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碳基氧電極雙功能催化劑和氫析出催化劑的合成與性能研究

發(fā)布時間:2021-02-03 20:12
  鋅-空氣電池、燃料電池和水電解產(chǎn)氫等能源存儲或轉(zhuǎn)換設(shè)備及技術(shù)因具有解決能源問題的潛力而備受關(guān)注。而氧電極反應(yīng)或氫析出反應(yīng)則是這些技術(shù)的核心,本質(zhì)上,這些電化學(xué)反應(yīng)的動力學(xué)過程極為緩慢,從而導(dǎo)致相應(yīng)的能源設(shè)備或技術(shù)的效率低下,不足以滿足實際需求。截止目前,人們通常用鉑族貴金屬、二氧化釕或二氧化銥為催化劑,用以加大上述電化學(xué)反應(yīng)的速率。可使用成本高昂這一問題,使得貴金屬催化劑的使用不具備可持續(xù)性;诖,尋找性能優(yōu)異且價格低廉的催化劑便成為解決催化劑成本困境的一個主要方向。在多種非貴金屬催化劑中,非金屬碳基催化劑最能滿足成本效益要求,在對其進行結(jié)構(gòu)和成分調(diào)整之后,這類催化劑將具備優(yōu)異的電催化性能,被認為是一種極具潛力的低成本電催化劑。本論文利用簡單高效的方法,從調(diào)整碳基底的結(jié)構(gòu)和成分的角度出發(fā),合成了具有良好的催化活性的氧電極雙功能催化劑和氫析出催化劑。(1)利用聚多巴胺與活化碳布之間的靜電結(jié)合作用,制得氮氧共摻雜碳布(N,O-CC)的前驅(qū)體,通過前驅(qū)體的熱解得到富含N、O雜原子、孔洞和缺陷的氮氧共摻雜碳布(N,O-CC)。電化學(xué)測試結(jié)果表明,經(jīng)結(jié)構(gòu)優(yōu)化得到的N,O-CC在堿性電解液中顯示... 

【文章來源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:128 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

碳基氧電極雙功能催化劑和氫析出催化劑的合成與性能研究


圖1-1典型的鋅-空氣電池結(jié)構(gòu)[19]??Figure?1-1.?Schematic?of?a?typical?Zn-air?battery[19].??

示意圖,示意圖,氫氣,電催化


?北京化工大學(xué)碩士研宂生學(xué)位論文???1.3電解水制氫??雖然,氫氣(H2)已是一種被廣泛認可的優(yōu)質(zhì)能源。但當(dāng)前,氫氣主要來??自天然氣和/或甲醇在高溫下的蒸汽重整此外,很難通過消除重整過程中的??一氧化碳來純化所獲得的氫氣,并且在電化學(xué)能量裝置使用氫氣時,所含的一??氧化碳將會損害其中的電催化劑,特別是貴金屬的電催化劑。??電解水主要是利用各種能源,如風(fēng)能、水能、太陽能等產(chǎn)生的電能使水分??解,利用這種方式產(chǎn)氫被認為是替代化石燃料燃燒的清潔、有效和可持續(xù)的策??略。因為在整個循環(huán)中,水既是唯一的反應(yīng)物,又是副產(chǎn)物。H2燃燒便能釋放??能量,并再生成水。因此,它被認為是“核心清潔能源技術(shù)”?[2()]。??1.3.1電解水制氫原理??酸性條件下,電解水產(chǎn)生氧氣和氫氣的過程如圖1-2所示,該過程與氫氧??燃料電池反應(yīng)的逆過程一樣,具體反應(yīng)如下[2〃2]:??氧析出反應(yīng):2H20?+?4e-?—?4H+?+?02?(1-9)??氫析出反應(yīng):4H+?+?4e-?—?2H2?(1-10)??總反應(yīng)為:2H20?—?2H2?+?〇2?(1-11)??Cathode?L?J?Anode??,4?kf??Membrane?separator??圖1-2電解水示意圖[23]??Figure?1-2.?Schematic?of?water?splitting123^??在電解水的過程中,氫析出和氧析出的動力學(xué)過程非常緩慢,是電能損耗??的主要原因。在電極表面施加催化劑或者直接使用催化劑為電極,能夠促進電??極反應(yīng),提高電解水產(chǎn)氫的效率。??4??

曲線,交換電流密度,純金,氫鍵


S-CNS),將聚合得到的氨基狐進行熱解之后得到這種材料。P,S-CNS??具有很高的雙功能催化活性、穩(wěn)定性以及優(yōu)異的鋅-空氣電池充放電性能。他們??的工作為開發(fā)非金屬雙功能催化劑提供了一種有效的途徑。使得非金屬高分子??和含碳物質(zhì)制成的催化劑替代貴金屬催化劑成為可能。??1.4.3.2電催化析ft反應(yīng)的催化劑??由析氫反應(yīng)的機理可知,催化劑的氫吸附能力是影響其活性的決定性因素。??經(jīng)過多年的研究和總結(jié),人們發(fā)現(xiàn)析氫反應(yīng)交換電流與金屬的氫吸附吉布斯自??由能(AGh)之間的關(guān)系,由圖1-5可知,曲線呈現(xiàn)出火山型。貴金屬怕(Pt)、??鈀(Pd)、銣(Rh)是最好的金屬HER催化劑。但是,基于成本效益原則,人??們開發(fā)了過渡金屬和非金屬這兩類HER催化劑。??-1?-I???f?*3-?Re*??卜??^?-5-?\?\?〇A??g>?-6-?^?C7?Cu\??J?-7-?'?M??/?\?8Au(111)??■8?I?.?i?■?/?\?I?i?.??-0.6?-0.4?-0.2?0.0?0.2?0.4?0.6??/?(eV)??圖1-5各種純金屬的交換電流密度與金屬-氫鍵的氫吸附能(AGH)的關(guān)系[74]??Figure?1-5.?Exchange?current?density?as?a?function?of?the?hydrogen??adsorption?energy?(AGH)?of?metal-hydrogen?bonds?for?various?pure?metalsI74l??i)貴金屬類??怕(Pt)是目前最好的HER催化劑,在酸性條件下,其析氫過電勢為〇[75]。??但是它

【參考文獻】:
期刊論文
[1]可充電鋅空氣電池的雙功能電催化劑(英文)[J]. 郭一博,陳亞楠,崔會娟,周震.  Chinese Journal of Catalysis. 2019(09)
[2]電催化析氧反應(yīng)過渡金屬磷化物和硫化物催化劑研究進展(英文)[J]. 彭立山,SyedShoaib Ahmad Shah,魏子棟.  催化學(xué)報. 2018(10)

碩士論文
[1]基于非貴金屬摻雜的碳基氧還原催化劑及能源器件的應(yīng)用研究[D]. 朱磊峰.北京化工大學(xué) 2019
[2]4H-SiC(0001)表面缺陷結(jié)構(gòu)與電子性質(zhì)理論研究[D]. 邵楨威.江蘇大學(xué) 2016



本文編號:3017088

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