高導(dǎo)熱氮化硅陶瓷的低溫制備及性能研究
發(fā)布時間:2021-04-01 07:59
高導(dǎo)熱Si3N4陶瓷具有高的強度、硬度、優(yōu)異的抗氧化性和耐腐蝕性能以及高的抗熱震性能,是一種綜合性能優(yōu)異的結(jié)構(gòu)陶瓷材料,而超高的理論熱導(dǎo)率和極好的器件間熱膨脹系數(shù)匹配性使其有望成為新一代絕緣基板材料,這也成為近年來國內(nèi)外學(xué)者研究的熱點。在現(xiàn)有高導(dǎo)熱氮化硅制備工藝中,在選用高純度原料粉體的基礎(chǔ)上,Si3N4陶瓷高熱導(dǎo)率的獲得通常需要在高溫高氮壓環(huán)境下長時間燒結(jié)以促進晶內(nèi)和晶間的純化,這對設(shè)備要求極高的同時也帶來了生產(chǎn)效率低生產(chǎn)成本高昂的缺點。為此本文提出采用LiF-Y2O3、Li2O-Y2O3兩種復(fù)合助劑,在低溫實現(xiàn)致密化的同時,促進氧和晶間液相的反應(yīng)揮發(fā)移除,加速晶內(nèi)晶間純化,以達到高導(dǎo)熱氮化硅陶瓷低溫制備的目的。本文首先對復(fù)合助劑中LiF/Li2O和Y2O3的比例進行的研究,在空氣環(huán)境下,通過不同埋粉配方和埋粉形式,確定了S...
【文章來源】:鄭州航空工業(yè)管理學(xué)院河南省
【文章頁數(shù)】:56 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
α-Si3N4晶體結(jié)構(gòu)、β-Si3N4晶體結(jié)構(gòu)[3]
1緒論3的振動,振動振幅和頻率也會隨溫度的升高而加大,這便是熱運動。由于固體材料中的質(zhì)點相互關(guān)聯(lián),一個質(zhì)點發(fā)生振動所產(chǎn)生的能力會帶動其相連質(zhì)點,如此依次下來便會形成一個波形位移,根據(jù)量子力學(xué)理論傳熱起重要作用的是聲頻之中的低頻部分,這種彈性波被量子化時就被稱為“聲子”[4]。氮化硅陶瓷材料便是靠“聲子”導(dǎo)熱。在氮化硅陶瓷晶體中,聲子本該是以聲速傳播,β-Si3N4沿C軸方向的理論熱導(dǎo)率可達450W/(m·k),但實驗所得的氮化硅陶瓷熱導(dǎo)率卻并不如人意,最高也只有YouZhou等[5]人得到的177W/(m·k)熱導(dǎo)率,并且是在1900℃的高溫下熱處理60h獲得。影響聲子傳播的主要因素便是晶粒缺陷、晶間相以及晶粒晶界,將在1.3中詳細敘述。1.3影響氮化硅熱導(dǎo)率的因素及各因素優(yōu)化方法如前所述,通過模擬計算α-Si3N4單晶本征熱導(dǎo)率沿a軸和c軸方向分別可達105W/(m·k)和170W/(m·k),而β-Si3N4單晶則更高分別高達225W/(m·k)和450W/(m·k)。當然這是在理想狀態(tài)下模擬計算所得,實際試驗所得熱導(dǎo)率也只有其三分之一,究其原因本文總結(jié)為以下幾個因素:①晶間氧和其它金屬原子雜質(zhì)對“聲子”傳熱散射引起的熱阻;②晶間相含量對氮化硅陶瓷熱導(dǎo)的影響;③晶粒尺寸的影響。如圖1.2圖1.2影響氮化硅陶瓷熱導(dǎo)率因素結(jié)構(gòu)圖[6]1.3.1晶格氧對氮化硅陶瓷導(dǎo)熱性的影響及優(yōu)化晶格氧是高純氮化硅陶瓷主要晶內(nèi)缺陷,也是影響氮化硅導(dǎo)熱率的主要因素
