基于超交聯(lián)多孔聚合物制備多孔碳及其吸附性能研究
發(fā)布時(shí)間:2021-03-19 15:36
因具有較大的比表面積和大的孔體積,最近幾年,多孔材料引起了人們研究的熱潮,已被應(yīng)用于包括環(huán)境、儲(chǔ)能等的多個(gè)領(lǐng)域。其中多孔碳材料具有大的比表面積、豐富的孔洞和易于制備的優(yōu)點(diǎn)而受到熱切的關(guān)注,并在氣體捕獲、揮發(fā)性碘和有機(jī)染料吸附等方面表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。多孔碳材料除了碳骨架外,還可以引入氧、氮、硫等雜原子,使其具有更為綜合優(yōu)異的性能。本論文用合成超交聯(lián)多孔聚合物作為前驅(qū)體,利用KOH活化碳化的方法制備了摻雜氧、氮、硫等雜原子的多孔碳。首先選用萘的衍生物(2-萘酚、2-甲氧基萘、2,3-羥基萘、1,1’-聯(lián)二萘酚)為單體,利用Friedel-Crafts反應(yīng)合成了超交聯(lián)多孔聚合物,以之為前驅(qū)體,通過KOH活化碳化的方法制備了多孔碳。發(fā)現(xiàn)其比表面積在944 m2 g-1和2755 m2 g-1之間,具有高微孔率。其中CHPN-3能夠達(dá)到739.1 wt%的碘蒸氣捕獲和從碘/環(huán)己烷溶液中吸附碘能夠達(dá)到254 mg g-1;以及從水溶液中吸附孔雀石綠的容量能夠達(dá)到862...
【文章來源】:福建師范大學(xué)福建省
【文章頁數(shù)】:98 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖0-1摻雜氧元素多孔碳材料的合成過程
緒論3圖0-2摻雜氮元素多孔碳材料的制備過程。一般來說,低成本的材料中含有高含量的碳和少量的無機(jī)物是良好的制備活性碳的前體,與人工模板和前體相比,許多天然材料通常是豐富、可再生、便宜和對環(huán)境無害的,利用天然生物成分構(gòu)建碳材料已受到廣泛關(guān)注[29-31]。從這些低價(jià)值的碳源中培育出高質(zhì)量的碳材料,開辟了將廢舊碳源轉(zhuǎn)化為高附加值產(chǎn)品的有效途徑。此外,生物質(zhì)是一種無與倫比的可再生資源,據(jù)報(bào)道有一百多個(gè)世界上每年生產(chǎn)十億公噸的生物量,來源豐富。由生物質(zhì)引入雜原子,作為摻雜雜原子多孔碳材料的前驅(qū)體是十分有意義的。Wei等人[32]以小麥秸稈為原料,以氯化鈣為活化劑,三聚氰胺為氮源,采用一種簡單、經(jīng)濟(jì)、可持續(xù)的方法制備氮摻雜層狀多孔碳(N-HC)。然后碳化形成氮摻雜多孔碳(N-HC-X,X表示溫度)。N-HC-800在0.2Ag-1時(shí)的比電容為275Fg-1,在8Ag-1時(shí)的電容保留率為81%。此外,即使在電流密度下,它也表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能且具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性(10000次周期循環(huán)后電容保持率超過97%)。這些發(fā)現(xiàn)表明,小麥秸稈可制備電容性秸稈碳材料用于儲(chǔ)能裝置,利用小麥秸稈代替露天焚燒是一種環(huán)保及具有成本效益的回收方法。Wang等人[33]利用九重葛生物廢料(三角梅)制備高性能SCs多孔碳納米片,如圖0-3所示。九重葛因?yàn)樗陌《窦堎|(zhì)有時(shí)被稱為“紙花(PF)”。從九重葛植株上脫落后采集,將洗后的PFs磨成小顆粒(<2.0mm),經(jīng)碳化及活化后置于管狀爐中生成產(chǎn)物(PFC)。一般情況下,將PFs浸漬在100mlZnCl2水溶液中,質(zhì)量比ZnCl2:PFs=3:1,浸漬24h后,將PFs置于微波爐下(100C)持續(xù)了6h。獲得像漿泥一樣的碳材料,用3M鹽酸和去離子水徹底清洗(直到PH值到中性),然后在100C干燥2h。隨后,PFs碳產(chǎn)物被放置在管式爐在N2氣氛
