氮化碳基復合光催化材料的制備及其光解水制氫性能研究
發(fā)布時間:2021-03-06 12:58
石墨相氮化碳(g-CN)作為一種無毒、易制備的可見光光催化劑,因其具有獨特的二維結(jié)構、優(yōu)異的光化學穩(wěn)定性以及可調(diào)的帶隙結(jié)構,因此被眾多研究者關注。然而,g-CN仍具有不足,例如光生電子-空穴對的快速復合、比表面積低、可見光吸收率低等,從而導致光催化活性低。目前,眾多研究者已采用多種改性手段來增強g-CN的可見光光催化活性。本論文采用兩種手段對g-CN進行改性。第一部分工作是通過制備形成C–Cl共價鍵的Cl摻雜g-CN(Cl-CNX)來改善光生載流子分離效率,從而提高光催化活性。在可見光條件下,加入3 wt%Pt作為助催化劑,以三乙醇胺為犧牲劑,通過光催化分解水制氫作為探針反應,來評估催化劑的光催化性能。結(jié)果表明Cl-CN650具有最佳的光催化性能,產(chǎn)氫速率高達2.23 mmol h-1 g-1,是g-CN(0.48 mmol h-1 g-1)的4.65倍,4次光催化制氫循環(huán)實驗結(jié)果表明Cl-CN650具有良好的光穩(wěn)定性。通過XRD、F...
【文章來源】:哈爾濱工業(yè)大學黑龍江省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】:69 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
光催化分解水制氫反應原理
過濾收集白色沉淀,用乙腈洗滌多次,然后在 40oC 烘箱中干燥過夜,得到前驅(qū)體。然后將所合成的前驅(qū)體放入坩堝中,在馬弗爐中 500-650oC 下煅燒 2h,升溫速率為 5oC/min。將所制備的樣品標記為 Cl-CNX(其中 X 指煅燒溫度)。實驗方案為:(1)先將 9mmol 硫脲與 20mL 乙腈加入到三口瓶中,在 60oC(乙腈沸點為81.6oC)油浴條件下回流,直到硫脲完全溶解在乙腈中;(2)將 6 mmol 三聚氯氰與 20 mL 乙腈加入到燒杯中,超聲分散溶解,然后常溫條件攪拌;(3)在不斷攪拌下,將硫脲溶液緩慢滴加到三聚氯氰溶液中(此時能觀察到有白色沉淀生成),滴加后用 20mL 乙腈清洗三口瓶,并將清洗液轉(zhuǎn)移到混合溶液中,常溫攪拌 24 h;(4)24h 后將所得沉淀物抽濾,并用乙腈洗滌數(shù)次,然后將所得樣品放置在40oC 烘箱中干燥 12 h,得到前驅(qū)體;(5)將前驅(qū)體研磨成粉末,置于坩堝中,在馬弗爐中 500-650oC 條件下煅燒2 h,升溫速率為 5oC/min,所得產(chǎn)物即為 Cl-CNX。具體實驗流程如圖 3-1 所示:
圖 3-2 g-CN 的制備流程圖3 催化劑的表征.1 XRD 表征XRD 圖譜能夠提供材料的組成、結(jié)構以及相態(tài)等相關信息。為了進一步制備的催化劑 g-CN 及 Cl-CNX的結(jié)構,對其進行 XRD 檢測。圖 3-3 即為所 g-CN 和 Cl-CNX光催化劑的 XRD 的對比圖。(100)(002)Cl-CN650Cl-CN60012.8 27.2 ntensity(a.u.)
【參考文獻】:
期刊論文
[1]高效可見光響應Zn0.11Sn0.12Cd0.84S1.12/g-C3N4異質(zhì)結(jié)光催化劑的制備及性能[J]. 張倩,胡紹爭,李法云,范志平,王瓊,王菲,李薇,劉道勝. 高等學;瘜W學報. 2016(03)
本文編號:3067147
【文章來源】:哈爾濱工業(yè)大學黑龍江省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】:69 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
光催化分解水制氫反應原理
過濾收集白色沉淀,用乙腈洗滌多次,然后在 40oC 烘箱中干燥過夜,得到前驅(qū)體。然后將所合成的前驅(qū)體放入坩堝中,在馬弗爐中 500-650oC 下煅燒 2h,升溫速率為 5oC/min。將所制備的樣品標記為 Cl-CNX(其中 X 指煅燒溫度)。實驗方案為:(1)先將 9mmol 硫脲與 20mL 乙腈加入到三口瓶中,在 60oC(乙腈沸點為81.6oC)油浴條件下回流,直到硫脲完全溶解在乙腈中;(2)將 6 mmol 三聚氯氰與 20 mL 乙腈加入到燒杯中,超聲分散溶解,然后常溫條件攪拌;(3)在不斷攪拌下,將硫脲溶液緩慢滴加到三聚氯氰溶液中(此時能觀察到有白色沉淀生成),滴加后用 20mL 乙腈清洗三口瓶,并將清洗液轉(zhuǎn)移到混合溶液中,常溫攪拌 24 h;(4)24h 后將所得沉淀物抽濾,并用乙腈洗滌數(shù)次,然后將所得樣品放置在40oC 烘箱中干燥 12 h,得到前驅(qū)體;(5)將前驅(qū)體研磨成粉末,置于坩堝中,在馬弗爐中 500-650oC 條件下煅燒2 h,升溫速率為 5oC/min,所得產(chǎn)物即為 Cl-CNX。具體實驗流程如圖 3-1 所示:
圖 3-2 g-CN 的制備流程圖3 催化劑的表征.1 XRD 表征XRD 圖譜能夠提供材料的組成、結(jié)構以及相態(tài)等相關信息。為了進一步制備的催化劑 g-CN 及 Cl-CNX的結(jié)構,對其進行 XRD 檢測。圖 3-3 即為所 g-CN 和 Cl-CNX光催化劑的 XRD 的對比圖。(100)(002)Cl-CN650Cl-CN60012.8 27.2 ntensity(a.u.)
【參考文獻】:
期刊論文
[1]高效可見光響應Zn0.11Sn0.12Cd0.84S1.12/g-C3N4異質(zhì)結(jié)光催化劑的制備及性能[J]. 張倩,胡紹爭,李法云,范志平,王瓊,王菲,李薇,劉道勝. 高等學;瘜W學報. 2016(03)
本文編號:3067147
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