1緒論6結(jié)可提高陶瓷致密度和強度,但該法成本較高且精度得不到控制。ThanaKorn等[16]采用β-Si3N4作為原料,MgO和Al2O3為燒結(jié)助劑,在0.1MPa氮氣壓,1650℃下燒結(jié)2h后,再用1.0MPa氧氣壓,1950℃燒結(jié)8h得到導(dǎo)熱率為90W/(m·k)的氮化硅陶瓷。(3)氣壓燒結(jié)法:成型工藝完全同于常壓燒結(jié),也是分兩個燒結(jié)步驟,但兩個步驟都是在較高氮氣壓下進行,因為Si3N4陶瓷單一暴露在高溫空氣中容易分解成Si(l)和N2(g)即g2li3si)()()(2431NSNS(1-3)g2gi3si)()()(2431NSNS(1-4)這里(s)、(1)、(g)分別表示固體、液體和氣體。Greskovich等人[17]計算了Si3N4(s)、Si(1)、N2(g)和Si(g)在反應(yīng)過程中的熱力學(xué)平衡。得出圖1.3圖1.3Si3N4穩(wěn)定圖,其中Si蒸汽與Si3N4處于平衡狀態(tài),Si3N4是N2壓力和溫度的函數(shù)[14]從圖中可以知道以下事實:(1)隨著氮氣壓力的增加,反應(yīng)(1-3)中Si3N4(s)的分解溫度升高。這種關(guān)系由圖中斜率為正的直線表示。(2)反應(yīng)(1-4)中的Psi(g)(Si氣體的分壓)隨著溫度的升高而升高,隨著氮氣壓力的升高而降低。這一關(guān)系用圖中帶負斜率的直線表示。同時Si3N4在空氣燒結(jié)過程中也會同空氣中的O2發(fā)生氧化反應(yīng)。在800℃左右時開始氧化,其化學(xué)反應(yīng)方程式為g2li3g3si)()()()(2224NOSONS(1-5)該反應(yīng)描述了在沒添加燒結(jié)助劑情況反應(yīng)燒結(jié)和熱壓燒結(jié)的低溫階段氧化。所以Si3N4陶瓷在燒制時通常采用通入氮氣的方式燒結(jié),以達到抑制其發(fā)生分
【參考文獻】:
期刊論文
[1]高熱導(dǎo)率氮化硅散熱基板材料的研究進展[J]. 劉雄章,郭冉,李青達,衣雪梅. 陶瓷學(xué)報. 2018(01)
[2]Li2O為燒結(jié)助劑的Si3N4陶瓷低溫燒結(jié)過程研究[J]. 樊磊,周萌,陳猛,盧學(xué)峰,王超,王紅潔. 稀有金屬材料與工程. 2013(S1)
[3]氮化硅陶瓷的制備及性能研究進展[J]. 王會陽,李承宇,劉德志. 江蘇陶瓷. 2011(06)
[4]氮化硅陶瓷的制備及進展[J]. 祝昌華,蔣俊,高玲,楊海濤. 山東陶瓷. 2001(03)
本文編號:3112975
【文章來源】:鄭州航空工業(yè)管理學(xué)院河南省
【文章頁數(shù)】:56 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
α-Si3N4晶體結(jié)構(gòu)、β-Si3N4晶體結(jié)構(gòu)[3]
1緒論3的振動,振動振幅和頻率也會隨溫度的升高而加大,這便是熱運動。由于固體材料中的質(zhì)點相互關(guān)聯(lián),一個質(zhì)點發(fā)生振動所產(chǎn)生的能力會帶動其相連質(zhì)點,如此依次下來便會形成一個波形位移,根據(jù)量子力學(xué)理論傳熱起重要作用的是聲頻之中的低頻部分,這種彈性波被量子化時就被稱為“聲子”[4]。氮化硅陶瓷材料便是靠“聲子”導(dǎo)熱。在氮化硅陶瓷晶體中,聲子本該是以聲速傳播,β-Si3N4沿C軸方向的理論熱導(dǎo)率可達450W/(m·k),但實驗所得的氮化硅陶瓷熱導(dǎo)率卻并不如人意,最高也只有YouZhou等[5]人得到的177W/(m·k)熱導(dǎo)率,并且是在1900℃的高溫下熱處理60h獲得。影響聲子傳播的主要因素便是晶粒缺陷、晶間相以及晶粒晶界,將在1.3中詳細敘述。