福建師范大學(xué)江煌碩士學(xué)位論文4多孔碳電極(PFC-800)在電流密度為1Ag-1時(shí)的比電容為118Fg-1,在電流密度為12Ag-1時(shí)的比電容為91.2Fg-1。特別是PFC-800,在充放電10000次后,電容保持率為97.4%。這可能是由于特殊的微/介孔性質(zhì)和高比表面積(SBET=1801m2g-1),這種多孔性可以成為一種有前途的電化學(xué)超級電容器電極材料。同時(shí)對日落黃(SY)的最大吸附量為273.6mgg-1,這是跟碳的大比表面積(SBET=1801m2g1)、氫鍵、π-π電子、靜電相互作用有關(guān)。因此,紙花碳(PFC)可成為電極材料,以及作為去除水污染物的候選材料。圖0-3PFC碳的制備方法及用途。0.2.2摻雜金屬多孔碳材料以往的研究結(jié)果表明,單原子或雙原子摻雜氮、硫、磷、硼等均能顯著改善碳質(zhì)材料的性能。除摻雜原子之外,研究學(xué)者們發(fā)現(xiàn)摻雜了金屬的多孔碳也具有優(yōu)異的性能。如圖0-4所示[34],使用PAQTA(近年來,一種獨(dú)特的由蒽醌胺和三苯胺組成的CMP,即具有20wt%N和O原子的PAQTA[35])作為前體,將鈷納米顆粒包封在N摻雜的碳中(CoNOCs)。主要是通過Co(acac)2(鈷來源)浸漬PAQTA來制備前驅(qū)體然后在N2氛圍及四種溫度下分別熱解(700、800、900和1000C)得到碳材料CoNOC-x(x表示溫度),最后用磺酸蝕刻(圖0-4a-b)。為了做對比還制備了NOC-900,是在沒有用Co(acac)2浸漬的情況下制備的,即PAQTA為前體,在N2氛圍900C溫度下熱解制備的無金屬摻雜的多孔碳。經(jīng)過表征及性能測試后結(jié)果是
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]礦物油-天然酯混合絕緣油減緩絕緣紙熱老化速率機(jī)理的XPS研究[J]. 廖瑞金,尹建國,楊麗君,梁帥偉,郝建. 電工技術(shù)學(xué)報(bào). 2011(10)
本文編號:3089808
【文章來源】:福建師范大學(xué)福建省
【文章頁數(shù)】:98 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖0-1摻雜氧元素多孔碳材料的合成過程
緒論3圖0-2摻雜氮元素多孔碳材料的制備過程。一般來說,低成本的材料中含有高含量的碳和少量的無機(jī)物是良好的制備活性碳的前體,與人工模板和前體相比,許多天然材料通常是豐富、可再生、便宜和對環(huán)境無害的,利用天然生物成分構(gòu)建碳材料已受到廣泛關(guān)注[29-31]。從這些低價(jià)值的碳源中培育出高質(zhì)量的碳材料,開辟了將廢舊碳源轉(zhuǎn)化為高附加值產(chǎn)品的有效途徑。此外,生物質(zhì)是一種無與倫比的可再生資源,據(jù)報(bào)道有一百多個(gè)世界上每年生產(chǎn)十億公噸的生物量,來源豐富。由生物質(zhì)引入雜原子,作為摻雜雜原子多孔碳材料的前驅(qū)體是十分有意義的。Wei等人[32]以小麥秸稈為原料,以氯化鈣為活化劑,三聚氰胺為氮源,采用一種簡單、經(jīng)濟(jì)、可持續(xù)的方法制備氮摻雜層狀多孔碳(N-HC)。