微生物燃料電池(microbial fuel cell)是一種基于電活性微生物的新陳代謝氧化有機物,將化學(xué)能轉(zhuǎn)換為電能的一種電化學(xué)裝置。MFC可將污水中廢棄有機物的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為可利用的電能,因此具有去污和產(chǎn)能雙重功效,近年來受到研究者們的廣泛關(guān)注。陰極不僅是決定MFC性能的關(guān)鍵部件之一,而且是限制MFC技術(shù)產(chǎn)業(yè)化的因素之一。由于空氣中豐富的氧氣含量,因此,氧氣還原反應(yīng)(ORR)是MFC用于污水處理最重要的陰極反應(yīng)。ORR具有較緩慢的反應(yīng)動力學(xué),需要使用ORR催化劑。Pt/C等貴金屬具有優(yōu)異的ORR催化性能,但昂貴的價格限制其在MFC中大規(guī)模應(yīng)用。因此,開發(fā)低成本、高性能ORR催化劑是推進(jìn)MFC在實際污水處理應(yīng)用亟需解決的關(guān)鍵問題之一。氮磷共摻雜碳(NPC)因雜原子摻雜改變了碳原子的電子分布,而具有優(yōu)良的ORR催化性能,是一種優(yōu)異的ORR催化劑。催化劑高比表面積會提高活性催化位點,同時高的導(dǎo)電性會提高電子傳遞效率。為了進(jìn)一步提高NPC的ORR催化性能,本論文采用提高比表面積和導(dǎo)電性兩種方法來優(yōu)化NPC氧氣還原催化性能。主要研究內(nèi)容如下:(1)炭黑(CB)因其優(yōu)異的導(dǎo)電性,常被用于電極材料的導(dǎo)電填料。本研究以CB作為導(dǎo)電填料,通過提高NPC電導(dǎo)率來提高其ORR催化性能。研究以CB為載體,通過原位氧化聚合的方法,將植酸摻雜的聚苯胺負(fù)載在CB上,再經(jīng)高溫?zé)峤?制備出氮磷共摻雜碳改性炭黑(NPC@CB)催化劑。實驗對NPC與CB質(zhì)量比進(jìn)行優(yōu)化,得到最優(yōu)比催化劑(NPC@CB-0.4)。NPC@CB-0.4具有更高的電導(dǎo)率,且石墨化程度也比單原子摻雜碳改性的NC@CB和PC@CB更高。同樣在中性溶液中對于起始電位及電流密度而言,展現(xiàn)出最高的ORR催化活性。使用NPC@CB-0.4作為ORR催化劑制備的MFC具有0.756 V的開路電壓和1209mW m~(-2)的功率密度,其功率密度是使用純CB制備的ORR催化劑()MFC的兩倍多。在MFCs的實際運用中,NPC@CB-0.4可作為一種高效的ORR催化劑使用。(2)活性碳(AC)是一種環(huán)境友好的ORR催化劑。由于其介孔特性,高比表面積及吸附性,已被廣泛應(yīng)用于微生物燃料電池。然而,純AC在ORR催化過程中表現(xiàn)出較高的過電位,電催化活性不高。按照與前面一部分相同的方法,以AC替換CB制備NPC@AC復(fù)合催化劑。因AC可以吸附氮磷元素前驅(qū)體,增加催化劑的雜原子含量,使催化劑的起始電位正向位移,從而提升催化劑的催化性能。實驗對NPC與AC質(zhì)量比進(jìn)行優(yōu)化,得到最優(yōu)比催化劑(NPC@AC-0.7)。與純AC相比,NPC@AC-0.7保留了AC的高比表面積以及NPC低的ORR過電位等優(yōu)勢,在中性溶液中表現(xiàn)出更好的電催化活性,甚至比純NPC的催化性能更好。以NPC@AC-0.7為ORR催化劑制備的空氣陰極MFC具有更高的開路電壓及功率密度,分別為0.753 V和1223 mW m~(-2),遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于純AC的開路電壓(0.432 V)與功率密度(595 mW m~(-2))。在MFCs的實際運用中,NPC@AC-0.7可作為一種高效的ORR催化劑使用。
【學(xué)位單位】：江西師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O643.36;TM911.4
【部分圖文】：

2圖 1-1 MFC 的工作原理示意圖生物燃料電池的產(chǎn)電源頭為產(chǎn)電菌，常見的產(chǎn)電菌有硫還原地等[12]。對于產(chǎn)電微生物釋放電子傳遞到陽極的具體機制，研究

氧還原反應(yīng)（ORR）催化劑層和空氣擴散層構(gòu)成（圖1-2）。通過粘合劑將 ORR 催化劑粘結(jié)在集流體上，使其固定在陰極表面上，使ORR 催化劑層處于三相界面。ORR 催化劑的催化能力對空氣陰極性能至關(guān)重要[25]，同時其他組件也影響空氣陰極性能。在此，我們通過文獻(xiàn)來總結(jié)每一成分對空氣陰極的影響。圖 1-2 典型的空氣陰極電池示意圖[26]1.3.2 空氣陰極的反應(yīng)基理空氣陰極發(fā)生的反應(yīng)為氧氣還原反應(yīng)（ORR），是溶液中的氧氣與空氣陰極催化層的界面相接觸，然后接受電子發(fā)生的還原反應(yīng)。其反應(yīng)的主要機理可由是否生成中間產(chǎn)物 H2O2分為兩種，具體的如下：(1) 生成中間產(chǎn)物的 2 電子反應(yīng)歷程：O2+ 2H++ 2e-→ H2O2H2O2+ 2H++2e-→ 2H2O

面布的 SEM 圖像[28]; （B）碳網(wǎng)[29]和（C）不銹鋼網(wǎng)[30]的數(shù)碼圖網(wǎng)的 SEM 圖像[26]。另一種可作為空氣陰極集流體的材料，因其優(yōu)異的導(dǎo)電性者的注意。這些金屬材料包括鎳網(wǎng)[31]和鎳泡沫[32,33]，不銹

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前1條

1 李興校;;對稱等仿射球和極小對稱Lagrange子流形的對應(yīng)[J];中國科學(xué):數(shù)學(xué);2014年01期

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前1條

1 劉琴;微生物燃料電池空氣陰極催化劑的制備及其產(chǎn)電性能研究[D];江西師范大學(xué);2014年

本文編號：2826427