目前,由于化石燃料儲(chǔ)量的急劇枯竭及其燃燒所造成的生態(tài)環(huán)境問(wèn)題日益嚴(yán)重,使人們逐漸意識(shí)到可持續(xù)發(fā)展的重要性。開(kāi)發(fā)清潔可再生能源比如太陽(yáng)能、風(fēng)能、潮汐能、氫能等,用來(lái)代替?zhèn)鹘y(tǒng)的化石能源成為一種行之有效的解決方案。其中,氫能由于擁有較高的燃燒熱值、儲(chǔ)量豐富且容易獲得、具有可再生性且燃燒產(chǎn)物綠色無(wú)毒,易于儲(chǔ)存且便于運(yùn)輸,因此被認(rèn)為是未來(lái)能源格局中最理想的能源載體。而電解水法制氫是獲得高純度氫氣,并用于未來(lái)應(yīng)用的最有效的途徑。傳統(tǒng)的水分解反應(yīng)包含水的氧化過(guò)程(OER)和水的還原過(guò)程(HER),且兩個(gè)反應(yīng)過(guò)程均需要較高的過(guò)電勢(shì)才能達(dá)到其預(yù)期的反應(yīng)效率,這就導(dǎo)致了整個(gè)電解水反應(yīng)所需的實(shí)際外加電壓遠(yuǎn)大于其理論值(1.23 V)。因此,發(fā)展高效的OER和HER催化劑以降低反應(yīng)所需的過(guò)電勢(shì),提高整個(gè)水分解反應(yīng)的能量轉(zhuǎn)化效率就成為了當(dāng)前清潔能源領(lǐng)域研究的重點(diǎn)。目前經(jīng)研究已證實(shí),基于金屬鉑的一類(lèi)材料是性能最好的HER催化劑,而基于金屬釕和金屬銥的一類(lèi)氧化物材料如Ru02和Ir02是一類(lèi)性能最好的OER催化劑,但該類(lèi)材料屬于貴金屬材料,其儲(chǔ)量不足,且價(jià)格太過(guò)昂貴,因此極大的限制了其在工業(yè)生產(chǎn)中廣泛的應(yīng)用。因此,研究者的目光就轉(zhuǎn)向?yàn)槌杀据^低、儲(chǔ)量較為豐富的第一過(guò)渡周期金屬元素上�；诖�,本論文以第一過(guò)渡周期金屬元素組成的化合物為前提,以提高電解水反應(yīng)的轉(zhuǎn)化效率為宗旨,采用不同的制備手段,旨在構(gòu)建高活性、高穩(wěn)定性的OER、HER以及全電解水的雙功能催化劑,主要研究?jī)?nèi)容包括以下幾個(gè)方面:1.在表面活性劑PVP(K30)作用下,通過(guò)一種簡(jiǎn)單溫和、高效的共沉淀的方法,首先制備出了 Co3(OAc)5(OH)的柱狀結(jié)構(gòu)。然后經(jīng)過(guò)在不同溫度下經(jīng)過(guò)煅燒處理,最終得到了大小均一,分布均勻且多孔型的CoO微米柱材料。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,經(jīng)過(guò)200 ℃煅燒處理得到的CoO-200樣品是堿性條件下最為穩(wěn)定的且具有高活性的OER催化劑。催化電流密度達(dá)到10mA·cm-2時(shí)的過(guò)電勢(shì)只有280 mV。2.采用簡(jiǎn)單、快速的電化學(xué)原位沉積法,在三維碳纖維布基底上原位沉積了一層NiSe-EA/CC薄膜。這種簡(jiǎn)單的電化學(xué)沉積法取代了傳統(tǒng)復(fù)雜的高溫硒化過(guò)程并且有效的避免了有毒氣體硒化氫(H2Se)的釋放。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明該NiSe-EA/CC薄膜在堿性電解液中同時(shí)對(duì)析氫反應(yīng)和析氧反應(yīng)均表現(xiàn)出了優(yōu)異的電催化活性以及較強(qiáng)的穩(wěn)定性。當(dāng)用作全水分解的雙功能催化劑時(shí),在兩電極系統(tǒng)的電解槽中,當(dāng)催化電流密度達(dá)到10 mA·cm-2時(shí)僅需電解槽電壓1.53 V。
【學(xué)位單位】：陜西師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類(lèi)】：O643.36;TQ116.21
【部分圖文】：

