人類社會(huì)的發(fā)展對(duì)新能源的需求越來越大。水的電解是新能源和環(huán)境領(lǐng)域中的一個(gè)重要的電化學(xué)反應(yīng),析氧反應(yīng)（OER）作為其中更為緩慢的半反應(yīng),需要高效的催化劑來加速水氧化的這一緩慢動(dòng)力學(xué)過程。降低析氧反應(yīng)過程的過電勢,開發(fā)高性能非貴金屬的析氧催化劑成為了亟待解決的問題。本論文分別采用基于雙極電化學(xué)原理的梯度電沉積方法和對(duì)常規(guī)電沉積合金選擇性脫銅處理法,制備不同的鎳銅鐵三元合金,研究兩種不同方法制備的合金電極對(duì)析氧反應(yīng)催化性能的效果。通過雙極電沉積方法在鎳基底上成功制備出了成分和微觀結(jié)構(gòu)呈梯度變化Ni-Cu-Fe三元梯度合金,該技術(shù)基于雙極電極（BPE）和電解溶液的界面之間的電勢梯度。界面電勢梯度使得不同金屬原子的電沉積速率沿著BPE的長度變化,從而得以制備出組成具有梯度的合金。使用場發(fā)射掃描電子顯微鏡（FESEM）表征電沉積物的表面形態(tài),并且使用能量色散X射線光譜儀（EDS）確定合金的化學(xué)組成,分析結(jié)果表明沉積顆粒的大小和成分呈梯度分布。將得到的梯度合金作為一種OER電催化劑進(jìn)行了電化學(xué)性能測試。為評(píng)估電催化活性與梯度合金的組成之間的關(guān)系,發(fā)展了一種“面積階躍”循環(huán)伏安法（ASCV）——即通過... 

【文章來源】：合肥工業(yè)大學(xué)安徽省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：96 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖1.1雙極電化學(xué)原理示意圖

合肥工業(yè)大學(xué)學(xué)歷碩士研究生學(xué)位論文13圖2.1雙極電化學(xué)沉積池設(shè)計(jì)圖Fig.2.1Lengthwise(a)andhorizontalsection(b)ofthebipolarelectrochemicalcell.A,anodicdrivingcompartment;B,bipolardepositioncompartment;C,cathodicdrivingcompartment;D,drivingelectrodes;E,electrolytechannels;F,cathodicpole(nickelstripwithaPTFEsubstrate)oftheBPE;G,anodicpole(graphitestrip)oftheBPE;H,midpointoftheBPE;I,glasscoverswithagaspore.Thenumbers1to7markthesevenzones(eacharea:3mm4mm)onthegradientalloysurfacetargetedfortheASCVandFESEM-EDSanalyses.2.2.2.2雙極電化學(xué)沉積池的結(jié)構(gòu)雙極電化學(xué)池（圖2.1）是自行設(shè)計(jì)制造的，用于梯度合金的電沉積。使用聚苯硫醚（PPS）制造的池體包括陽極驅(qū)動(dòng)室（A）（φ=15mm，h=1.5cm）、雙極沉積室（B）（60mm10mm，h=1.0cm）和陰極驅(qū)動(dòng)室（C）（φ=15mm，h=1.5cm）。兩個(gè)驅(qū)動(dòng)電極（D）由厚度為1.0mm的石墨片制成，其距離為90mm，分別放置在兩個(gè)驅(qū)動(dòng)池（A和C）中。三個(gè)電解池隔室（A、B和C）通過兩個(gè)電解質(zhì)通道（E）（φ=2mm，Lleft=1cm，Lright=0.3cm）連接。使用穩(wěn)壓電源（WYK60V3A）來調(diào)節(jié)兩個(gè)驅(qū)動(dòng)電極之間的驅(qū)動(dòng)電壓，沿著雙極沉積室中的電解質(zhì)產(chǎn)生線性電勢梯度（見圖2.1a中的紅色虛線）。BPE由一鎳片（厚度為0.15mm）作為陰極（F），防腐蝕石墨片（G）為陽極。將帶有PTFE基板（10mm×60mm）的鎳片（3mm×60mm）水平放置在沉積池（B）中。石墨片與鎳片的一端電接觸并延伸至陰極驅(qū)動(dòng)池（C）。設(shè)計(jì)所得實(shí)物圖如圖2.2所示。

