氨的出現(xiàn)為人類發(fā)展做出了重大貢獻(xiàn),其在農(nóng)業(yè)氮肥、化工產(chǎn)品和藥品制備等重要領(lǐng)域均有大量的應(yīng)用。N2屬于非極性分子,其氮氮三鍵（N≡N）解離能很高,因此,研究如何高效利用N2合成氨意義重大。目前,工業(yè)固氮仍以Haber-Bosch法為主,利用Fe/Ru基材料作為催化劑,在高溫高壓下以氮?dú)夂蜌錃鉃樵蟻砗铣砂薄ｋm然這種合成氨的方法自發(fā)現(xiàn)以來解決了人們很多生存問題,但也存在很大的缺點(diǎn)。工業(yè)固氮最主要的問題是能耗過大,并排放大量的溫室氣體。為了解決這個問題,近些年出現(xiàn)了一些綠色固氮方法,包括光催化固氮和電催化固氮。光催化固氮是以半導(dǎo)體材料為催化劑,太陽能驅(qū)動氮?dú)夂退铣砂?耗能少且清潔無污染。但目前光催化固氮效率遠(yuǎn)低于工業(yè)固氮效率,研究光催化固氮材料以及催化機(jī)理以提高其固氮效率是光催化固氮的重點(diǎn)。因此,本論文旨在從氮?dú)膺�原過程基本步驟出發(fā),改性二氧化鈦光催化劑提高材料活化氮?dú)饽芰σ约安牧洗呋^程中光生電子轉(zhuǎn)移效率,以期望提高二氧化鈦的固氮效率,能進(jìn)一步在光催化機(jī)理問題上做深入的探索,最終為設(shè)計高效固氮光催化劑提供新思路。具體研究內(nèi)容如下:1、為了提高TiO2在純水中的光催化固氮性能,實(shí)驗(yàn)通過負(fù)載... 

【文章來源】：寧夏大學(xué)寧夏回族自治區(qū) 211工程院校

【文章頁數(shù)】：55 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－３?Ｆｅ／３Ｄ？石墨烯光催化劑的機(jī)理（ａ）石墨烯的作用；（ｂ）?Ｆｅ活性位點(diǎn)的作用??Ｆｉｇ?１－３?Ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｐｒｏｐｏｓｅｄ?ｆｏｒ?ｔｈｅ?Ｆｅ／３Ｄ－ｇｒａｐｈｅｎｅ?ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｓｔ．（ａ）?ｔｈｅ?ｒｏｌｅ?ｏｆ?ｇｒａｐｈｅｎｅ；?（ｂ）?Ｔｈｅ?ｒｏｌｅ?ｏｆ?Ｆｅ?ａｃｔｉｖｅ??

?公式（１－５）??據(jù)估計，這種系統(tǒng)的能源效率比使用煤作為氫源的Ｈａｂｅｒ?Ｂｏｓｃｈ工藝高出２０％，盡管采用??當(dāng)今的技術(shù)，使用天然氣作為氫源工藝效率仍將低３０％〖４６］。如圖１＿５所示，是一種進(jìn)行電催化??固氮反應(yīng)路徑。目前電催化劑主要包括貴金屬催化劑、非金屬催化劑以及有機(jī)物催化劑。氨的??電化學(xué)合成僅在實(shí)驗(yàn)室中進(jìn)行了不到２０年的研宄。此外，它是一個更復(fù)雜的系統(tǒng)，因?yàn)橛型饨??因素會影響反應(yīng)速率，除了溫度和壓力的影響外，電化學(xué)合成的速率還取決于施加的電壓和產(chǎn)??生的電流等。??？?１?Ｊ－?｜??Ｉ?■?Ｉ??Ｉ?１??丨爾，十：?／??３ＨＺ—？６Ｈ＊?１?ｊ?）?１?Ｎ２?＋?６Ｈ＋?＋６ｅ?—．２ＮＨｊ??Ｈ２?１＾＾?ｎ２，?ｈｖ?ｎｈ３??圖１＿?５雙室質(zhì)子傳導(dǎo)反應(yīng)器電池中氨合成（ＳＳＡＳ）過程的示意圖??Ｆｉｇ?１－５?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｓｏｌｉｄ?ｓｔａｔｅ?ａｍｍｏｎｉａ?ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ?（ＳＳＡＳ）?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｉｎ?ａｄｏｕｂｌｅ?ｃｈａｍｂｅｒ?ｐｒｏｔｏｎ?ｃｏｎｄｕｃｔｉｎｇ??ｒｅａｃｔｏｒ?ｃｅｌｌ［４？１??１．５．?４光催化固氮??隨著研究者對催化固氮的不斷深入研究，近年來，光催化固氮逐漸走進(jìn)人們的視野，由于??能源危機(jī)的出現(xiàn)，全球各個國家都在尋找一種新的可持續(xù)利用資源。例如，風(fēng)能、太陽能等逐??漸成為綠色能源熱門專題，利用光催化的應(yīng)用研究主要包括有機(jī)物降解和水的光解。光催化固??氮目前正處在初級研宄階段

驟：（１）在光照射下，氮?dú)庠诠獯呋瘎┍砻嫖浇怆x，（２）光催化劑吸收光產(chǎn)生光生電子－空??穴對，在催化劑上發(fā)生電子轉(zhuǎn)移還原，（３）質(zhì)子轉(zhuǎn)移還原過程，（４）最終產(chǎn)物氨的合成。如??圖１－７所示，是大多數(shù)半導(dǎo)體光催化劑的基本光催化固定氮?dú)庠�，可分為以下幾個步驟，光生??電子被促進(jìn)到導(dǎo)帶，在價帶中留下空穴。之后，一些電子和空穴彼此重新組合。同時，其他遷??移到催化劑表面并參與氧化還原反應(yīng)。具體地，Ｈ

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]基于表面氧空位的光催化固氮材料[J]. 毛成梁,張禮知.  中國材料進(jìn)展. 2019(02)
[2]光催化固氮:人工光合成的新途徑（英文）[J]. 李仁貴.  催化學(xué)報. 2018(07)
[3]仿生光電催化固氮[J]. 肖瑤,胡文娟,任衍彪,康旭,劉健.  化學(xué)進(jìn)展. 2018(04)



本文編號：3048804