儲(chǔ)存在植物體內(nèi)的生化過(guò)程。該過(guò)程是地球上最重要的能量轉(zhuǎn)換和物質(zhì)轉(zhuǎn)換的過(guò)逡逑程，是幾乎所有生物賴(lài)以生存的物質(zhì)基礎(chǔ)和能源基礎(chǔ)。逡逑植物的光合作用是一個(gè)非常復(fù)雜的過(guò)程，從過(guò)程上可分為光反應(yīng)階段和暗反逡逑應(yīng)階段，并伴隨著一系列電子、質(zhì)子及能量的轉(zhuǎn)移。如圖１－２所示，首先在綠色植逡逑物葉綠體類(lèi)囊膜上進(jìn)行的是光反應(yīng)階段，在太陽(yáng)光的作用下，葉綠體中的色素分子逡逑吸收光能使水分子發(fā)生分解反應(yīng)生成氧氣和質(zhì)子，同時(shí)在有關(guān)酶的催化作用下，促逡逑使ＡＤＰ與Ｐｉ發(fā)生化學(xué)反應(yīng)生成ＡＴＰ。在這個(gè)過(guò)程中經(jīng)分解得到的氧氣以分子的逡逑形式直接釋放出去，而質(zhì)子則被傳遞到葉綠體內(nèi)的基質(zhì)中，為第二個(gè)階段中的化學(xué)逡逑反應(yīng)提供還原劑；同時(shí)在ＡＴＰ的合成過(guò)程中光能轉(zhuǎn)變?yōu)榛瘜W(xué)能并且儲(chǔ)存在ＡＴＰ中，逡逑有效的為第二個(gè)階段中的化學(xué)反應(yīng)中提供了能量。在葉綠體內(nèi)的基質(zhì)中則進(jìn)行的逡逑則是暗反應(yīng)階段，植物體的綠葉通過(guò)氣孔吸收大氣中的二氧化碳，由于其化學(xué)性質(zhì)逡逑不活潑不能直接被質(zhì)子還原，因此它首先必須與植物體內(nèi)的五碳化合物相互結(jié)合逡逑（用Ｃ５表示）形成兩個(gè)三碳化合物（用Ｃ３表示）。然后在相關(guān)酶的催化作用下，逡逑ＡＴＰ分子釋放出能量，同時(shí)一部分Ｃ３化合物被質(zhì)子還原，再經(jīng)過(guò)一系列復(fù)雜的變逡逑化，形成糖類(lèi)和其它有機(jī)物，從而形成人類(lèi)生活所需的食物、能源等。當(dāng)人類(lèi)消耗逡逑

面上的一種雙電子轉(zhuǎn)移的過(guò)程且形成了一種催化劑活性中間體Ｈ＊邋（＊表示電極表逡逑面上的活性位點(diǎn)），該過(guò)程可通過(guò)伏爾默－塔菲爾（Ｖｏｌｍｅｒ－Ｔａｆｅｌｍｅｃｈａｎｉｓｍ）和伏爾逡逑默－海洛夫斯基（Ｖｏｌｍｅｒ－Ｈｅｙｒｏｖｓｋｙｍｅｃｈａｎｉｓｍ）兩種不同的反應(yīng)機(jī)制實(shí)現(xiàn)。如圖１－逡逑６逡逑

邐｜Ｃｍａ｜逡逑Ｈ２0」邐６３０１邋Ｃｈｉ邋ｈ逡逑圖１－３光系統(tǒng)ＰＳＩ和ＰＳＩＩ及其釋氧中心（ＯＥＣ）的結(jié)構(gòu)示意圖［３４＿３６］。逡逑Ｆｉｇｕｒｅ．邋１－３邋Ｔｈｅ邋ｄｉａｇｒａｍ邋ｏｆ邋Ｐｈｏｔｏｓｙｓｔｅｍ邋Ｉ邋ａｎｄ邋Ｐｈｏｔｏｓｙｓｔｅｍ邋ＩＩ邋ａｎｄ邋ｔｈｅ邋ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｏｆ逡逑ｏｘｙｇｅｎ邋ｅｖｏｌｖｉｎｇ邋ｃｅｎｔｅｒ．逡逑１．３電催化水分解逡逑１．３．１析l,反應(yīng)逡逑１．３．１．１邋ＨＥＲ反應(yīng)的機(jī)理研究逡逑從２０世紀(jì)至今，經(jīng)過(guò)大量的實(shí)驗(yàn)研究與理論探索，陰極水的還原反應(yīng)（ＨＥＲ）逡逑的機(jī)理研究已經(jīng)取得了重大的突破。有關(guān)研究者提出了邋ＨＥＲ反應(yīng)是發(fā)生在電極表逡逑面上的一種雙電子轉(zhuǎn)移的過(guò)程且形成了一種催化劑活性中間體Ｈ＊邋（＊表示電極表逡逑面上的活性位點(diǎn)），該過(guò)程可通過(guò)伏爾默－塔菲爾（Ｖｏｌｍｅｒ－Ｔａｆｅｌｍｅｃｈａｎｉｓｍ）和伏爾逡逑默－海洛夫斯基（Ｖｏｌｍｅｒ－Ｈｅｙｒｏｖｓ

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