第二章鎳銅鐵梯度合金雙極電沉積及其局部析氧性能14圖2.2雙極電化學(xué)沉積裝置實(shí)物圖Fig.2.2Pictureofbipolarelectrochemicaldepositiondevice2.2.2.3雙極電極的制備和預(yù)處理鎳片和石墨片構(gòu)成雙極電極，分別作為BPE陰極和BPE陽極。首先將鎳片（厚度為0.15mm）裁剪成3mm×60mm的長條，放置在丙酮溶液中浸泡超聲清洗一段時(shí)間除去表面的油脂和有機(jī)雜質(zhì)，再用二次蒸餾水多次沖洗干凈。然后將鎳片牢牢粘貼在10mm×60mm的聚四氟乙烯（PTFE）基板上，用800粒度的金相砂紙對(duì)PTFE基板上的鎳片進(jìn)行機(jī)械打磨拋光，再用乙醇加二次蒸餾水超聲清洗。從大塊石墨片（厚度為1.0mm）上裁剪出4.0mm×20mm的石墨條，在800粒度的金相砂紙上打磨拋光，用乙醇和二次蒸餾水清洗干凈，自然晾干備用。再將石墨條與PTFE基板上鎳片用一根金屬絲連接構(gòu)成BPE。2.2.2.4驅(qū)動(dòng)電極的制備和預(yù)處理用石墨片做驅(qū)動(dòng)電極的陰陽極，將厚度為1.0mm的石墨片裁剪成0.6mm×40mm長條，在800粒度的金相砂紙上機(jī)械打磨拋光，用乙醇和二次蒸餾水清洗干凈，自然晾干備用。2.2.3鎳銅鐵梯度合金的沉積2.2.3.1電沉積液的配制電沉積溶液是NiCl2·6H2O、CuSO4·5H2O、Fe(NO3)3·9H2O的鹽溶液，再在該鹽溶液里加入0.2MNa3C6H5O7·2H2O、0.45M(NH4)2SO4和0.55MNaPO2H2·H2O作為支持電解質(zhì)[70]，這里也是通過前期有大量實(shí)驗(yàn)摸索，其他溶劑作為支持電解質(zhì)效果不佳。稱取沉積液中各成分，將其放入50mL燒杯中超聲混合溶解，再用10MNaOH調(diào)pH=10溶液后，將其轉(zhuǎn)移至50mL容量瓶，待溶液恢復(fù)至室溫后，定容備用。2.2.3.2鎳銅鐵梯度合金沉積參數(shù)的確定因?yàn)殡妱莶钍请p極電化學(xué)沉積合金的主要影響因素，所以首先研究驅(qū)動(dòng)電壓對(duì)沉積的鎳銅鐵梯度合金的影響，為了初步篩選出合適的驅(qū)動(dòng)電壓，我們先設(shè)置

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Self-supported Ni2P nanosheets on low-cost three-dimensional Fe foam as a novel electrocatalyst for efficient water oxidation[J]. Mengrong Zhang,Taotao Wang,Hongyun Cao,Shengsheng Cui,Pingwu Du.  Journal of Energy Chemistry. 2020(03)
[2]NiFe-based nanostructures on nickel foam as highly efficiently electrocatalysts for oxygen and hydrogen evolution reactions[J]. Wei Zhang,Daohao Li,Longzhou Zhang,Xilin She,Dongjiang Yang.  Journal of Energy Chemistry. 2019(12)
[3]Advances in electrocatalysts for oxygen evolution reaction of water electrolysis-from metal oxides to carbon nanotubes[J]. Yi Cheng,San Ping Jiang.  Progress in Natural Science:Materials International. 2015(06)



本文編號(hào)：3046961