然后碳化形成氮摻雜多孔碳(N-HC-X,X表示溫度)。N-HC-800在0.2Ag-1時(shí)的比電容為275Fg-1,在8Ag-1時(shí)的電容保留率為81%。此外,即使在電流密度下,它也表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能且具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性(10000次周期循環(huán)后電容保持率超過97%)。這些發(fā)現(xiàn)表明,小麥秸稈可制備電容性秸稈碳材料用于儲(chǔ)能裝置,利用小麥秸稈代替露天焚燒是一種環(huán)保及具有成本效益的回收方法。Wang等人[33]利用九重葛生物廢料(三角梅)制備高性能SCs多孔碳納米片,如圖0-3所示。九重葛因?yàn)樗陌《窦堎|(zhì)有時(shí)被稱為“紙花(PF)”。從九重葛植株上脫落后采集,將洗后的PFs磨成小顆粒(<2.0mm),經(jīng)碳化及活化后置于管狀爐中生成產(chǎn)物(PFC)。一般情況下,將PFs浸漬在100mlZnCl2水溶液中,質(zhì)量比ZnCl2:PFs=3:1,浸漬24h后,將PFs置于微波爐下(100C)持續(xù)了6h。獲得像漿泥一樣的碳材料,用3M鹽酸和去離子水徹底清洗(直到PH值到中性),然后在100C干燥2h。隨后,PFs碳產(chǎn)物被放置在管式爐在N2氣氛
福建師范大學(xué)江煌碩士學(xué)位論文4多孔碳電極(PFC-800)在電流密度為1Ag-1時(shí)的比電容為118Fg-1,在電流密度為12Ag-1時(shí)的比電容為91.2Fg-1。特別是PFC-800,在充放電10000次后,電容保持率為97.4%。這可能是由于特殊的微/介孔性質(zhì)和高比表面積(SBET=1801m2g-1),這種多孔性可以成為一種有前途的電化學(xué)超級電容器電極材料。同時(shí)對日落黃(SY)的最大吸附量為273.6mgg-1,這是跟碳的大比表面積(SBET=1801m2g1)、氫鍵、π-π電子、靜電相互作用有關(guān)。因此,紙花碳(PFC)可成為電極材料,以及作為去除水污染物的候選材料。圖0-3PFC碳的制備方法及用途。0.2.2摻雜金屬多孔碳材料以往的研究結(jié)果表明,單原子或雙原子摻雜氮、硫、磷、硼等均能顯著改善碳質(zhì)材料的性能。除摻雜原子之外,研究學(xué)者們發(fā)現(xiàn)摻雜了金屬的多孔碳也具有優(yōu)異的性能。如圖0-4所示[34],使用PAQTA(近年來,一種獨(dú)特的由蒽醌胺和三苯胺組成的CMP,即具有20wt%N和O原子的PAQTA[35])作為前體,將鈷納米顆粒包封在N摻雜的碳中(CoNOCs)。主要是通過Co(acac)2(鈷來源)浸漬PAQTA來制備前驅(qū)體然后在N2氛圍及四種溫度下分別熱解(700、800、900和1000C)得到碳材料CoNOC-x(x表示溫度),最后用磺酸蝕刻(圖0-4a-b)。為了做對比還制備了NOC-900,是在沒有用Co(acac)2浸漬的情況下制備的,即PAQTA為前體,在N2氛圍900C溫度下熱解制備的無金屬摻雜的多孔碳。經(jīng)過表征及性能測試后結(jié)果是
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]礦物油-天然酯混合絕緣油減緩絕緣紙熱老化速率機(jī)理的XPS研究[J]. 廖瑞金,尹建國,楊麗君,梁帥偉,郝建. 電工技術(shù)學(xué)報(bào). 2011(10)
本文編號:3089808
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