1.3影響氮化硅熱導(dǎo)率的因素及各因素優(yōu)化方法如前所述,通過模擬計算α-Si3N4單晶本征熱導(dǎo)率沿a軸和c軸方向分別可達105W/(m·k)和170W/(m·k),而β-Si3N4單晶則更高分別高達225W/(m·k)和450W/(m·k)。當然這是在理想狀態(tài)下模擬計算所得,實際試驗所得熱導(dǎo)率也只有其三分之一,究其原因本文總結(jié)為以下幾個因素:①晶間氧和其它金屬原子雜質(zhì)對“聲子”傳熱散射引起的熱阻;②晶間相含量對氮化硅陶瓷熱導(dǎo)的影響;③晶粒尺寸的影響。如圖1.2圖1.2影響氮化硅陶瓷熱導(dǎo)率因素結(jié)構(gòu)圖[6]1.3.1晶格氧對氮化硅陶瓷導(dǎo)熱性的影響及優(yōu)化晶格氧是高純氮化硅陶瓷主要晶內(nèi)缺陷,也是影響氮化硅導(dǎo)熱率的主要因素
1緒論6結(jié)可提高陶瓷致密度和強度,但該法成本較高且精度得不到控制。ThanaKorn等[16]采用β-Si3N4作為原料,MgO和Al2O3為燒結(jié)助劑,在0.1MPa氮氣壓,1650℃下燒結(jié)2h后,再用1.0MPa氧氣壓,1950℃燒結(jié)8h得到導(dǎo)熱率為90W/(m·k)的氮化硅陶瓷。(3)氣壓燒結(jié)法:成型工藝完全同于常壓燒結(jié),也是分兩個燒結(jié)步驟,但兩個步驟都是在較高氮氣壓下進行,因為Si3N4陶瓷單一暴露在高溫空氣中容易分解成Si(l)和N2(g)即g2li3si)()()(2431NSNS(1-3)g2gi3si)()()(2431NSNS(1-4)這里(s)、(1)、(g)分別表示固體、液體和氣體。Greskovich等人[17]計算了Si3N4(s)、Si(1)、N2(g)和Si(g)在反應(yīng)過程中的熱力學(xué)平衡。得出圖1.3圖1.3Si3N4穩(wěn)定圖,其中Si蒸汽與Si3N4處于平衡狀態(tài),Si3N4是N2壓力和溫度的函數(shù)[14]從圖中可以知道以下事實:(1)隨著氮氣壓力的增加,反應(yīng)(1-3)中Si3N4(s)的分解溫度升高。這種關(guān)系由圖中斜率為正的直線表示。(2)反應(yīng)(1-4)中的Psi(g)(Si氣體的分壓)隨著溫度的升高而升高,隨著氮氣壓力的升高而降低。這一關(guān)系用圖中帶負斜率的直線表示。同時Si3N4在空氣燒結(jié)過程中也會同空氣中的O2發(fā)生氧化反應(yīng)。在800℃左右時開始氧化,其化學(xué)反應(yīng)方程式為g2li3g3si)()()()(2224NOSONS(1-5)該反應(yīng)描述了在沒添加燒結(jié)助劑情況反應(yīng)燒結(jié)和熱壓燒結(jié)的低溫階段氧化。所以Si3N4陶瓷在燒制時通常采用通入氮氣的方式燒結(jié),以達到抑制其發(fā)生分
【參考文獻】:
期刊論文
[1]高熱導(dǎo)率氮化硅散熱基板材料的研究進展[J]. 劉雄章,郭冉,李青達,衣雪梅. 陶瓷學(xué)報. 2018(01)
[2]Li2O為燒結(jié)助劑的Si3N4陶瓷低溫燒結(jié)過程研究[J]. 樊磊,周萌,陳猛,盧學(xué)峰,王超,王紅潔. 稀有金屬材料與工程. 2013(S1)
[3]氮化硅陶瓷的制備及性能研究進展[J]. 王會陽,李承宇,劉德志. 江蘇陶瓷. 2011(06)
[4]氮化硅陶瓷的制備及進展[J]. 祝昌華,蔣俊,高玲,楊海濤. 山東陶瓷. 2001(03)
本文編號:3112975
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