4 工作電極的制備和電化學(xué)測試
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 Zn-MOF的合成與表征
        4.3.2 N/C催化劑的制備與表征
        4.3.3 N/C-900的ORR催化性能研究
    4.4 本章小結(jié)
總結(jié)與展望
參考文獻(xiàn)
致謝
附錄A 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
附錄B 催化劑的結(jié)構(gòu)及形貌表征方法
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表論文和專利情況



本文編號(hào):3137013

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