通過(guò)太陽(yáng)能光解水制氫,使用氫能替代逐漸短缺的化石燃料,是當(dāng)今社會(huì)面臨的最緊迫和最具挑戰(zhàn)性的問(wèn)題之一。水的裂解反應(yīng)主要涉及到水氧化和質(zhì)子還原兩類(lèi)反應(yīng),其中水氧化反應(yīng)涉及了多步的電子和質(zhì)子轉(zhuǎn)移以及多個(gè)化學(xué)鍵的斷裂和生成。水氧化反應(yīng)在熱力學(xué)上需要很高的能量,是整個(gè)水裂解反應(yīng)的瓶頸,所以需要高效、穩(wěn)定的催化劑來(lái)降低水氧化所需的過(guò)電位,降低能量損耗以便高效利用太陽(yáng)光分解水。在以往的研究中發(fā)現(xiàn)帶負(fù)電荷的配體由于能夠提高配體交換速度,從而顯著提高釕催化劑的性能。因此,為了充分發(fā)揮有機(jī)配體對(duì)過(guò)渡金屬中心活性的影響,本論文提出利用經(jīng)典的反位效應(yīng)來(lái)活化與金屬中心配位的水分子,提高配體交換速度,從而提高催化劑的催化性能。本論文設(shè)計(jì)了兩個(gè)催化劑體系,在體系一中,使用4-羥基吡啶-2,6-二羧酸(hdc^2-)作為骨架配體來(lái)制備釕基水氧化催化劑（WOC）。其中hdc^2-配體中的羥基基團(tuán)由于p-p共軛成為強(qiáng)供電子基團(tuán),提高配體的供電子能力并增強(qiáng)反位效應(yīng)。本文合成并且表征了一系列帶有供電子基團(tuán)和吸電子基團(tuán)的Ru-hdc化合物[Ru（hdc）（py-R）₃

【文章來(lái)源】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)黑龍江省 211工程院校 985工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：75 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

釋氧中心

釋氧中心復(fù)合體Mn4CaO5的催化水氧化循環(huán)過(guò)程

化合物1“Bluedimer”的分子結(jié)構(gòu)


本文編號(hào)：3079688