氧還原反應(yīng)（oxygen reduction reaction,ORR）是金屬空氣電池和燃料電池等能量存儲和轉(zhuǎn)化裝置中重要的陰極反應(yīng)過程。ORR動力學遲緩,需要高活性的催化劑來降低反應(yīng)能壘,提高反應(yīng)速度。目前,貴金屬鉑（Pt）基催化劑是活性最高的ORR催化劑。然而,鉑儲量少、成本高、穩(wěn)定性差和易中毒等缺點限制了其大規(guī)模應(yīng)用。因此,亟需發(fā)展低成本、高效率的非貴金屬催化劑,而其中氮摻雜碳載體負載的過渡金屬催化劑（M-N-C,M指過渡金屬如Fe,Co,Mn等）是最有前途的ORR催化劑之一,但目前對M-N-C催化劑的催化活性位點、構(gòu)效關(guān)系及如何設(shè)計、制備高效催化劑仍然缺乏深入認識�；谝陨涎芯勘尘�,本論文以仿生聚合物聚多巴胺（polydopamine,PDA）為通用載體,利用其對金屬離子的螯合能力,制備了一系列過渡金屬（Mn,Co）/PDA前驅(qū)體,在經(jīng)過高溫碳化后得到了不同的M-N-C催化劑,并對其形貌結(jié)構(gòu)和ORR催化性能進行了系統(tǒng)的研究。本論文主要工作如下:（1）制備了雙金屬MnO/Co納米粒子負載在氮摻雜石墨烯（MnO/Co-N-G）并研究了其ORR催化性能。利用聚多巴胺的螯合能力,引入二... 

【文章來源】：西南大學重慶市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：70 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

典型燃料電池的示意圖

[31]。至今為止，研究者對其反應(yīng)機理沒有形成一致的觀點，其中包括一個多電子傳遞過程和幾個基本步驟。大家普遍接受的氧還原機理如圖1.2所示，一般情況下，氧還原主要通過直接四電子或兩步過氧化還原氧氣的簡化路徑進行[32]。在這個機理中，O2以速率常數(shù) k1（直接四電子還原）電化學直接還原為水，或者 O2吸附在電極表面然后以 k2（兩電子還原）的速率常數(shù)被還原為過氧化氫，H2O2可進一步以速率常數(shù)為 k3電化學還原為水�；蛘� H2O2在電極表面以速率常數(shù) k4化學分解為 O2或解吸成電解質(zhì)溶液（速率常數(shù) k5）。動力學研究表明，通過 H2O2中間體的一系列途徑是最有可能的。最高效的 ORR 電催化劑促使反應(yīng)向四電子過程進行，向氧還原動力學貢獻更高的方向發(fā)展，導(dǎo)致電流密度和起始電位更高

西南大學碩士學位論文池的發(fā)展。為了解決這些問題，在同等 ORR 催化活性的條件整 Pt 基催化劑納米結(jié)構(gòu)的不同參數(shù)來提高 Pt 的利用率，降低通過調(diào)節(jié) Pt 基納米催化劑的尺寸、形狀、組成和結(jié)構(gòu)來設(shè)計，從而提高 ORR 活性。圖 1.3 顯示了用于提高 ORR 活性的輪廓圖[35-40]。（如 Pt 納米粒子、空心 Pt 納米粒子、金屬間合孔框架等）


本文編號：3117979