隨著經(jīng)濟(jì)發(fā)展,人們對于能源的需求日益增加,但有限的化石燃料的大量使用導(dǎo)致了嚴(yán)重環(huán)境污染,使人類面臨能源與環(huán)境的雙重危機(jī)。為平衡人類發(fā)展與環(huán)境保護(hù)的問題,開發(fā)新型清潔能源技術(shù)尤為重要。燃料電池因其高能量轉(zhuǎn)換效率、高功率密度、相對較低的工作溫度、低噪音以及低至零排放等優(yōu)勢,被視為一種有望替代燃燒化石燃料的新型清潔能源技術(shù)。電催化劑在新型清潔能源技術(shù)中扮演著至關(guān)重要的角色。目前,貴金屬（如鉑）催化劑是使用最為廣泛的催化劑,但由于其成本高、稀缺、耐久性差以及污染物耐受性差等原因限制了貴金屬的大規(guī)模使用。因此,尋找可用于新型清潔能源技術(shù)的低成本的高效電催化材料已成為當(dāng)今科研的熱點話題之一。本論文基于解決電催化領(lǐng)域的重要科學(xué)問題的目標(biāo),通過非貴金屬材料合成和調(diào)控,制備了一系列高性能的氧還原電催化劑。主要研究內(nèi)容和創(chuàng)新點如下:一、以C3N4為軟模板,在C3N4表面合成聚苯胺,同時引入鐵源酞菁鐵（PcFe）,制得前驅(qū)體,進(jìn)一步高溫碳化前驅(qū)體,得到鐵氮共摻雜納米片層多孔材料（FeNSPC）。C3N4的加入使得材料從較為密實的塊狀結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)槭杷啥嗫椎募{米片層結(jié)構(gòu),使其表面積和孔隙率都有很大提升,且FeNS... 

【文章來源】：北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：87 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１氫氧燃料的工作原理示意圖??

ｍｔｕｍ?ｒａ＾??＼＼?／?／／?ｉ－２?＇＾３ｆＬＶ?ｌ－２?－—／／??ｉ：??ｉ?４：ｒｒｒｎ—?ｉ：?ｐ??．７?？?ＳＡ－Ｆ？－ＭＰＣ?－？－Ｃｏｎｗｎａ＾ＰＷＣ?〇?Ｊ＊Ｍ—?－＊ｉＪ?＾?－６?＊??０．２?０４?０．６?０＊８￣?１?０?＂７?０．２?０．４?＿０：６?０?８—?１?０?０．２?０?４?０６０?８?１０??Ｐｏｌａｎｔｗｉ?（Ｖ?ｖｓ?ＲＨＥ）?Ｐｏｌａｎｔｗｌ?（Ｖ?ｖｓ?ＲＨＥ）?Ｐｏｔｅｎｔｉａｌ?（Ｖ?ｖｓ?ＲＨ￡）??圖１－３?ＳＡ－Ｆｅ－ＨＰＣ的氧還原催化曲線［５Ｑ］??Ｆｉｇ．?１－３?ＯＲＲ?ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｃｕｒｖｅｓ?ｏｆ?ＳＡ－Ｆｅ－ＨＰＣ［５０］．??在Ｍ－Ｎ－Ｃ催化劑的研究當(dāng)中，Ｆｅ－Ｎ－Ｃ和Ｃｏ－Ｎ－Ｃ是最有望代替鉑基催化劑的??兩種過渡金屬氮碳催化劑，Ｆｅ和Ｃｏ也成為研究最多的兩種ＯＲＲ過渡金屬活性中??心。由于酞菁鐵、卟啉鐵等金屬大環(huán)分子有著天然的Ｆｅ－Ｎ４結(jié)構(gòu)，通過熱解煅燒??可以在基體中形成較高密度的Ｆｅ－Ｎ４活性中心，是一類很好的鐵源前驅(qū)體。北京??化工大學(xué)的王峰教授和美國凱斯西儲大學(xué)的戴黎明教授等人［５（）］通過將封裝在多??孔碳載體的微孔里的酞菁鐵／酞菁鐵復(fù)合物熱解的方法，制備了分散在三維分層??結(jié)構(gòu)的分級多孔碳的載體上的的Ｆｅ單原子催化劑（ＳＡ－Ｆｅ－ＨＰＣ）。ＳＡ－Ｆｅ－ＨＰＣ催??化劑在酸性電解液中具有與商業(yè)Ｐｔ／Ｃ相當(dāng)?shù)模希遥掖呋钚裕渲邪氩妱轂椋埃福??Ｖ，此外還具有比商業(yè)Ｐｔ／Ｃ更好的穩(wěn)定性和燃料選擇性（圖１－３）。在堿性電解質(zhì)??中，ＳＡ－Ｆｅ－ＨＰＣ催化劑具有比商業(yè)Ｐｔ／Ｃ更好的氧還原催化活性、長期穩(wěn)

