光電化學（PEC）電池分解水制氫是解決全球能源危機的可持續(xù)途徑之一,其核心是半導體光電極。硅（Si）由于較低的成本、合適的帶隙以及優(yōu)異的光電轉(zhuǎn)換和電荷傳輸特性,是光電化學電池光電極極具潛力的候選半導體材料,但Si也面臨著產(chǎn)氫、產(chǎn)氧表面反應動力學慢、穩(wěn)定性差等瓶頸。本論文首先總結(jié)了改進Si光電極效率和穩(wěn)定性的主要途徑,介紹了目前Si光電極的研究進展,然后分別研究了高效穩(wěn)定的Si光陰極和光陽極,并實現(xiàn)了 Si基無輔助的太陽能分解水系統(tǒng)。具體工作如下:（1）地球上儲量豐富的過渡金屬二硫?qū)倩衔铮═MDs）有望成為替代貴金屬的析氫反應（HER）催化劑,然而,將它們集成到光陰極用于PEC-HER的研究較少。在本論文,我們將MoSe2作為催化劑直接濺射到n+p-Si光陰極表面,以獲得高效穩(wěn)定的PEC-HER。在100mA/cm2 Xe燈照射下,該電極獲得了 0.4 V vs.RHE（VRHE）的起始電位,29.3 mA/cm2的飽和光電流,0.32的填充因子和3.8%的能量轉(zhuǎn)換效率。優(yōu)異的PEC特性歸因于幾乎垂直豎立的二維MoSe2粗糙表面,以及Si和MoSe2之間尖銳的界面。我們還討論了電極表面... 

【文章來源】：蘇州大學江蘇省

【文章頁數(shù)】：104 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１－１工業(yè)制氫的三種主要途徑

高效光電化學分解水硅基光電極的研究?第一章引言??Ｒｅｎｅｗａｂｌｅ?Ｅｎｅｒｇｙ??，—丨?．??ＩＩｃＭｔ?Ｂｉｏｎｍｓｓ??＼ｋｃｈａｍｃａｌ?ｈｎｃｒｇ＞???＊???Ｍｔ＇ｉ＇ｔｉ?ｉｃｉｔ＞?Ｃ?ｏｍｅｒｓｉｏｎ??２２ＳＩ?ｔｌｃｃｔｒｏｌｙｓＫ?｜?Ｐｈｏｆｏｌｙｓｉｓ??Ｈｙｃｌｒ？ｊ？ｅｎ??圖１－２利用太陽能等可再生能源生產(chǎn)氫氣的可持續(xù)途徑。??１．２光電化學分解水??１．２．１光電化學分解水原理??從化學熱力學來講，水是一種十分穩(wěn)定的化合物，水分解是一個能量爬坡的過??程，在標準條件下，１?ｍｏｌ?Ｈ２Ｏ分解為氫氣和氧氣，Ｇｉｂｂｓ自由能增加了?２３７?ＫＪ／ｍｏｌ??（１－１），根據(jù)能斯特方程，這對應于每個電子的轉(zhuǎn)移需要ＡＥ＾１．２３Ｖ。??Ｈ２〇（ｌ）?—?Ｈ２（ｇ）＋ｌ／２〇２（ｇ）?（ＡＧ°?＝?＋２３７．２?ＫＪｍｏｌ—１）?（１－１）??Ｐｏｔｅｎｔｉａｌ??（Ｖ?ｖｓ．ＮＨＥ）??ｐｉｉ?＝?ｏ??Ｈｊ－ｅｖｏｌｕｌｉｏｎ?ｃｏｃａｔａｌｙｓｔ??＼??—Ｑ?＾??（ｉｒ／ｉｉ２）—〇?ｃｂ?Ａ?，’??Ｈ?ｈ２〇…??（０２／Ｈ２０）－－＋１．２３?ｖｂ?■?？ｆｈ＾＾０、（Ｕ〇??／?＾?＼??，?＼??／?＾??Ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ?ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｓｔ?（Ｒｅｖｏｌｕｔｉｏｎ?ｃｏｃａｔａｌｙｓｔ??圖１－３半導體光分解水示意圖。??光電化學分解水的核心是其半導體電極。利用半導體進行光分解水主要分為??３??

高效光電化學分解水硅基光電極的研究?第一章引言??Ｒｅｎｅｗａｂｌｅ?Ｅｎｅｒｇｙ??，—丨?．??ＩＩｃＭｔ?Ｂｉｏｎｍｓｓ??＼ｋｃｈａｍｃａｌ?ｈｎｃｒｇ＞???＊???Ｍｔ＇ｉ＇ｔｉ?ｉｃｉｔ＞?Ｃ?ｏｍｅｒｓｉｏｎ??２２ＳＩ?ｔｌｃｃｔｒｏｌｙｓＫ?｜?Ｐｈｏｆｏｌｙｓｉｓ??Ｈｙｃｌｒ？ｊ？ｅｎ??圖１－２利用太陽能等可再生能源生產(chǎn)氫氣的可持續(xù)途徑。??１．２光電化學分解水??１．２．１光電化學分解水原理??從化學熱力學來講，水是一種十分穩(wěn)定的化合物，水分解是一個能量爬坡的過??程，在標準條件下，１?ｍｏｌ?Ｈ２Ｏ分解為氫氣和氧氣，Ｇｉｂｂｓ自由能增加了?２３７?ＫＪ／ｍｏｌ??（１－１），根據(jù)能斯特方程，這對應于每個電子的轉(zhuǎn)移需要ＡＥ＾１．２３Ｖ。??Ｈ２〇（ｌ）?—?Ｈ２（ｇ）＋ｌ／２〇２（ｇ）?（ＡＧ°?＝?＋２３７．２?ＫＪｍｏｌ—１）?（１－１）??Ｐｏｔｅｎｔｉａｌ??（Ｖ?ｖｓ．ＮＨＥ）??ｐｉｉ?＝?ｏ??Ｈｊ－ｅｖｏｌｕｌｉｏｎ?ｃｏｃａｔａｌｙｓｔ??＼??—Ｑ?＾??（ｉｒ／ｉｉ２）—〇?ｃｂ?Ａ?，’??Ｈ?ｈ２〇…??（０２／Ｈ２０）－－＋１．２３?ｖｂ?■?？ｆｈ＾＾０、（Ｕ〇??／?＾?＼??，?＼??／?＾??Ｓｅｍｉｃｏｎｄｕｃｔｏｒ?ｐｈｏｔｏｃａｔａｌｙｓｔ?（Ｒｅｖｏｌｕｔｉｏｎ?ｃｏｃａｔａｌｙｓｔ??圖１－３半導體光分解水示意圖。??光電化學分解水的核心是其半導體電極。利用半導體進行光分解水主要分為??３??

【參考文獻】：
期刊論文
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本文編號：3031118