水滑石前體法制備金基催化劑及其對(duì)低溫水煤氣變換反應(yīng)的研究
發(fā)布時(shí)間:2021-02-26 06:15
金屬-載體間電子強(qiáng)相互作用(EMSI)可以有效地調(diào)節(jié)負(fù)載型催化劑的活性位結(jié)構(gòu)和催化性能,被廣泛地應(yīng)用于多相催化領(lǐng)域(例如,低溫水煤氣變換反應(yīng)(LT-WGSR))。自1978年Tauster等人首次提出了金屬-載體間強(qiáng)相互作用(SMSI)的概念以來,大量的研究工作者基于SMSI的調(diào)控開展了更為深入的研究。近期,Rodriguez等人發(fā)現(xiàn)這種相互作用不僅僅局限于幾何結(jié)構(gòu)上的修飾,也常常會(huì)發(fā)生金屬-載體界面位的電子轉(zhuǎn)移現(xiàn)象,并首次提出了 EMSI的概念。研究表明,EMSI不僅可以通過可還原氧化物載體的包裹結(jié)構(gòu)來穩(wěn)定金屬納米顆粒,還可以通過修飾界面位的電子結(jié)構(gòu)來改善活性金屬和載體的電子分布,進(jìn)而達(dá)到改善催化劑催化性能的目的。雖然,近年來以EMSI為重心開展了大量的研究工作,但依然存在著一些尚未解決的關(guān)鍵問題。例如:(1)對(duì)于傳統(tǒng)的催化體系(例如,Au/Ti02),EMSI的產(chǎn)生通常需要較高的預(yù)處理溫度(>500℃C),造成金屬聚集以及過度包覆的現(xiàn)象,顯著降低了催化劑的催化性能;(2)缺乏有效的手段調(diào)控EMSI并揭示EMSI的物理化學(xué)本質(zhì);(3)關(guān)于EMSI對(duì)于催化反應(yīng)的本征促進(jìn)機(jī)制尚無明...
【文章來源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:92 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
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本文編號(hào):3052177
【文章來源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:92 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1八1|/。福埃埃ī枺蕖,八11別-800?(1^’)和Au/TH-800(c,c’)的TEM圖像和相對(duì)應(yīng)的Au納米粒子??的尺寸分布??Fig,?1-1?TEM?images?(top?row)?and?HRTEM?images?(bottom?row)?of?Au/T-800?(a,a9),?Au/H-800?(b^9)??and?Au/TH-800?(c,c’)and?the?corresponding?size?distributions?of?Au?NPs[39】?
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?第一章緒論???圖1-5?(a)樣品Au/Mo03的SEM電鏡圖像,(b)樣品Au/Mo03中Au元素的電子能譜圖,(c)樣品??Au/MoCb中Mo元素的電子能譜圖。(d)樣品Au/M〇C^SEM電鏡圖像,(e)樣品Au/M〇C^Au元??素的電子能譜圖,(f)樣品Au/MoG中Mo元素的電子能譜圖W.。??Fig.?1-5?Electron?microscopy?images?of?A11/M0O3?and?Au/MoCx?samples,?(a)?SEM?and?(b)?Au?and?(c)??Mo?EDX?element?mapping?images?of?the?A11/M0O3?sample,?(d)?SEM?and?(e)?Au?and?(f)?Mo?EDX??element?mapping?images?of?the?Au/MoCx?sample[26l??1.4?LDHs概述及在催化領(lǐng)域的應(yīng)用??1.4.1?LDHs的概述??層狀雙金屬氫氧化物(LDHs,俗稱水滑石)是一類陰離子插層的層狀化合物『61_65],??一般用化學(xué)式[M2+kM3+x(OH)2;r?An_x/n.wH2〇表示,其中M2+和M3+是位于主體層板??中的二價(jià)和三價(jià)金屬陽離子,使主體層板顯現(xiàn)出正電性;An_是層間陰離子,補(bǔ)償層??板上的正電荷以使整體呈現(xiàn)出電中性。由于LDHs材料具有多樣的物化特性,使得其??在多相催化領(lǐng)域中得到了廣泛的應(yīng)用。LDHs的組成、尺寸、形態(tài)、表面缺陷結(jié)構(gòu)以??及電子性質(zhì)可通過各種合成途徑和剝離方法進(jìn)行調(diào)節(jié),以形成有利于多相催化反應(yīng)的??活性位結(jié)構(gòu)(例如,低配位的臺(tái)階,邊緣或角)。此外,LDHs也可以通
本文編號(hào):3052177
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