電解水制氫是一種重要的潔凈能源轉(zhuǎn)換技術(shù),具有工藝簡(jiǎn)單、原料豐富和產(chǎn)物氫氣純度高等優(yōu)勢(shì)。陽(yáng)極析氧反應(yīng)(OER)作為電解水的半反應(yīng)之一,由于涉及四電子轉(zhuǎn)移和多個(gè)中間體吸附過(guò)程,其反應(yīng)動(dòng)力學(xué)遲緩,過(guò)電勢(shì)較高,最終導(dǎo)致電解水能耗高,進(jìn)而限制了電解水制氫技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用。因此,亟需高效穩(wěn)定的催化劑來(lái)降低析氧過(guò)電勢(shì),從而降低電解水整體的能耗。層狀雙金屬氫氧化物(LDH)因具有組成可控、形貌多樣及易復(fù)合的優(yōu)點(diǎn),被廣泛用于催化析氧反應(yīng)。然而導(dǎo)電性差、催化活性位點(diǎn)暴露有限等缺點(diǎn)限制了LDH電化學(xué)性能。因此,如何設(shè)計(jì)并構(gòu)筑具有高催化活性和導(dǎo)電性的電極材料,是目前LDH類(lèi)電極材料亟待解決的問(wèn)題。本論文將碳材料耦合到鈷基LDH中,采用磷化、化學(xué)刻蝕等方法,成功制備了具有高催化活性的碳耦合鈷基電催化劑,研究了影響其析氧性能的關(guān)鍵因素,揭示了其構(gòu)效關(guān)系。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:以CoFe LDH為構(gòu)筑基元,對(duì)其進(jìn)行多巴胺包覆后,通過(guò)低溫磷化法構(gòu)筑了碳包覆的鐵摻雜鈷磷化物納米片復(fù)合物(Fe-Co_xP@C),并研究了Fe摻雜量和碳層包覆對(duì)其析氧性能的影響。結(jié)果顯示,適量的Fe摻雜能夠有效提升材料的電催化活性,而表面包覆的多巴胺衍生碳層能夠有效穩(wěn)定內(nèi)部的Fe-Co_xP,使其能長(zhǎng)時(shí)間連續(xù)進(jìn)行催化反應(yīng)。同時(shí),包覆的碳層提升了材料整體的電子傳輸性能,增加了電化學(xué)活性位點(diǎn)的數(shù)量。在1 M KOH溶液中,Fe-Co_xP@C復(fù)合物在10 mA cm~(-2)時(shí)的過(guò)電勢(shì)僅為273 mV,Tafel斜率低至55 mV dec~(-1),并且能穩(wěn)定工作20 h以上。采用原位化學(xué)刻蝕/生長(zhǎng)策略,以垂直生長(zhǎng)于碳纖維紙的NiCo LDH納米陣列為前驅(qū)體,利用Fe~(3+)水解所致的酸性環(huán)境,在刻蝕NiCo LDH的同時(shí)原位生長(zhǎng)β-FeOOH納米紡錘體,合成了β-FeOOH/NiCo LDH-碳集成電極。研究了原位刻蝕/生長(zhǎng)過(guò)程中材料的結(jié)構(gòu)和組成的轉(zhuǎn)變對(duì)其析氧性能的影響。結(jié)果顯示,刻蝕時(shí)間為30 s時(shí)的樣品具有最優(yōu)的電化學(xué)析氧性能,在1 M KOH溶液中,10 mA cm~(-2)時(shí)的過(guò)電勢(shì)僅為224 mV,Tafel斜率僅為38 mV dec~(-1),并在100 mA cm~(-2)大電流密度下能穩(wěn)定工作25 h,且形貌保持完好。這一方面得益于原位生長(zhǎng)的β-FeOOH納米紡錘體與NiCo LDH納米陣列之間的協(xié)同催化作用,另一方面得益于刻蝕后仍保持完好的LDH納米陣列所致的開(kāi)放三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),有利于析氧過(guò)程電解液離子的快速傳輸以及生成氧氣的脫附。最后,高導(dǎo)電性的CFP基底則保證了析氧過(guò)程中電子的快速傳輸。
【學(xué)位單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類(lèi)】：O643.36;TQ116.2

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本文編號(hào)：2810125