??０，?ｓａｔ．?０．５?Ｍ?Ｈ，ＳＯ＜ｔ?９００?ｒｐｍ，?２５?＃Ｃ??Ｉ?＊１?■?Ｆｅ－ＰＡＮＩ－ｈｙｄｒｏｇｅｌ?ｊ?ｊｊ??Ｉ?｜?，?Ｆｅ－ＰＡＮＩ－ＭＬＭＮ－ｈｙｄｒｏｇｅ＜?／?Ｉ?ｆ??＼?？?－ａ－?Ｆｅ＞ＰＡＮＩ－ＥＮ－ｈｙｄｆ〇ｇｅｌ?／?［?Ｉ??ｔ２?／?ｉ?／??＇■逢?Ｓｕｐｐｏｒｔ－ｆｒＭ?Ｆｔ－ＰＡＮＩ＾＊?１?＇??ｉ＾：：：：＾４?：：??證丨?ｆ舞謂麥０２?０４?０６?０６?＇０??Ｐｏｌｅｎｔｉａｌ?（Ｖ?ｖｓ．?ＲＨＥ）??圖１－５?（ａ）利用聚苯胺水凝膠制備Ｆｅ－Ｎ－Ｃ的合成示意圖；（ｂ）高分辨率的ＨＡＤＤＦ－ＳＴＥＭ??電鏡圖顯示了孤立單原子Ｆｅ的存在；（ｃ）不同的Ｆｅ－Ｎ－Ｃ催化劑材料的ＬＳＶ曲線［５３１??Ｆｉｇ．?１－５?（ａ）?Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ?ｓｃｈｅｍｅ?ｏｆ?ｐｏｌｙａｎｉｌｉｎｅ?ｈｙｄｒｏｇｅｌ?ａｐｐｒｏａｃｈ?ｔｏ?ｐｒｅｐａｒｅ?Ｆｅ－Ｎ－Ｃ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ；?（ｂ）??Ｔｈｅ?ｈｉｇｈ－ｒｅｓｏｌｕｔｉｏｎ?ＨＡＡＤＦ－ＳＴＥＭ?ｉｍａｇｅ?ｓｈｏｗｉｎｇ?Ｆｅ?ａｔｏｍｓ?ｉｓｏｌａｔｅｄ?ｉｎ?ａｔｏｍｉｃ?ｉｒｏｎ?ｓｉｔｅｓ；?（ｃ）?Ｔｈｅ??ＬＳＶ?ｃｕｒｖｅｓ?ｏｆ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?Ｆｅ－Ｎ－Ｃ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ［５３］．??有研宂證實，過渡金屬氮碳催化劑最大的活性中心是Ｍ－Ｎｘ，其中Ｍ為過渡??金屬（如Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｍｎ）?，?ｘ是表示過渡金屬元素配位的Ｎ原子數(shù)目。在實際??的合成過程，由于熱解過程中金屬原子易向納米粒子方向遷移和團(tuán)聚，形成一些??分布不均的非活性金屬化合物或不穩(wěn)定的低活性中心，這會影響過渡金

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]燃料電池用聚合物質(zhì)子交換膜的研究進(jìn)展[J]. 劉旭坡,張運(yùn)豐,鄧邵峰,王得麗,程寒松.  電化學(xué). 2020(01)



本文編號：3035965