氫能及氫燃料電池的高速發(fā)展及廣泛應用使得應用于分散式制氫（如加氫站）及便攜式制氫（如車載制氫）等中小規(guī)模場所的制氫工藝成為研究熱點。等離子體重整制氫技術(shù)作為一種靈活高效,結(jié)構(gòu)簡單,啟停迅速,無需催化劑的新興技術(shù),可以克服傳統(tǒng)催化制氫方法存在的投資高,設(shè)備龐大,啟動慢,流程復雜,催化劑易失活等缺點,在中小型制氫場所具有獨特的優(yōu)勢。本文采用了一種新型的旋轉(zhuǎn)氣流和磁場協(xié)同驅(qū)動的旋轉(zhuǎn)滑動弧溫等離子體,用以克服傳統(tǒng)滑動弧等離子體存在的等離子體區(qū)域小,活性粒子不均勻,反應物停留時間短,處理量小等諸多缺點。在對該新型滑動弧等離子體的物理化學特性充分研究和認識的基礎(chǔ)上,將其在甲烷和甲醇重整制氫方面的應用進行了系統(tǒng)的實驗和機理研究,為可能的工業(yè)應用提供了堅實的實驗指導和理論依據(jù)。本文的主要研究內(nèi)容及結(jié)論如下：（1）協(xié)同驅(qū)動旋轉(zhuǎn)滑動弧物理特性表征。采用高速攝影、示波器和發(fā)射光譜技術(shù)分別對其電弧移動特性、電弧形態(tài)、電參數(shù)特性、活性粒子分布和光譜學特性等進行了研究,發(fā)現(xiàn)：旋轉(zhuǎn)滑動弧可以繞內(nèi)電極快速旋轉(zhuǎn)（轉(zhuǎn)速可達100轉(zhuǎn)／s）,形成穩(wěn)定的三維“等離子體盤”區(qū)域,等離子體區(qū)域的體積,反應物的停留時間以及反應物與等... 

