高性能水泥基材料因其所表現(xiàn)出的優(yōu)異綜合性能而被廣泛應(yīng)用于基礎(chǔ)建設(shè)領(lǐng)域。然而,聚合物乳液改性水泥的機(jī)理研究卻遠(yuǎn)遠(yuǎn)滯后于應(yīng)用,利用化學(xué)分析的手段,有望對(duì)聚合物乳液改性水泥材料內(nèi)部的化學(xué)反應(yīng)進(jìn)行研究;另一方面,氧化石墨烯(GO)是近年來(lái)新興的一種二維材料,將GO用于改性水泥,有望制備出超高性能的水泥基材料;并且,GO片層結(jié)構(gòu)上的活性基團(tuán)給予了其良好的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)性,設(shè)計(jì)合成化學(xué)改性的GO,可以進(jìn)一步研究其結(jié)構(gòu)對(duì)水泥性能的影響。論文的主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下:(1)研究聚丙烯酸酯(PA)乳液改性水泥的性能;PA乳液會(huì)改善水泥的抗折強(qiáng)度、收縮率、保水性和粘度,會(huì)降低水泥的抗壓強(qiáng)度。另外,7.5%的加入量為PA乳液作為改性劑增強(qiáng)水泥各項(xiàng)性能的上限,當(dāng)PA乳液的加入量大于7.5%后,就會(huì)對(duì)水泥的引氣性產(chǎn)生消極的影響,使其工作性降低。用傅立葉紅外光譜(FT IR)、X射線光電子能譜(XPS)、凝膠滲透色譜(GPC)以及pH計(jì)等分析方法研究PA乳液改性水泥體系內(nèi)的化學(xué)反應(yīng)。研究表明,整個(gè)體系內(nèi)發(fā)生的反應(yīng)可以分為三個(gè)階段;第一階段水化反應(yīng)為主導(dǎo)反應(yīng);在第二階段,PA乳液中含有的酯基會(huì)在水泥水化反應(yīng)產(chǎn)生的富堿、升溫體系中發(fā)生水解反應(yīng)而生成羧基,這時(shí)水解反應(yīng)占主導(dǎo)地位;第三階段這些羧基會(huì)和水泥水化產(chǎn)生的Ca(OH)_2發(fā)生化學(xué)反應(yīng),生成Ca(HCOO)_2,這種化學(xué)反應(yīng)會(huì)將不同的PA大分子鏈連接起來(lái),反應(yīng)的持續(xù)發(fā)生就會(huì)使PA大分子鏈形成以Ca~(2+)相連的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),這一階段水化和交聯(lián)反應(yīng)占主導(dǎo)地位。(2)以丁苯(SBR)乳液和羧基丁苯乳液(XSBRL)為代表,研究聚合物乳液改性水泥的性能。聚合物乳液的加入可以改善水泥的抗折強(qiáng)度、粘度和收縮率等性能,聚合物乳液改性水泥存在最佳的加入量,超過(guò)了這個(gè)最佳摻量后,會(huì)對(duì)水泥的引氣性產(chǎn)生消極的影響。含有可與水化產(chǎn)物反應(yīng)的活性基團(tuán)的聚合物乳液對(duì)水泥的抗折強(qiáng)度的增強(qiáng)作用更明顯;但是聚合物乳液的加入會(huì)降低水泥的抗壓強(qiáng)度。采用了差示掃描量熱分析(DSC)、熱重分析(TGA)、FT IR、XPS以及掃描電子顯微鏡(SEM)等手段得到可以適用于任何聚合物乳液改性水泥的機(jī)理模型。當(dāng)聚合物乳液鏈上不包含可與水化產(chǎn)物發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的基團(tuán)時(shí),改性機(jī)理只是物理機(jī)理,即聚合物乳液膜覆蓋在水化產(chǎn)物表面以及填充在水泥的孔隙和裂縫中;當(dāng)聚合物乳液鏈上包含可以于水泥XSBRL水化產(chǎn)物反應(yīng)的活性基團(tuán)時(shí),改性機(jī)理包括物理和化學(xué)兩個(gè)部分,物理機(jī)理和不含有活性基團(tuán)的聚合物乳液相同,化學(xué)改性機(jī)理為活性基團(tuán)與水化產(chǎn)物發(fā)生化學(xué)反應(yīng)將聚合物乳液和水化產(chǎn)物連接起來(lái),形成3D網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。(3)合成了GO,研究表明GO改性水泥具有優(yōu)異的力學(xué)性能;然而GO會(huì)明顯降低水泥凈漿的流動(dòng)度和粘度,這是由于GO納米片層在水泥的表面具有非常強(qiáng)的吸附能力。GO在水泥表面為多層吸附,符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型;吸附層厚度大約為10.16 nm,即約有12層GO納米片層吸附在水泥的表面。并且GO在改性水泥的過(guò)程中也發(fā)生了化學(xué)反應(yīng),位于GO片層結(jié)構(gòu)邊緣的 COOH與水泥水化產(chǎn)生的Ca(OH)_2發(fā)生化學(xué)反應(yīng),將不同的GO片層連接起來(lái),形成了一個(gè)3D網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),水化產(chǎn)生的晶體和凝膠則插入在這個(gè)3D結(jié)構(gòu)中。(4)設(shè)計(jì)并合成了聚醚胺化學(xué)改性GO(GOM),GOM可以有效的改善水泥凈漿的流動(dòng)度和流動(dòng)度保持性,并且對(duì)水泥有一定的增韌作用以及對(duì)收縮率的改進(jìn)作用。不同分子量的聚醚胺改性GO對(duì)水泥砂漿的改性效果不同,分子量為2000的M2070對(duì)流動(dòng)度和流動(dòng)度保持性的改善最佳。GOM在水泥表面的吸附符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,為多層吸附。在水泥的水化過(guò)程中,GOM主鏈的GO片層吸附在水泥表面,聚醚胺組成的長(zhǎng)支鏈則會(huì)伸展在水里,這種吸附作用產(chǎn)生的靜電斥力和位阻作用會(huì)減弱水泥顆粒相互之間的聚并現(xiàn)象,使水泥凈漿具有良好的流動(dòng)度,并且聚醚胺的分子量越大,吸附在水泥顆粒表面的GOM會(huì)越少,靜電斥力和位阻作用也會(huì)越強(qiáng),故而水泥的流動(dòng)度和流動(dòng)度保持性也越好。
【學(xué)位單位】：西北工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TQ172.1

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本文編號(hào)：2824387