發(fā)布時間：2021-01-20 12:50

　　隨著全球經(jīng)濟的快速發(fā)展,有限的煤炭、石油等化石能源已經(jīng)成為了制約社會可持續(xù)發(fā)展的主要因素之一。氫氣作為一種高效的清潔能源,將在21世紀的能源舞臺上扮演重要角色。目前工業(yè)上制氫主要通過高溫重整反應(yīng)將甲烷轉(zhuǎn)化成一氧化碳和氫氣。甲烷是天然氣及頁巖氣的主要成分,儲量豐富。通過甲烷重整制氫可實現(xiàn)甲烷的高值轉(zhuǎn)化利用。由于大氣中排放的CO2越來越多,并帶來了一系列環(huán)境問題,通過CO2甲烷化以及甲烷C02重整可以對CO2進行有效的資源化利用。在上述反應(yīng)中,Ni基催化劑表現(xiàn)出良好的初始活性,且廉價易得。但是在使用過程中,Ni易聚集并且容易積碳,從而導(dǎo)致催化劑活性下降。因此本文在明確了甲烷重整以及CO2甲烷化反應(yīng)的機理的基礎(chǔ)上,從增強金屬與載體的相互作用角度出發(fā),制備了性能良好的催化劑用于上述反應(yīng)。主要成果如下:第一部分:為了探究用NiO與Y2Ti2O7載體之間的相互作用,從而獲得性能更佳的甲烷水蒸氣重整制氫（SRM）催化劑,我們采用了低溫DBD等離子體在不同氣氛下制備了多種Ni/Y2Ti2O7催化劑用于反應(yīng)。結(jié)果表明,經(jīng)過等離子體處理的催化劑的反應(yīng)性能和抗積碳能力均比未處理的催化劑明顯提高,其反應(yīng)順序為... 

【文章來源】：南昌大學(xué)江西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：97 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖３．１?ＤＢＤ等離子體處理催化劑裝置圖??

?第３章ＤＢＤ等離子體處理Ｎｉ／Ｙ２Ｔｉ２０７催化劑用于甲烷水蒸氣重整制氣???過的樣品根據(jù)處理氣氛的不同分別標記為Ｎｉ／Ｙ２Ｔｉ２０７－ＡｉｒＰ、Ｎｉ／Ｙ２Ｔｉ２０７－ＡｒＰ和??Ｎｉ／Ｙ２Ｔｉ２〇７－Ｈ２Ｐ，未處理的樣品標記為Ｎｉ／Ｙ２Ｔｉ２〇７。??ｍｍｍ??圖３．２前驅(qū)體在１０％Ｈ２／Ａｒ氣氛下經(jīng)過ＤＢＤ等離子體處理的照片。??３．３結(jié)果與討論??３．３．１催化劑甲院水蒸氣重整反應(yīng)性能??４０?■?—?�。祝伲玻裕椋博枺�?＝?４０?－?ＮｉＡ＾Ｊｉ，０，??Ｃ?３０?－?一？—Ｎｉ／Ｙ２Ｔｉ２〇７－ＡｉｒＰ?Ｊ〇?．?Ｎｉ／Ｙ２Ｔｉ２〇７－ＡｉｒＰ??２０?－?一一?Ｎｉ／Ｙ２Ｔｉ２〇７－ＡｒＰ?＾?Ｎｉ／ＹＪｉ２〇７－ＡｒＰ??１０：?—?ＮｉＡＶＩＷＫＰ?…?十?ＩＳＷ２Ｔｉ２〇７－Ｈ，Ｐ??〇?＼?．?，?－?＊－?Ｅｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍ?ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ?＊？?＇?－?－?Ｅｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍ?ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ??６００?６５０?７００?７５０?８００?０??１???１?１?１???１???１???６００?６５０?７００?７５０?８００??Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?ｆＣ）?Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?（°Ｃ）??１８??

第３章ＤＢＤ等離子體處理Ｎｉ／Ｙ２Ｔｉ２Ｑ７催化劑用于甲烷水蒸氣重整制氫???７．０????（Ｃｊ?ＮｉＡ＾ＴｉｊＯｊＨＴ）??６?５?■?—３Ｖｉ／Ｙ２Ｔｉ２〇７（ＨＴ）－ＡｉｒＰ??６．０?－?ＮｉＡ＾２Ｔｉ２〇７（ＨＴ）－ＡｒＰ??ＮＳＸ?ＮｉＡ＾２Ｔｉ２〇７（ＨＴ）－Ｈ，Ｐ??３．５?－??３．０??１???１???１?＇?１?■?１???６００?６５０?７００?７５０?８００??Ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?（°Ｃ）??圖３．３Ｎｉ／Ｙ２Ｔｉ２〇７催化劑甲烷水蒸氣重整反應(yīng)活性圖：（Ａ）?ＣＨ４轉(zhuǎn)化率；（Ｂ）?Ｈ２收率；（Ｃ）??Ｈ２／ＣＯ?比。反應(yīng)條件：Ｈ２０：?ＣＨ４＝２：?１，空速?３６０００ｍＬ／ｇｅａｔ／ｈ。??催化劑的活性是在一定溫度下穩(wěn)定了?３０分鐘后進行采集的，其初始反應(yīng)性??能如圖１所示。根據(jù)圖１（ａ）和（ｂ）可知，隨著溫度的升高，ＣＨ４轉(zhuǎn)化率和Ｈ２收率??明顯提高。此外，所有經(jīng)等離子體處理的催化劑的催化活性均優(yōu)于未經(jīng)等離子??體處理的樣品，所有樣品活性順序為Ｎｉ／Ｙ２Ｔｉ２〇７－Ｈ２Ｐ?＞?Ｎｉ／?Ｙ２Ｔｉ２〇７－ＡｒＰ?＞?Ｎｉ／??Ｙ２Ｔｉ２〇７－ＡｉｒＰ＞Ｎｉ／Ｙ２Ｔｉ２〇７。從圖１（ｃ）可以看出，隨著溫度的升高，催化劑上的??Ｈ２／ＣＯ比值逐漸降低，這可能是由于在低溫的時候，水氣變換反應(yīng)（ＷＧＳＲ）較??強。與未處理的催化劑相比，ＤＢＤ等離子體處理的催化劑均獲得較低的Ｈ２／ＣＯ??比，ＮｉＡＹＴｈＣｈ－ＫｂＰ是所有催化劑中比例最低的。這可能意味著在等離子體處理??的催化劑上，可以抑制導(dǎo)致積碳的反應(yīng)ＣＯ歧化反應(yīng)的進行。?＇??表３．

【參考文獻】：
期刊論文
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