氧化石墨烯因其親水性及特殊的二維納米通道在水處理方面具有重大意義,但獨立的氧化石墨烯膜十分不穩(wěn)定,在水處理中不能單獨被使用。為充分利用氧化石墨烯的優(yōu)異性能,本文采用層層自組裝法將聚乙烯醇（PVA）和氧化石墨烯（GO）通過戊二醛（GA）交聯(lián)至聚偏氟乙烯（PVDF）微濾膜上,得到具有非對稱滲透行為的復(fù)合分離膜。利用改進(jìn)Hummers法制備氧化石墨烯分散液,并進(jìn)一步通過水熱還原法將氧化石墨烯分散液制備成不同還原程度的氧化石墨烯（RGO）。經(jīng)XRD、XPS、TEM、FTIR、Raman等測試表征發(fā)現(xiàn)隨著水熱反應(yīng)時間的增加,氧化石墨烯還原程度增大,并在一定范圍內(nèi)表現(xiàn)出還原可控性,為后續(xù)不同還原程度的氧化石墨烯復(fù)合膜提供研究基礎(chǔ)。通過改變組裝層數(shù)得到不同層數(shù)的非對稱滲透性GO/PVA復(fù)合膜。利用多種測試手段對復(fù)合膜的形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,發(fā)現(xiàn)GO/PVA成功交聯(lián)在PVDF膜表面,且隨著組裝層數(shù)增加,結(jié)構(gòu)更加完善。利用水通量、截留及接觸角等對復(fù)合膜的性能進(jìn)行測試,得出組裝三層的復(fù)合膜效果最佳,正、反向壓力下水通量值相差25.0倍左右,對PEG-20000的截留相差20.0倍左右,存在明顯的非對稱滲透性... 

【文章來源】：天津工業(yè)大學(xué)天津市

【文章頁數(shù)】：76 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

具有正向響應(yīng)模式的智能膜；在刺激(如溫度(a)，pH(b)，紫外線(c)或磁場(d))存在或增加時，膜的通透性會通過打開膜孔而急劇增加[1]

天津工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文4圖1-2具有反向響應(yīng)模式的智能膜；在刺激(如溫度(a)，pH(b)，紫外線(c)或氧化(d))存在或增加時，膜的通透性會隨膜孔關(guān)閉而快速減小[1]Figure1-2Smartgatingmembraneswithanegatively-responsivegatingmodel.Themembranepermeabilitydecreasesdramaticallythroughclosingmembraneporesinresponsetoanincreaseinorpresenceofastimulus,suchastemperature(a),pH(b),UVlight(c),oroxidation(d)[1].1.3氧化石墨烯1.3.1氧化石墨烯的性質(zhì)氧化石墨烯(GrapheneOxide，GO)[23]是石墨烯的一種衍生物，具有獨特的二維納米結(jié)構(gòu)，優(yōu)異的力學(xué)性能、強親水性、抑菌性能、熱穩(wěn)定性、抗污染性能等。氧化石墨烯片層中含有大量的羥基、羧基、羰基和環(huán)氧官能團[24]。幾十年來，氧化石墨烯納米薄片的結(jié)構(gòu)一直存在爭議，含氧官能團的類型和分布均存在不確定性。Lerf等[25]提出的GO模型被相關(guān)學(xué)者利用核磁共振得到了有效證明，其模型如圖1-3所示，羥基及環(huán)氧官能團分布于氧化石墨烯片層的上、下表面，羧基分布在氧化石墨烯片層的邊緣位置，這些含氧官能團的存在增加了氧化石墨烯的活性，并易與一些極性有機分子或聚合物形成強相互作用或化學(xué)鍵，有利于形成氧化石墨烯插層物或剝離復(fù)合材料，增加與其他材料的相容性，并在水處理、光學(xué)、催化、電荷存儲以及電極材料等[26,27]領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。

第一章前言5HOOCOHOOHOOOOHOHOOOHOOOOCOOHCOOHOHOHOOOHOOHO圖1-3氧化石墨烯的結(jié)構(gòu)模型[25]Figure1-3structuralmodelofgrapheneoxide[25].1.3.2氧化石墨烯的傳質(zhì)機理氧化石墨烯膜具有獨特的納米結(jié)構(gòu)，據(jù)報道[28]氧化石墨烯膜不允許其他液體如：丙酮、己烷、乙醇、癸烷和丙醇通過，同樣氬氣、氫氣、氮氣甚至氦氣等氣體幾乎也無法滲透穿過膜層，只允許水分子無阻礙地滲透。這種現(xiàn)象是由于含氧官能團與氧化石墨烯納米片相連，形成能夠維持層間間隙的支柱，此時羧基和羥基的親水性(吸引水分子)會在氧化石墨烯片層間形成一個曲折的網(wǎng)絡(luò)通道[29,30]，僅允許水分子的運輸，阻止更大尺寸和疏水性分子的擴散。更重要的是，這些官能團通過親和作用聚集在一起，在未氧化的氧化石墨烯納米薄片上形成了巨大的滲透區(qū)域[31]，因此，氧化石墨烯層間非氧化區(qū)域會產(chǎn)生更大間隙，這有利于單層水的通過[32]。然而，氧化區(qū)域很可能會與引入的水分子發(fā)生強烈反應(yīng)，使水的滲透量下降。圖1-4水、大分子和離子通過層狀排列的氧化石墨烯片層的示意圖[28]Fig.1-4Schematicdiagramofgosheetlayerswithwater,macromolecules,andionsarrangedinlayers[28].

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Controlling reduction degree of graphene oxide membranes for improved water permeance[J]. Qing Zhang,Xitang Qian,Khalid Hussain Thebo,Hui-Ming Cheng,Wencai Ren.  Science Bulletin. 2018(12)
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博士論文
[1]基于氧化石墨烯的混合基質(zhì)膜的制備及其性能研究[D]. 肖淑娟.天津工業(yè)大學(xué) 2017
[2]pH和溫度響應(yīng)型高分子智能膜的制備、性能及應(yīng)用研究[D]. 江萍.中南大學(xué) 2014

碩士論文
[1]pH和溫度雙重響應(yīng)性的兩嵌段聚合物刷的制備及性能研究[D]. 曹嵐.華東理工大學(xué) 2018
[2]石墨烯層層自組裝功能紡織品制備及其性能研究[D]. 胡希麗.青島大學(xué) 2016
[3]聚乙烯醇基高吸水海綿材料工藝改良的研究[D]. 鐘國鳴.華南理工大學(xué) 2013



本文編號：3053072