目前,世界上面臨著兩大問題即能源和環(huán)境問題,一方面能源的需求和消耗逐漸增加,另一方面化石能源儲(chǔ)量正逐年減少,同時(shí)傳統(tǒng)礦物燃料（煤、石油和天然氣）的大量使用已經(jīng)引起了諸多環(huán)境問題,如空氣污染和溫室效應(yīng),后者潛在地導(dǎo)致災(zāi)難性的氣候變化。為了取代化石燃料,以可持續(xù)的方法利用可再生能源尤為迫切,目前全球可持續(xù)的清潔能源多種多樣,包括太陽能、風(fēng)能、潮汐能、核能、生物質(zhì)能、氫能等,其中氫能被認(rèn)為是二十一世紀(jì)最理想的清潔能源,因其熱值高、燃燒產(chǎn)物只有水,原料來源于地球上儲(chǔ)量豐富的水,因此氫能的開發(fā)和利用具有廣闊的前景。水分解反應(yīng)由于在熱力學(xué)上不能自發(fā)進(jìn)行,需要外界能量輸入,電和光是常見的能量輸入形式,即電催化水分解、光催化水分解和光電化學(xué)水分解,同時(shí)水分解包括陽極氧化生成氧氣（O2）和陰極還原形成氫氣（H2）兩個(gè)半反應(yīng)均涉及多電子的轉(zhuǎn)移過程,不可避免地會(huì)引入反應(yīng)動(dòng)力學(xué)能壘,因此導(dǎo)致兩個(gè)半反應(yīng)的發(fā)生需要外加大于標(biāo)準(zhǔn)電極電勢(shì)電壓,從而產(chǎn)生過電勢(shì)。為了降低反應(yīng)能壘,開發(fā)廉價(jià)、穩(wěn)定、高效的催化劑扮演重要的角色。對(duì)于水還原反應(yīng),貴金屬Pt是目前最高效的產(chǎn)氫催化劑,但高昂的成本和匱乏的資源限制了它的大規(guī)模使用,... 

【文章來源】：陜西師范大學(xué)陜西省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：85 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

催化劑17催化水氧化機(jī)理圖

＜ｙ?￣％??圖１－７催化劑１７催化水氧化機(jī)理圖。??Ｆｉｇｕｒｅ?１－７?Ｐｒｏｐｏｓｅｄ?ｗａｔｅｒ?ｏｘｉｄａｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｕｓｉｎｇ?１７?ａｓ?ａ?ｃａｔａｌｙｓｔ．??］２＋??ａｒｘｃ，Ｎ〇??＿爭(zhēng)??１８?１９??圖１－８水氧化催化劑１８，１９結(jié)構(gòu)。??Ｆｉｇｕｒｅ?１－８?Ｔｈｅ?ｍｏｌｅｃｕｌａｒ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ?ｏｆ?１８，?１９．??另一方面，降低水氧化能壘的策略可通過設(shè)計(jì)多核的過渡金屬催化劑，實(shí)現(xiàn)??多金屬位點(diǎn)電子轉(zhuǎn)移的靈活性。這一方法和自然界光合系統(tǒng)ｎ中水氧化體系非常??相似，通過化學(xué)氧化、光催化實(shí)現(xiàn)多核Ｃｏ催化劑水氧化己經(jīng)有報(bào)道，如Ｃ〇４０４??８??

Ｅ?（Ｖ?ｖｓ?ｆｅｒｒｏｃｅｎｅ）?４??圖１－１１水還原催化劑２５結(jié)構(gòu)和產(chǎn)氫機(jī)理圖。??Ｆｉｇｕｒｅ?１－１１?Ｔｈｅ?ｍｏｌｅｃｕｌａｒ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｏｆ?２５?ａｎｄ?ｉｔｓ?ｈｙｄｒｏｇｅｎ?ｅｖｏｌｕｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ．??ｃｃ：?：）Ｄ??ｕ?ｕ??ｄｑｐｄｈ２??［Ｃｕ｛ＤＱＰＤ｝］２?［Ｃｕ（ＤＱＰＤＨ）ｒ??圖１－１２配體結(jié)構(gòu)、水還原催化劑２６結(jié)構(gòu)和雙核和單核配合物間的轉(zhuǎn)化圖。??Ｆｉｇｕｒｅ?１－１２?Ｔｈｅ?ｍｏｌｅｃｕｌａｒ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｌｉｇａｎｄ，?２６?ａｎｄ?ｔｈｅ?ｉｎｔｅｒｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ?ｂｅｔｗｅｅｎ?ｔｈｅ?ｄｉｍｅｒ??ａｎｄ?ｍｏｎｏｍｅｒ?ｃｏｍｐｌｅｘ．??２０１７年，Ｐａｄｈｉ課題組報(bào)道了一個(gè)吡啶橋聯(lián)的雙核銅產(chǎn)氫催化劑［Ｃｕ（ＤＱＰＤ）］２??２６，它不僅能電催化產(chǎn)氫也能光催化產(chǎn)氫，如圖１－１２［４８］。通過紫外可見光譜、循??環(huán)伏安實(shí)驗(yàn)證明了該中性雙核銅催化劑可以通過加入兩個(gè)當(dāng)量的ｐＴｓＯＨ轉(zhuǎn)化為??單核的銅催化劑［Ｃｕ（ＤＱＰＤＨ）］＋，該單核的催化劑能在乙酸作為質(zhì)子源，??ＤＭＦ／Ｈ２Ｏ（Ｖ：Ｖ?＝?９５：５）體系中電催化產(chǎn)氫，在掃速１００ｍＶｓ＿１條件下，ＴＯＦ值??１２??


本文編號(hào)：3098731