從長(zhǎng)遠(yuǎn)來(lái)看,石油、煤炭和天然氣等不可再生化石燃料不是解決能源短缺及其相關(guān)問(wèn)題的有效方案。要徹底解決與化石燃料有關(guān)的環(huán)境問(wèn)題,如空氣污染和全球變暖,必須逐步用清潔能源取代化石燃料。從風(fēng)能、太陽(yáng)能或核能中獲得的氫能是避免使用化石燃料而成為了最有效的方案之一。由于水在地球上有很大的儲(chǔ)量,因此裂解水制取氫氣已成為當(dāng)前研究的熱門(mén)領(lǐng)域。裂解水分為析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER),但是目前裂解水的主要瓶頸問(wèn)題主要在于析氧反應(yīng)(OER)。對(duì)于析氧反應(yīng)(OER),RuO_2和IrO_2是電化學(xué)性能最好的催化劑,但是RuO_2和IrO_2是稀有且昂貴的貴金屬基材料。因此,研究人員一直致力于開(kāi)發(fā)低成本和高效率的電催化劑。雙金屬化合物催化劑是一種常見(jiàn)的陽(yáng)極催化劑,摻入第二種金屬對(duì)活性金屬的改性是一種很有效的方法,產(chǎn)生的雙金屬化合物由于原子水平上的均勻分散,對(duì)OER的活性增強(qiáng)。此外,雙金屬化合物的電子效應(yīng)和協(xié)同效應(yīng)也可以增強(qiáng)催化活性。本文通過(guò)摻入錫和鐵元素制備Co-Fe、Ni-Fe和CoSn雙金屬化合物,并且探究了雙金屬化合物的析氧性能。通過(guò)溶劑熱法制備了不同比例的Co-Sn雙金屬化合物,利用粉末XRD、ICP、SEM、XPS和TEM等手段對(duì)材料的物理化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了表征,考察了該系列催化材料的析氧反應(yīng)(OER)的電化學(xué)性能。發(fā)現(xiàn)比例為1:1的CoSn雙金屬化合物的析氧性能最好。引入的Sn元素由于可以產(chǎn)生電子效應(yīng),并有助于提高催化劑的電導(dǎo)率,這可能是CoSn在1.0 M KOH溶液中具有較低過(guò)電位和Tafel斜率的原因。此外,CoSn表示最佳穩(wěn)定性,因?yàn)?0 h后催化劑表面沒(méi)有明顯的活性位點(diǎn)丟失。低的過(guò)電位和Tafel斜率以及較好的穩(wěn)定性,使其成為具有前景的電催化劑。通過(guò)共沉淀法制備了不同比例的CoFe和NiFe雙金屬化合物,利用粉末XRD、ICP、XPS和TEM等手段對(duì)材料的物理化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了表征,考察了該系列催化材料的析氧反應(yīng)(OER)的電化學(xué)性能。發(fā)現(xiàn)CoFe和NiFe雙金屬化合物的析氧性能與RuO_2相比,并沒(méi)有優(yōu)勢(shì)。通過(guò)XPS以及TEM表征發(fā)現(xiàn)催化劑粒子的表面已經(jīng)被氧化。并且CoFe和NiFe雙金屬化合物的粒子團(tuán)聚現(xiàn)象嚴(yán)重,以上原因是造成CoFe和NiFe雙金屬化合物析氧性能低下的原因。
【學(xué)位單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類(lèi)】：O643.36;TQ116.2
【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 水裂解反應(yīng)
        1.1.1 析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)
        1.1.2 析氧反應(yīng)(OER)的機(jī)理
        1.1.3 析氧反應(yīng)(OER)在燃料電池中的應(yīng)用
    1.2 析氧反應(yīng)(OER)催化材料的研究
        1.2.1 貴金屬氧化物催化劑
        1.2.2 過(guò)渡金屬氧化物催化劑
        1.2.3 層狀雙金屬氫氧化物催化劑
        1.2.4 過(guò)渡金屬氮化物催化劑
        1.2.5 無(wú)金屬催化劑
        1.2.6 過(guò)渡金屬硫化物催化劑
    1.3 本論文的選題依據(jù)及其研究?jī)?nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)總述
    2.1 實(shí)驗(yàn)所需試劑和設(shè)備
    2.2 表征儀器
        2.2.1 X射線粉末衍射(PXRD)
        2.2.2 (ICP-AES)電感耦合等離子體發(fā)射光譜
        2.2.3 (FE-SEM)場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡
        2.2.4 (TEM)透射電鏡
        2.2.5 (XPS)X射線光電子能譜
    2.3 催化劑的性能評(píng)價(jià)
3 雙金屬化合物CoSn的制備及其析氧反應(yīng)的研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 溶劑熱法制備Co、Sn單金屬OER催化劑
        3.2.2 溶劑熱法制備Co-Sn雙金屬化合物
        3.2.3 Co-Sn雙金屬化合物催化性能的測(cè)試
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 Co-Sn雙金屬化合物的X射線粉末衍射
        3.3.2 CoSn的態(tài)密度DOS分析
        3.3.3 Co-Sn雙金屬化合物的ICP分析
        3.3.4 Co-Sn雙金屬化合物的電鏡表征
        3.3.5 Co-Sn雙金屬化合物的XPS分析
        3.3.6 Co-Sn雙金屬化合物的析氧性能研究
    3.4 本章小結(jié)
4 雙金屬化合物CoFe和NiFe的制備及其析氧性能的研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 沉淀法合成Co、Fe、Ni單金屬OER催化劑
        4.2.2 共沉淀法合成Co-Fe和Ni-Fe雙金屬化合物
        4.2.3 Co-Fe和Ni-Fe雙金屬化合物催化性能的測(cè)試
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 Co-Fe和Ni-Fe雙金屬化合物的X射線粉末衍射
        4.3.2 Co-Fe和Ni-Fe雙金屬化合物的ICP分析
        4.3.3 Co-Fe和Ni-Fe雙金屬化合物的電鏡表征
        4.3.4 Co-Fe和Ni-Fe雙金屬化合物的XPS分析
        4.3.5 Co-Fe和Ni-Fe雙金屬化合物的析氧性能研究
    4.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝

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1 呂海峰;程年才;木士春;潘牧;;質(zhì)子交換膜燃料電池Pd修飾Pt/C催化劑的電催化性能[J];化學(xué)學(xué)報(bào);2009年14期

2 宋海華,鄔慧雄,馬海洪;燃料電池技術(shù)在電催化反應(yīng)領(lǐng)域的應(yīng)用[J];化學(xué)進(jìn)展;2004年03期

本文編號(hào)：2848338