本文重點研究Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化劑上丙烷水汽重整制氫反應性能。利用X射線衍射（XRD）、程序升溫還原（TPR）、高分辨電鏡（HRTEM）、X射線光電子能譜（XPS）、程序升溫氧化（TPO）以及氧存儲能力（OSC）等表征技術對反應前后催化劑形貌結構及氧化還原能力進行了系統(tǒng)研究,建立催化劑性能與結構的關聯(lián)。并考察了焙燒溫度對Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化劑催化性能的影響規(guī)律。研究結果表明Ce0.75Zr0.25O2固溶體中Zr的摻雜大大提高了CeO2的氧化還原能力及其高溫穩(wěn)定性。Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化劑在丙烷水汽重整反應中表現出優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性。在化學反應計量比條件下,600oC下連續(xù)反應65h后,催化劑沒有發(fā)生明顯失活。出口尾氣中H2、CO、CO2和CH4的摩爾濃度分別穩(wěn)定在大約67mol%,9mol%,14mol%和8mol%。催化劑的高活性主要歸因于:（i）Ir組分對丙烷C-C鍵的強斷裂能力;（ii）載體對水分子的有效活化,促進甲烷水汽重整反應,提高氫氣選擇性。而催化劑的高穩(wěn)定性是由于:（i）高度分散的活性金屬Ir與載體間的強相互作用,... 

【文章來源】：大連工業(yè)大學遼寧省

【文章頁數】：53 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 文獻綜述
    1.1 丙烷制氫
    1.2 丙烷制氫研究進展
    1.3 丙烷水汽重整制氫催化劑研究進展
        1.3.1 丙烷水汽重整制氫催化劑研究進展
        1.3.2 鈰鋯固溶體研究進展
    1.4 丙烷水汽重整制氫反應機理研究進展
    1.5 論文工作設想
    1.6 論文創(chuàng)新點
第二章 實驗部分
    2.1 催化劑的制備
        2.1.1 化學試劑
        2.1.2 實驗裝置
        2.1.3 催化劑制備
            2.1.3.1 鈰鋯固溶體制備
0.75Zr_0.25O₂催化劑制備">            2.1.3.2 Ir/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑制備
    2.2 催化活性的評價
    2.3 催化劑的表征
        2.3.1 電感耦合等離子體發(fā)射光譜法（ICP）
        2.3.2 X射線衍射（XRD）
        2.3.3 催化劑的氧存儲測試（OSC）
        2.3.4 高分辨透射電鏡測試（HRTEM）
        2.3.5 比表面積測試（BET）
        2.3.6 程序升溫還原測試（H2-TPR）
        2.3.7 X射線光電子能譜測試（XPS）
        2.3.8 程序升溫脫附測試（CO2-TPD）
        2.3.9 程序升溫氧化（TPO）
第三章 結果與討論
0.75Zr_0.25O₂催化劑上丙烷制氫反應性能研究">    3.1 Ir/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑上丙烷制氫反應性能研究
        3.1.1 前言
0.75Zr_0.25O₂催化劑結構表征">        3.1.2 Ir/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑結構表征
            3.1.2.1 BET、ICP和XRD結果
0.75Zr_0.25O₂催化劑的氧存儲能力（OSC）">            3.1.2.2 Ir/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑的氧存儲能力（OSC）
0.75Zr_0.25O₂催化劑的HRTEM及SEM表征">            3.1.2.3 Ir/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑的HRTEM及SEM表征
0.75Zr_0.25O₂催化劑TPR表征">            3.1.2.4 Ir/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑TPR表征
0.75Zr_0.25O₂催化劑的XPS表征">            3.1.2.5 Ir/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑的XPS表征
0.75Zr_0.25O₂催化劑的CO2-TPD表征">            3.1.2.6 Ir/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑的CO2-TPD表征
0.75Zr_0.25O₂催化劑上丙烷水汽重整制氫反應性能測試">        3.1.3 Ir/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑上丙烷水汽重整制氫反應性能測試
            3.1.3.1 熱力學平衡計算
            3.1.3.2 反應溫度影響
            3.1.3.3 反應空速影響
            3.1.3.4 丙烷與水摩爾比影響
            3.1.3.5 載體影響
            3.1.3.6 催化劑穩(wěn)定性測試
0.75Zr_0.25O₂催化劑表征">            3.1.3.7 反應后Ir/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑表征
        3.1.4 小結
    3.2 催化劑焙燒溫度對丙烷水汽重整反應影響
        3.2.1 前言
0.75Zr_0.25O₂催化劑丙烷水汽重整反應性能考察">        3.2.2 不同溫度焙燒Ir/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑丙烷水汽重整反應性能考察
0.75Zr_0.25O₂催化劑BET及OSC表征">            3.2.2.1 Ir/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑BET及OSC表征
0.75Zr_0.25O₂催化劑HRTEM及SEM表征">            3.2.2.2 Ir/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑HRTEM及SEM表征
0.75Zr_0.25O₂催化劑上丙烷水汽重整制氫反應">            3.2.2.3 Ir/Ce_0.75Zr_0.25O₂催化劑上丙烷水汽重整制氫反應
        3.2.3 小結
第四章 結論及未來工作展望
參考文獻
發(fā)表論文目錄
致謝


【參考文獻】：
期刊論文
[1]MgO改性CuZnAl催化劑上甲醇裂解制氫[J]. 周性東,陳曉蓉,梅華.  精細化工. 2016(05)
[2]石墨烯-CuO/TiO2復合催化劑的合成及光催化制氫活性[J]. 涂盛輝,胡亞平,張婷,朱敏劍,梁海營,彭海龍,杜軍.  功能材料. 2016(04)
[3]“十三五”LNG發(fā)展?jié)摿艽骩J]. 孫陽.  中國石化. 2016(04)
[4]CeO2/ZrO2物質的量比對CeO2-ZrO2-WO3催化劑在NH3選擇性催化還原NO中的影響:氧化還原性能和表面酸性的探討[J]. 宋忠賢,張秋林,寧平,張金輝,王燕彩,唐小蘇.  化學世界. 2016(01)
[5]淺談天然氣制氫工藝[J]. 張立恒.  化工管理. 2016(03)
[6]美國國家氫能計劃及其啟示[J]. 王彥雨,高璐,劉益東.  未來與發(fā)展. 2015(12)
[7]乙醇蒸汽重整制氫鎳基催化劑的尺度效應與構效關系[J]. 王拓,田昊,張成喜,鞏金龍.  科學通報. 2015(33)
[8]Ni-Co催化劑上乙醇水蒸氣重整制氫[J]. 魏文良,張利峰.  廣州化工. 2015(22)
[9]甲醇或乙醇水蒸氣重整制氫高效新型催化劑的研發(fā)[J]. 梁雪蓮,劉志銘,謝建榕,陳秉輝,林國棟,張鴻斌.  廈門大學學報(自然科學版). 2015(05)
[10]CeO2納米纖維的制備及性能表征[J]. 袁丹妮,丁俊超,宋俊麗,郭曉娜.  科技視界. 2015(25)



本文編號：2964425