由于可再生能源需求的不斷增加,金屬-空氣電池,特別是鋅空氣電池,因其環(huán)境的良好性、成本效益低、安全性、可再充電性以及優(yōu)異的耐久性,被認(rèn)為是鋰離子電池的潛在替代品。而鋅空電池的陰極氧還原催化劑對(duì)其性能的影響較大。本論文針對(duì)此問題,主要工作如下:(1)利用二氰二胺、二茂鐵和殼聚糖為原料,通過(guò)均勻混合,冷凍干燥獲得碳前驅(qū)體,在NH3氣氛中,950℃退火處理1h后,可宏量制備高比表面積的N、Fe共摻雜碳材料(NFe-C-HSA)。該典型產(chǎn)物具有三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),是一種高比表面積和總孔體積(比表面積為1776.68m2g-1,總孔體積為1.58cm3g-1)的N、Fe共摻雜復(fù)合納米多孔碳材料。典型產(chǎn)物在組裝鋅空電池測(cè)試中表現(xiàn)出優(yōu)異的電池性能,在電流密度為209.9mAcm-2時(shí),功率密度最大值為170.0mWcm-2,典型產(chǎn)物在10OmAcm-2時(shí)的比容量為697mAh1-1,與商業(yè)Pt/C(20%)相比,我們制備的典型產(chǎn)物具有更好的催化性能。(2)研究了鈷、石墨烯共摻雜的CMK3復(fù)合納米材料(CMK3-G-Co)的鋅空電池性能,詳細(xì)地比較了幾種不同條件下制備的產(chǎn)物和商業(yè)Pt/C(20%)在堿性介質(zhì)中通過(guò)組裝的電池測(cè)量其電池性能。根據(jù)測(cè)試結(jié)果發(fā)現(xiàn)復(fù)合納米材料(CMK3-G-Co)在900℃時(shí)測(cè)試的電池性能與商業(yè)Pt/C(20%)相比類似,但我們制備的典型產(chǎn)物原料豐富,制備簡(jiǎn)單,價(jià)格便宜,因此完全有可能成為替代商業(yè)Pt/C(20%)的鋅空電池陰極催化劑。(3)利用生物質(zhì)香蒲為原料,添加少量的FeCl3和NiCl2(未加三聚氰胺和二茂鐵等)直接合成了含有少量的Fe、Ni氮摻雜的碳納米管(CNT-N-Fe-Ni)。該材料的最佳反應(yīng)條件為NH3氣氛下,鍛燒溫度為800℃,保溫時(shí)間為1h。典型產(chǎn)物碳納米管外層直徑是145±5nm,厚度為15±2nm,其中氮含量達(dá)到2.77%,Fe和Ni的含量分別為0.3%和0.22%�？梢赃M(jìn)一步說(shuō)明我們成功的將鐵和鎳摻雜到碳納米管中。
【學(xué)位單位】：安徽大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O643.36;TM911.41
【部分圖文】：

鉑基材料是四電子（４ｅ＿）路徑，但是鉑成本非常昂貴且稀有，阻礙了其發(fā)展和??應(yīng)用。所以，探索非貴金屬催化劑代替鉑催化劑是一個(gè)非常有意義的研宄方向［７］。??在這方面，一維（１Ｄ）碳納米管（ＣＮＴ）和二維（２Ｄ）石墨烯（圖１）由于其??優(yōu)異的電導(dǎo)率，巨大的比表面積（ＳＳＡ），以及優(yōu)良的熱力學(xué)性能［８】，引起了大??量的關(guān)注。有研究發(fā)現(xiàn)，可以通過(guò)加入其它的原子到碳的結(jié)構(gòu)中，從而改變〇２??的催化位點(diǎn)、化學(xué)吸附能以及電催化劑的反應(yīng)機(jī)理，因此，很大程度上提升其??ＯＲＲ性能［９］。在各種可能的摻雜原子中，Ｎ摻雜的碳材料由于其優(yōu)良的電催化性??能、低成本、優(yōu)異的穩(wěn)定性和環(huán)境友好性而備受關(guān)注。此外，當(dāng)過(guò)渡價(jià)氮被引入??石墨平面時(shí)，可以得到更多的ｊｔ電子Ｍ，這一特性也使石墨碳改變了許多其它的??性質(zhì)，如：增加Ｎ型載體濃度和表面能，降低功函數(shù)以及可調(diào)極化［１１＿１４］。如圖２??所示