【文章來源】：浙江大學浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：275 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
致謝
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 引言
    1.2 氫能
    1.3 等離子體技術(shù)
        1.3.1 等離子體概念及特性
        1.3.2 等離子體化學
        1.3.3 等離子體分類
        1.3.4 低溫等離子體發(fā)生方式及在制氫領(lǐng)域的應用
    1.4 滑動弧放電等離子體
        1.4.1 滑動弧放電現(xiàn)象及特性
        1.4.2 滑動弧反應器改進型結(jié)構(gòu)
        1.4.3 滑動弧放電等離子體的應用
    1.5 滑動弧放電等離子體在重整燃料制氫方面的研究進展
        1.5.1 甲烷重整制氫
        1.5.2 醇醚類重整制氫
        1.5.3 重烴類重整制取富氫氣體
        1.5.4 其他原料重整
    1.6 本文的研究目的和研究內(nèi)容
2 實驗系統(tǒng)及評價方法
    2.1 引言
    2.2 協(xié)同驅(qū)動旋轉(zhuǎn)滑動弧反應器
    2.3 協(xié)同驅(qū)動旋轉(zhuǎn)滑動弧裂解甲烷制氫實驗系統(tǒng)及評價方法
        2.3.1 實驗系統(tǒng)
        2.3.2 評價方法
    2.4 協(xié)同驅(qū)動旋轉(zhuǎn)滑動弧重整甲醇制氫實驗系統(tǒng)及評價方法
        2.4.1 實驗系統(tǒng)
        2.4.2 評價方法
    2.5 檢測分析裝置
        2.5.1 氣相色譜儀
        2.5.2 電參數(shù)采集系統(tǒng)
        2.5.3 高速攝影系統(tǒng)
        2.5.4 發(fā)射光譜系統(tǒng)
3 協(xié)同驅(qū)動旋轉(zhuǎn)滑動弧物理特性研究
    3.1 引言
    3.2 電弧移動特性及電弧形態(tài)分析
        3.2.1 協(xié)同驅(qū)動旋轉(zhuǎn)滑動弧電弧移動特性與其他滑動弧形式對比
        3.2.2 進氣組分對電弧移動特性及電弧形態(tài)的影響
        3.2.3 進氣流量對電弧移動特性及電弧形態(tài)的影響
    3.3 電參數(shù)特性分析
        3.3.1 進氣流量對電參數(shù)特性的影響
        3.3.2 運行電流對電參數(shù)特性的影響
    3.4 等離子體發(fā)射光譜分析
        3.4.1 發(fā)射光譜法簡介
        3.4.2 光譜理論
        3.4.3 等離子體區(qū)域活性粒子檢測
        3.4.4 等離子體區(qū)域能量分布計算
    3.5 協(xié)同驅(qū)動旋轉(zhuǎn)滑動弧與傳統(tǒng)等離子體物理特性對比
    3.6 結(jié)語
4 協(xié)同驅(qū)動旋轉(zhuǎn)滑動弧裂解甲烷制氫實驗研究
    4.1 引言
    4.2 甲烷裂解制氫實驗研究
        4.2.1 進氣流量的影響
4/N₂比和外加電阻的影響">        4.2.2 CH₄/N₂比和外加電阻的影響
        4.2.3 不同載氣的影響
    4.3 與傳統(tǒng)低溫等離子體裂解甲烷制氫效果對比
    4.4 反應效率討論
        4.4.1 制氫電耗
        4.4.2 高附加值副產(chǎn)物
    4.5 結(jié)語
5 協(xié)同驅(qū)動旋轉(zhuǎn)滑動弧裂解甲烷制氫機理研究
    5.1 引言
    5.2 等離子體發(fā)射光譜分析
        5.2.1 等離子體區(qū)域活性粒子檢測
2譜線強度隨外加電阻、CH₄/N₂比和進氣流量的變化">        5.2.2 CN和C₂譜線強度隨外加電阻、CH₄/N₂比和進氣流量的變化
        5.2.3 等離子體區(qū)域振動/轉(zhuǎn)動溫度計算
    5.3 反應動力學模型的建立及驗證
        5.3.1 電子碰撞反應
        5.3.2 重粒子反應
        5.3.3 Chemkin模型的建立
        5.3.4 反應動力學模型的驗證
    5.4 反應路徑分析及機理探討
        5.4.1 甲烷的轉(zhuǎn)化與生成
2的生成與消耗">        5.4.2 H₂的生成與消耗
        5.4.3 H的生成與消耗
2H₂的生成與消耗">        5.4.4 C₂H₂的生成與消耗
2H₄的生成與消耗">        5.4.5 C₂H₄的生成與消耗
2H₆的生成與消耗">        5.4.6 C₂H₆的生成與消耗
        5.4.7 HCN的生成與消耗
        5.4.8 整體反應路徑分析及工作展望
    5.5 結(jié)語
6 協(xié)同驅(qū)動旋轉(zhuǎn)滑動弧裂解甲醇制氫實驗研究
    6.1 引言
    6.2 刀片式滑動弧裂解甲醇制氫
    6.3 協(xié)同驅(qū)動旋轉(zhuǎn)滑動弧裂解甲醇制氫
        6.3.1 進氣流量的影響
        6.3.2 供電電壓和甲醇進氣濃度的影響
        6.3.3 運行電流的影響
        6.3.4 預熱溫度的影響
        6.3.5 水添加量的影響
        6.3.6 不同載氣的影響
    6.4 單位能量制氫產(chǎn)量與能量轉(zhuǎn)化效率
    6.5 數(shù)學模型的建立和敏感性分析
    6.6 不同低溫等離子體重整甲醇效果對比
    6.7 甲烷和甲醇裂解制氫反應效果對比與分析
    6.8 結(jié)語
7 協(xié)同驅(qū)動旋轉(zhuǎn)滑動弧裂解甲醇制氫機理研究
    7.1 引言
    7.2 等離子體發(fā)射光譜分析
        7.2.1 等離子體區(qū)域活性粒子檢測
        7.2.2 等離子體區(qū)域能量分布計算
    7.3 反應機理探討
    7.4 結(jié)語
2">8 拓展性研究—協(xié)同驅(qū)動旋轉(zhuǎn)滑動弧甲醇干重整同時制取氫氣和高效轉(zhuǎn)化CO2

    8.1 引言
    8.2 甲醇干重整實驗
    8.3 發(fā)射光譜分析
        8.3.1 活性粒子檢測
        8.3.2 主要中間粒子譜線強度隨甲醇進氣濃度的變化
        8.3.3 電子溫度和電子密度計算
    8.4 反應機理探討
2轉(zhuǎn)化技術(shù)對比">    8.5 與其他甲醇重整及CO₂轉(zhuǎn)化技術(shù)對比
    8.6 結(jié)語
9 全文總結(jié)和展望
    9.1 全文總結(jié)
    9.2 本文創(chuàng)新點
    9.3 對未來工作展望
參考文獻
附錄
作者簡歷



本文編號：2960905

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