燃料電池是一種把燃料所具有的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)換成電能的化學(xué)裝置。直接肼燃料電池(Direct hydrazine fuel cells,DHFCs)因具有理論輸出電壓高(1.56 V)、能量密度高(5.40kWh·kg~(-1))、反應(yīng)產(chǎn)物不污染環(huán)境等優(yōu)點(diǎn)有望在移動(dòng)/便攜式電源應(yīng)用。研發(fā)低成本、高活性、良好穩(wěn)定性的陽(yáng)極催化劑是推進(jìn)DHFC商業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵。本文以DHFC陽(yáng)極催化劑為研究?jī)?nèi)容,采用不同的化學(xué)合成方法制備出低成本高效負(fù)載型Ni-B和Ni-P催化劑。采用X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)和X射線光電子譜(XPS)等表征技術(shù),對(duì)催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析,同時(shí)通過(guò)循環(huán)伏安、線性掃描、計(jì)時(shí)電流等電化學(xué)方法測(cè)量催化劑催化活性及穩(wěn)定性,以建立催化劑結(jié)構(gòu)和性能的關(guān)系。論文所取得的研究成果為DHFC的商業(yè)化應(yīng)用奠定了實(shí)驗(yàn)和理論基礎(chǔ),本論文主要研究?jī)?nèi)容如下:1.采用化學(xué)鍍?cè)谂菽嚤砻嫔捎善骄叽鐬?80 nm密集堆垛小球,以制備負(fù)載型Ni-B催化劑。通過(guò)XRD和選區(qū)電子衍射分析得出該催化劑是由非晶和納米晶組成。Ni-B催化劑用于N_2H_4電催化氧化展現(xiàn)出了良好的循環(huán)穩(wěn)定性。在30 ~oC電催化0.10 M N_2H_4,其起始電位為-0.09 V,在電位為0.30 V(相對(duì)于可逆氫電極)時(shí),電流密度達(dá)到340 mA·cm~(-2)。相比于已報(bào)道的多數(shù)DHFC陽(yáng)極催化劑,該催化活性處于領(lǐng)先水平。此外研究發(fā)現(xiàn)適當(dāng)提高反應(yīng)溫度、水合肼和氫氧化鈉的濃度有利于對(duì)肼的電催化氧化。依據(jù)與Ni/泡沫鎳活性對(duì)比和XPS分析催化劑表面元素價(jià)態(tài)結(jié)果,得出電催化性能提高可能是因?yàn)閾诫sB元素調(diào)節(jié)了Ni電子結(jié)構(gòu),進(jìn)而提高了其本征活性。2.以泡沫鎳為載體,先水熱制備具有納米片層結(jié)構(gòu)Ni(OH)_2前驅(qū)體,再磷化制備出一種負(fù)載型Ni-P催化劑。通過(guò)XRD和選區(qū)電子衍射分析得出Ni-P催化劑是由Ni_(12)P_5和Ni_2P二相組成。在堿性條件下,研究其電催化氧化N_2H_4反應(yīng)的性能,該催化劑對(duì)N_2H_4電化學(xué)氧化表現(xiàn)出優(yōu)異的活性和耐久性。在同樣電位下,Ni-P催化劑活性超過(guò)Ni-B催化劑,但其起始電位更正。結(jié)合理論和實(shí)驗(yàn),對(duì)其催化機(jī)理進(jìn)行了初步探討。電催化性能提高同樣可能是因?yàn)閾诫sP元素調(diào)節(jié)了Ni電子結(jié)構(gòu),進(jìn)而提高了其本征活性。
【學(xué)位單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TQ426;TM911.4
【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 前言
    1.2 燃料電池
        1.2.1 燃料電池發(fā)展史
        1.2.2 燃料電池特點(diǎn)
        1.2.3 燃料電池的分類
    1.3 直接液體燃料電池
        1.3.1 直接醇類燃料電池
        1.3.2 直接甲酸燃料電池
        1.3.3 直接硼氫化鈉燃料電池
        1.3.4 直接肼燃料電池
    1.4 直接肼燃料電池
        1.4.1 直接肼燃料電池發(fā)展簡(jiǎn)史
        1.4.2 直接肼燃料電池工作原理
        1.4.3 直接肼燃料電池體系結(jié)構(gòu)
        1.4.4 直接肼燃料電池極化特性
    1.5 直接肼燃料電池電催化劑研究
        1.5.1 陽(yáng)極催化劑
        1.5.2 陰極催化劑
    1.6 水合肼電化學(xué)氧化機(jī)理研究
    1.7 電催化劑研究面臨問(wèn)題和研究熱點(diǎn)
    1.8 本課題研究意義和研究?jī)?nèi)容
第二章 Ni-B/泡沫鎳用于肼電催化氧化
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)原材料及裝置
        2.2.2 催化劑制備
        2.2.3 電化學(xué)測(cè)試
        2.2.4 表征
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 樣品形貌觀察與結(jié)構(gòu)表征
        2.3.2 陽(yáng)極催化劑電化學(xué)活性研究
        2.3.3 催化劑的電化學(xué)比表面積和電化學(xué)阻抗測(cè)量
        2.3.4 Ni-B/泡沫鎳對(duì)肼電化學(xué)氧化機(jī)理分析
        2.3.5 不同反應(yīng)條件下樣品對(duì)肼電催化影響
    2.4 本章小結(jié)
第三章 Ni-P/泡沫鎳用于肼電催化氧化
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 試劑和儀器
        3.2.2 催化劑制備
        3.2.3 電化學(xué)測(cè)試
        3.2.4 表征
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 樣品形貌觀察與結(jié)構(gòu)表征
        3.3.2 催化劑活性及耐久性測(cè)試
        3.3.3 催化劑電化學(xué)比表面積和阻抗測(cè)量
    3.4 本章小結(jié)
第四章 結(jié)論
    4.1 本文結(jié)論
    4.2 本論文主要的創(chuàng)新成果
    4.3 本論文存在的不足與展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件

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