能、低成本、優(yōu)異的穩(wěn)定性和環(huán)境友好性而備受關(guān)注。此外，當(dāng)過(guò)渡價(jià)氮被引入??石墨平面時(shí)，可以得到更多的ｊｔ電子Ｍ，這一特性也使石墨碳改變了許多其它的??性質(zhì)，如：增加Ｎ型載體濃度和表面能，降低功函數(shù)以及可調(diào)極化［１１＿１４］。如圖２??所示，石墨烯中Ｎ原子的三種常見鍵合構(gòu)型分別是吡啶型，吡咯型和石墨型ｔＷ。??吡啶型氮是每個(gè)Ｎ原子與兩個(gè)Ｃ原子鍵合供給一個(gè)ｉｔ電子，且Ｎ原子比較靠近??石墨烯平面的邊緣；吡咯型氮是Ｎ原子是被結(jié)合到雜環(huán)中的，同吡啶型Ｎ原子??一樣，也是每個(gè)Ｎ原子鍵合到兩個(gè)Ｃ原子上，但不同的是它可以為７１體系貢獻(xiàn)兩??個(gè)電子。石墨型Ｎ跟前兩種類型的Ｎ原子不同，它在石墨烯平面中替代碳原子??的Ｎ原子，這種方式摻雜的Ｎ原子可以改變石墨碳費(fèi)密能級(jí)附近的局域密度狀??態(tài)，并且在調(diào)節(jié)電子性質(zhì)和改善其ＯＲＲ性能方面起著至關(guān)重要的作用［１４，１６］。??１??

從實(shí)驗(yàn)的角度來(lái)看，Ｙ．Ｔａｎｇ等人Ｍ通過(guò)ＣＶＤ方法合成ＮＣＮＴ，使用乙腈或??乙醇作為前體、Ａｒ／Ｈ２作為載氣。透射電子顯微鏡圖像（ＴＥＭ）表明，ＮＣＮＴ是??由單個(gè)納米團(tuán)堆疊在一起（參見圖３）。其結(jié)果表明，堆疊的ＮＣＮＴ與Ｐｔ／ＣＮＴ??在ＯＲＲ中表現(xiàn)出類似的催化活性，并且還可以用于Ｈ２０２和葡萄糖的電化學(xué)檢測(cè)。??其他幾個(gè)研宄小組［４６］也嘗試使用ＣＶＤ方法用不同的Ｎ前體合成ＮＣＮＴ。實(shí)驗(yàn)表??明，碳和氮前體對(duì)ＮＣＮＴ的形態(tài)和性能有顯著的影響。例如，當(dāng)使用二茂鐵（催??化劑前體）和咪唑（Ｃ和Ｎ前體）時(shí)，合成的ＮＣＮＴ具有高達(dá)８．５４％的Ｎ含量??和竹節(jié)狀結(jié)構(gòu)［２３】。通過(guò)９００°Ｃ退火處理ＣＮＴ和三吡咯基三嗪（ＴＰＴ）混合物后??得到ＮＣＮＴ，在堿性介質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的ＯＲＲ電化學(xué)性能。??在另一組中，Ｋｕｎｄｕ等人為了控制氮含量，通過(guò)在不同溫度下用鈷作為催??化劑熱解乙腈來(lái)制備ＮＣＮＴ。結(jié)果表明，在較低溫度下制備的ＮＣＮＴ具有更多??的吡啶基團(tuán)，且更多的暴露邊緣平面。此外，他們還發(fā)現(xiàn)含有較多吡啶基團(tuán)的??ＮＣＮＴ對(duì)ＯＲＲ具有更好的催化性能。后來(lái)
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本文編號(hào)：2861092