貴金屬納米材料在燃料電池中的應(yīng)用非常廣泛。特別是貴金屬鉑(Pt),是很多燃料電池陰陽電極反應(yīng)的催化劑。然而Pt的價(jià)格大大提高了燃料電池的成本,并且它的儲(chǔ)量少,極大地限制了其在商業(yè)上的發(fā)展。所以尋找Pt催化劑的替代品,并且提高貴金屬利用率,降低燃料電池的催化劑的成本以及提高電催化劑的性能是一個(gè)重大課題。Pd、Rh、Pt是常見的貴金屬,Cu、Fe、Ni、Co等是常用的廉價(jià)過渡金屬。石墨烯等碳納米載體的優(yōu)良性能為燃料電池催化劑發(fā)揮出巨大的潛能。所以本論文旨在將貴金屬與廉價(jià)過渡金屬結(jié)合在一起,并且通過金屬與載體之間的相互作用將貴金屬與廉價(jià)金屬形成的合金負(fù)載在碳材料上。然后探討反應(yīng)體系所需要的前驅(qū)體、還原劑、反應(yīng)溫度、pH值、金屬原子比例等條件制備雙金屬/碳載體納米復(fù)合物,通過透射電子顯微(TEM)、X-射線光電子能譜(XPS)及X-射線衍射(XRD)等表征技術(shù)對(duì)制備材料進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征,通過循環(huán)伏安法與計(jì)時(shí)電流測試獲得的材料在燃料電池電極反應(yīng)中的催化性能。主要結(jié)果如下:1.使用預(yù)沉淀劑制備石墨烯負(fù)載PdCu合金納米復(fù)合物(PdCu/GN)。通過改變前驅(qū)體的量制備出不同Pd/Cu原子比的復(fù)合物。在制備反應(yīng)中,氧化石墨烯(GO)與金屬氧化物之間的強(qiáng)相互作用使金屬沉淀物PdO·H20/Cu(OH)2有序地錨定在GO的表面,金屬-石墨烯之間的相互作用促進(jìn)PdCu納米晶展現(xiàn)出卓越的分散性和高的合金度。與商業(yè)化Pd/C相比,PdCu/GN納米復(fù)合物對(duì)甲酸氧化有更高的電催化活性和穩(wěn)定性。2.使用預(yù)沉淀劑制備碳球負(fù)載的RhCo合金納米復(fù)合物(RhCo/CB)。探討不同R1h/Co原子比的復(fù)合物,同時(shí)研究了它們對(duì)堿性介質(zhì)中甲醇氧化反應(yīng)的電催化性能。實(shí)驗(yàn)證明,RhCo/CB在甲醇反應(yīng)中對(duì)中間產(chǎn)物有優(yōu)良的抗毒性。與商業(yè)化Pd/C和Pt/C相比,Rh3Co1/CB納米復(fù)合物對(duì)堿性介質(zhì)中的甲醇氧化反應(yīng)有更優(yōu)越的電催化活性和穩(wěn)定性,表明Rh基合金納米晶在堿性甲醇燃料電池中是非常有希望替代Pt的陽極催化劑。3.通過氰膠自還原法制備得到碳納米碗負(fù)載的PdCo合金納米復(fù)合物(Pd2Co1/CWs)。掃描電子顯微鏡(SElM)和透射電子顯微鏡(TEM)表明制備得到的PdCo納米晶是很小的立方體且一致地分散在碳納米碗的表面,經(jīng)過統(tǒng)計(jì),PdCo立方體的尺寸大約是10.3nm。電化學(xué)測試表明,Pd2Co1/CWs納米復(fù)合物在堿性介質(zhì)中對(duì)乙醇氧化反應(yīng)有很高的催化性能。與商業(yè)化Pd/C相比,其電催化性能顯著提高。因此,Pd2Co1/CWs納米復(fù)合物在堿性乙醇燃料電池中具有一定的應(yīng)用前景。
【學(xué)位單位】：陜西師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O643.36;TM911.4
【部分圖文】：

陜西師范大學(xué)碩士學(xué)位論文??性的新型材料，并且在未來的科技發(fā)展中占有極其重具有獨(dú)特的性質(zhì)，貴金屬納米材料不但具有大塊貴金很多獨(dú)特的性質(zhì)。例如材料的表面效應(yīng)、體積效應(yīng)、及宏觀量子隧道效應(yīng)。因其形貌與尺寸對(duì)其性能有材料的形貌與尺寸非常重要。根據(jù)貴金屬納米材料，例如原子團(tuán)簇、多面體、納米顆粒等；一維，如納維，比如超晶格、多層片及超薄膜等；三維或稱多殼結(jié)構(gòu)等。這些貴金屬納米物質(zhì)的多樣結(jié)構(gòu)與形貌及、新材料、生物醫(yī)藥等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用前景［１７，１８］。??

?＇Ｊ．Ａ?ｃｒｏ？％（ｈ??，：，》？Ｗ參騰黌》？？?舞??圖１－４．?Ｒｈ納米粒子的生長歷程［１４０］??Ｆｉｇｕｒｅ?１－４．?ＴＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｉｎｔｅｒｍｅｄｉａｔｅｓ?ｏｆ?Ｒｈ?ｎａｎｏｄｅｎｄｒｉｔｅｓ?ａｔ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｔｉｍｅｓ?ｏｆ?（ａ）?２，?（ｂ）?３，?（ｃ）??４，?ａｎｄ?（ｄ）?６?ｈ．?（ｅ）?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｆｏｒｍａｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ?Ｒｈ?ｎａｎｏｄｅｎｄｒｉｔｅｓ．??１．２．２．３晶種法??晶種法，是在反應(yīng)溶液里加入貴金屬納米晶種，通過改變前驅(qū)體、穩(wěn)定劑、??還原劑、晶種的加入量、反應(yīng)速度、反應(yīng)溫度、溶液ｐＨ值，控制貴金屬納米顆粒??的組成、結(jié)構(gòu)粒徑大小和分布。此種方法已經(jīng)合成了具有各種形狀的金屬納米物??４??

的納米復(fù)合材料，常用于中空材料的制備。這是種新穎節(jié)復(fù)合物的組分，在納米復(fù)合材料制備方面，有很好的納米復(fù)合材料的應(yīng)用??斷地對(duì)金屬納米材料的研究，現(xiàn)在雙金屬納米材料催化重要的應(yīng)用。主要有催化各種有機(jī)反應(yīng)、汽車尾氣的處劑、生物傳感器等。??材料??然界最為常見的元素，其豐富的儲(chǔ)量、可加工性和穩(wěn)定民經(jīng)濟(jì)及生活的各個(gè)方面。由于各同素異形體的晶體結(jié)構(gòu)也是千差萬別。近些年來，人們已經(jīng)通過各種手段制備米材料，這些新型的碳材料有獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)，從、醫(yī)藥等很多領(lǐng)域都有廣闊的應(yīng)用前景［２２￣２４］。??
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本文編號(hào)：2845381